TỔNG hợp NANO mno2 và NGHIÊN cứu KHẢ NĂNG xúc tác CHO PHẢN ỨNG OXI hóa m XYLEN

57 260 4
TỔNG hợp NANO mno2 và NGHIÊN cứu KHẢ NĂNG xúc tác CHO PHẢN ỨNG OXI hóa m XYLEN

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI  NGUYỄN ANH NGỌC TỔNG HỢP NANO MnO2 VÀ NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XÚC TÁC CHO PHẢN ỨNG OXI HĨA m-XYLEN Chun ngành : Hóa lý thuyết hóa lý Mã số : 60 44 01 09 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC HÓA HỌC Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Lê Minh Cầm Hà Nội - 2016 LỜI CẢM ƠN Trước hết, em xin trân trọng cảm ơn PGS.TS Lê Minh Cầm, người quan tâm, động viên, hướng dẫn, tạo điều kiện thuận lợi để em hồn thành luận văn Em xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc tới NCS Nguyễn Thị Mơ giúp đỡ em nhiệt tình trình làm thực nghiệm hồn thiện luận văn Cảm ơn thầy mơn Hóa lí thuyết Hóa lí giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi cho em thời gian qua Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn tới bạn bè, gia đình ln bên cạnh, ủng hộ động viên trình học tập hồn thành luận văn tốt nghiệp Xin trân trọng cảm ơn! Hà Nội, tháng 10 năm 2016 Học viên Nguyễn Anh Ngọc MỤC LỤC DANH MỤC BẢNG MỞ ĐẦU Tính cấp thiết đề tài Ơ nhiễm mơi trường, đặc biệt ô nhiễm môi trường khí vấn đề ngày nghiêm trọng Một tác nhân chủ yếu gây nhiễm hợp chất hữu dễ bay (VOC) - nhóm hợp chất hữu tồn khí dạng khí chúng chất lỏng rắn điều kiện nhiệt độ áp suất thường Chúng nguyên nhân dẫn đến nhiều tượng ô nhiễm mơi trường khói mù quang hóa, suy giảm tầng ozon Các hợp chất VOC nguyên nhân nhiều bệnh nguy hiểm ung thư, đột biến gen,… Vì vậy, xử lý hợp chất VOC vấn đề thu hút nhiều quan tâm nhà nghiên cứu Trong phương pháp thường áp dụng để xử lý hợp chất VOC, oxi hóa xúc tác coi phương pháp có nhiều triển vọng [22, 24] Xúc tác thường nghiên cứu ứng dụng trình oxi hóa VOC xúc tác kim loại quý xúc tác oxit kim loại chuyển tiếp Kim loại quý biểu hoạt tính xúc tác cao, giá thành cao, bền dễ bị ngộ độc hợp chất chứa clo lưu huỳnh nên việc phát triển hệ xúc tác dựa kim loại quý ngày bị hạn chế Vì thế, nhà nghiên cứu tập trung phát triển hệ xúc tác dựa oxit kim loại chuyển tiếp có giá thành thấp hơn, bền bị ngộ độc xúc tác để thay cho hệ xúc tác kim loại quý Trong xúc tác oxit kim loại chuyển tiếp, mangan oxit bật xúc tác thân thiện với môi trường thể hoạt tính tốt phản ứng oxi hóa hợp chất VOC MnO2 tổng hợp nhiều dạng cấu trúc khác nhau, α-, β-, γ- δMnO2 [12, 13, 14] Trong năm gần đây, số nghiên cứu cấu trúc thành phần pha ảnh hưởng lớn đến khả xúc tác MnO 2, α-MnO2 thể hoạt tính vượt trội so với dạng cấu trúc khác.Một số nghiên cứu khác chứng minh kích thước hạt yếu tố chủ đạo ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác MnO2, MnO2 có kích thước nano thể nhiều tính chất ưu việt so với vật liệu MnO thông thường Vì vậy, việc chế tạo α-MnO2 với kích thước hạt nano hứa hẹn đem lại kết khả quan việc ứng dụng làm xúc tác để xử lý hợp chất VOC [16, 17] Từ lí trên, chọn đề tài: “Tống hợp Nano MnO2 nghiên cứu khả xúc tác cho phản ứng oxi hóa m-xylen” Luận văn thực mơn Hóa lí thuyết Hóa lí, trường Đại học Sư phạm Hà Nội với hy vọng đóng góp phần vào việc nghiên cứu xử lý hợp chất hữu dễ bay giúp bảo vệ mơi trường Đối tượng nghiên cứu - Q trình oxi hóa m-xylen xúc tác nano MnO2 Nhiệm vụ nghiên cứu - Tổng hợp mẫu xúc tác MnO2 với điều kiện khác theo phương pháp thủy nhiệt: + Thay đổi thời gian xử lý thủy nhiệt + Thêm Cu2+ với tỉ lệ khác (0,5%, 1%, 2%) phương pháp tẩm tổng hợp insitu (đưa Cu2+ đồng thời vào trình tổng hợp MnO2) - Đặc trưng xúc tác phương pháp XRD, TEM, BET, TPR-H 2, EDX - Nghiên cứu hoạt tính xúc tác mẫu tổng hợp yếu tố ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác mẫu phản ứng oxi hoá m-xylen Từ chọn hệ xúc tác có hoạt tính tốt với phản ứng oxi hố m-xylen Phạm vi nghiên cứu - Tổng hợp xúc tác nano MnO2 - Chất cần xử lý: m-xylen Phương pháp nghiên cứu • Nghiên cứu lý thuyết: - Nghiên cứu tài liệu VOC, phương pháp xử lý VOC, trình xúc tác, chất xúc tác, tâm xúc tác, hoạt tính xúc tác, độ bền nhiệt xúc tác, khả hoàn nguyên xúc tác, ngộ độc xúc tác… - Các phương pháp vật lý hoá lý để đặc trưng vật liệu: + Phương pháp XRD: xác định cấu trúc độ tinh thể + Phương pháp hấp phụ BET: xác định bề mặt riêng, thể tích lỗ xốp phân bố đường kính mao quản + Phương pháp TEM: nhận dạng kích thước hạt vật liệu + Phương pháp EDX: xác định thành phần nguyên tố vật liệu • Nghiên cứu thực nghiệm: - Tổng hợp xúc tác từ Mn+7 Mn+2 theo thời gian kết tinh khác - Doping Cu lên MnO2 theo cách khác nhau: tẩm tổng hợp insitu (đưa Cu đồng thời trực tiếp vào MnO2) - Sử dụng số phương pháp vật lý đặc trưng vật liệu: XRD, TEM, BET, EDX - Tiến hành thí nghiệm oxi hố m-xylen xúc tác tổng hợp hệ phản ứng vi dòng NỘI DUNG CHƯƠNG I: TỔNG QUAN I.1 Tổng quan VOC I.1.1 Khái niệm VOC VOC tên gọi dùng để hợp chất hữu dạng rắn lỏng bay cách tự nhiên tiếp xúc với áp suất khí nhiệt độ thường Có nhiều định nghĩa danh pháp khác hợp chất VOC Dưới xin dẫn số định nghĩa thường sử dụng quan uy tín giới Liên minh châu Âu (European Union – EU) đưa định nghĩa chặt chẽ VOC sau: “VOC hợp chất hữu có áp suất lớn 0,01kPa 293,15K” (Theo EU Directive 1999/13/EC) Theo định nghĩa này, hợp chất dẫn xuất halogen cloroflorocacbon (CFC) hiđrocloroflorocacbon (HCFC) hợp chất VOC Các hợp chất hữu dễ bay thường gặp axeton, etyl axetat, bezen, toluen metyl clorua [15] Bảng liệt kê số hợp chất hữu dễ bay điển hình: Bảng I.1 Một số hợp chất hữu dễ bay điển hình STT VOC STT Axetandehit 10 Axeton 11 Benzen 12 Cacbon tetraclorua 13 Etyl axetat 14 Etylen glycol 15 Formaldehit 16 Heptan 17 Hexan Luận văn trọng chủ yếu đến việc xử lí m VOC Isopropyl alcohol Metyl etyl xeton Metyl clorua Monometyl ete Naphtalen Styren Toluen Xylen … – xylen, chất sử dụng làm dung môi ngành công nghiệp chế tạo sơn, mực in, phẩm màu, keo dán, chất tẩy rửa, I.1.2 Nguồn gốc phát thải VOC VOC thực chất hóa chất có gốc Cacbon, bay nhanh Khi lẫn vào khơng khí, nhiều loại VOC có khả liên kết lại với nối kết với phần tử khác khơng khí tạo hợp chất Một số hỗn hợp có nguồn gốc thiên nhiên, số khác có nguồn gốc phát thải từ hoạt động sinh hoạt, sản xuất công nghiệp người [22] VOC sinh từ nguồn phát thải tự nhiên, chủ yếu từ thực vật, thường khó kiểm sốt Đó VOC sinh từ cối, động vật hoang dã, đám cháy rừng tự nhiên, q trình yếm khí (núi lửa…) Tuy nhiên, cụm từ VOC thường dùng để nói đến hỗn hợp chất hữu độc hại bay khơng khí xuất phát từ sản phẩm người chế tạo VOC có nguồn gốc nhân tạo thường sản phẩm hoạt động giao thông, sử dụng dung môi hữu cơ, hay q trình cơng nghiệp cơng nghiệp lọc dầu, cơng nghiệp sản xuất hóa chất, chế biến thực phẩm, dự trữ phân phối xăng dầu… Trong tất hoạt động sản xuất, vật liệu hữu thường tồn dạng sản phẩm dầu khí, hóa chất, dung mơi, chất tạo màu, sơn, chất phủ, chất kết dính… Thơng thường chất thải từ nhà máy dạng khí thải trực tiếp vào khí [22, 24] Mỗi năm có gần 235 triệu VOC thải khí từ hoạt động người ngày có hàng nghìn hợp chất VOC sản xuất đưa vào sử dụng Ở Mỹ 40% VOC thải từ hoạt động giao thông, lại 60% VOC từ nguồn khác đốt nhiên liệu, sản xuất công nghiệp, sử dụng dung môi số hoạt động khác Ở châu Âu giai đoạn 1990-2006 nguồn phát thải VOC chủ yếu từ việc sử dụng dung môi hữu (38%) hoạt động giao thông (18%) [15] Ở Việt Nam, VOC sinh từ hoạt động nhà máy sử dụng dung môi nhà máy sơn, hoạt động sản xuất công nghiệp,…[3] I.1.3 Tác hại VOC Theo Cơ quan Bảo vệ Môi sinh Mỹ 9% hợp chất gây nhiễm môi trường hàm lượng VOC Việc phát thải hợp chất VOC vào khí có ảnh hưởng lớn có liên quan mật thiết đến nhiều vấn đề nghiêm trọng môi trường như: suy giảm ozon tầng bình lưu, hình thành ozon gần mặt đất (sương mù quang hóa), thúc đẩy hiệu ứng nhà kính, tích lũy ổn định lâu dài mơi trường gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe người [4, 18, 22] • Sự suy giảm ozon tầng bình lưu Nhiều hợp chất hữu thuộc VOC đủ bền tồn lâu dài khí quyển, khơng bị biến đổi q trình tầng đối lưu chuyển lên tầng bình lưu sinh chất hoạt động có khả phân hủy ozon, dẫn đến suy giảm lớp ozon tầng bình lưu chí tạo lỗ hổng ozon Chẳng hạn dung môi chứa clo chất làm lạnh, chất chữa cháy chứa brom hợp chất hữu dễ bay có khả dẫn đến suy giảm ozon tầng bình lưu [18,19, 20] • Sự hình thành sương mù quang hóa Các hợp chất hữu dễ bay phản ứng với có mặt ánh sáng mặt trời với oxit nitơ (NOx) để tạo thành ozon Ozon có lượng thấp kết hợp với hạt mịn bụi vật liệu khác góp phần hình thành sương mù Trong sương mù có chứa ozon (O3), anđehit, peoxit axetyl nitrat lượng nhỏ chất oxi hóa Phản ứng quang hóa tác dụng nitơ oxit phân hủy dung môi hữu tạo tác nhân oxi hóa: VOC + ánh sáng + NO2 + O2→ O3 + NO + CO2 + H2 Trong ozon khơng khí phía có lợi, ozon mặt đất lại hồn tồn ngược lại Tầng ozon khí giúp bảo vệ khỏi nguy hiểm tia cực tím mặt trời, nhiên chúng gần ta hoạt động chất kích thích phổi, gây vấn đề sức khỏe cho tất sống, bao gồm động vật thực vật, gây trầm trọng thêm triệu chứng người bị bệnh phổi, gây hại lâu dài đến mô phổi cản trở hoạt động hệ thống miễn dịch [22, 24] • Sự thúc đẩy hiệu ứng nhà kính Hầu hết chất hữu dễ bay thải môi trường hoạt động người chúng phát thải tầng đối lưu thấp khí Nhiều chất hữu bị oxi hóa lớp khí Tuy nhiên số chất không bị biến đổi chuyển lên lớp cao tầng đối lưu qua tượng khí tượng 10 III.2.2 Kết EDX Hình III.8 bảng III.3 biểu diễn tỉ lệ nguyên tố xác định theo phương pháp EDX mẫu xúc tác Cu-MnO2 với hàm lượng Cu khác phương pháp tổng hợp khác Bảng III Tỉ lệ nguyên tố xúc tác Cu-MnO2 Xúc tác 0,5Cu-MnO2-impre 1Cu-MnO2-impre 2Cu-MnO2-impre 0,5Cu-MnO2-insitu 1Cu-MnO2-insitu 2Cu-MnO2-insitu 43 Tỉ lệ mol O/Mn 4,1 3,5 2,6 1,4 1,8 1,6 Tỉ lệ mol Mn/K 5,3 5,6 4,3 4,6 6,2 6,7 Tỉ lệ khối lượng Cu/MnO2 0,9 1,4 2,2 0,2 0,8 1,3 (a) (b) (c) (d) (e) (f) Hình III Giản đồ EDX 0,5Cu-MnO2-impre (a), 1Cu-MnO2-impre (b), 2CuMnO2-impre (c), 0,5Cu-MnO2-insitu (d), 1Cu-MnO2-insitu (e), 2Cu-MnO2-insitu (f) Trước hết, dễ dàng nhận thấy hàm lượng Cu xúc tác tổng hợp theo phương pháp tẩm lớn hàm lượng Cu dự kiến; hàm lượng Cu xúc tác tổng hợp theo phương pháp insitu lại thấp hàm lượng Cu dự kiến ban đầu Tuy nhiên hàm lượng Cu mẫu xúc tác tỉ lệ thuận với hàm lượng dự kiến ban đầu Ngoài ra, sau đưa Cu 2+ vào MnO2 quan sát thấy thay đổi tỉ lệ O/Mn Mn/K so với tỉ lệ xúc tác MnO ban đầu (tương ứng 2,0 6,1) Đối với xúc tác tổng hợp theo phương pháp tẩm 44 quan sát thấy tăng mạnh tỉ lệ O/Mn giảm đáng kể tỉ lệ Mn/K Đối với xúc tác Cu-MnO2 tổng hợp theo phương pháp insitu thay đổi tỉ lệ O/Mn Mn/K so với xúc tác α-MnO không đáng kể theo xu hướng ngược lại, tỉ lệ O/Mn giảm nhẹ Kết doping Cu 2+ lên MnO2 phương pháp tẩm Cu2+ tạo bề mặt bên cấu trúc MnO2 doping Cu2+ lên MnO2 phương pháp insitu, Cu2+ thay Mn4+ cấu trúc MnO2 Genuino [20] cho rằng, doping trực tiếp cation kim loại (M) lên MnO2, M thay phần Mn cấu trúc hình thành liên kết cầu M – O – Mn III.2.3 Kết nghiên cứu hình thái học vật liệu – TEM Hình III.9 biểu diễn ảnh TEM mẫu Cu-MnO2 với hàm lượng Cu thay đổi với phương pháp tổng hợp khác (a) (b) (c) (d) (e) (f) Hình III.9 Ảnh TEM 0,5Cu-MnO2-impre (a), 1Cu-MnO2-impre (b), 2Cu-MnO2impre (c), 0,5Cu-MnO2-insitu (d), 1Cu-MnO2-insitu (e), 2Cu-MnO2-insitu (f) Dễ dàng quan sát thấy xúc tác tổng hợp có dạng nano que Tuy nhiên với xúc tác Cu-MnO2 tổng hợp theo phương pháp tẩm quan sát thấy rõ ràng co cụm que tạo thành bó có kích thước lớn Khi tăng hàm lượng Cu từ 0,5% đến 1% 2% kích thước bó tăng dần từ 70nm đến 100nm 150nm Đối với xúc tác Cu-MnO tổng hợp theo phương pháp insitu, không quan sát thấy biến đổi mạnh kích thước hình thái học vật liệu Sản phẩm thu Cu-MnO2 hình que có đường kính khoảng 20-30mn 45 xúc tác 0,5Cu-MnO2-insitu 1Cu-MnO2-insitu; khoảng 30-70nm xúc tác 2Cu-MnO2-insitu Các giá trị phù hợp với giá trị kích thước tinh thể xúc tác Cu-MnO2 xác định theo kết XRD III.2.4 Kết BET Hình III.10 bảng III.4 mơ tả tính chất xốp bề mặt xúc tác α-MnO2, 1Cu-MnO2-impre 1Cu-MnO2-insitu (a) (b) Hình III.10 Giản đồ hấp phụ-khử hấp phụ N2 77K (a) đồ thị phân bố kích thước mao quản tính theo BJH (b) α-MnO2, 1Cu-MnO2-impre 1Cu-MnO2-insitu Bảng III.4 Tính chất xốp bề mặt α-MnO2, 1Cu-MnO2-impre 1Cu-MnO2-insitu Xúc tác Diện tích bề mặt riêng (m2/g) Diện tích bề mặt (m2/g) Diện tích bề mặt ngồi (m2/g) Độ rộng mao quản trung bình (nm) α-MnO2 86 19 67 10 1Cu-MnO2-impre 21 18 33 1Cu-MnO2-insitu 111 11 100 12 Dễ dàng nhận thấy đường hấp phụ - khử hấp phụ N 1Cu-MnO2impre thuộc loại II với đường trễ loại H3 đặc trưng cho mao quản dạng khe nhỏ Trong đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N α-MnO2 1CuMnO2-insitu thuộc loại IV với đường trễ thuộc loại H2 đặc trưng cho mao quản trung bình hình trụ dạng cổ chai Kết xác định diện tích bề mặt riêng cho thấy diện tích bề mặt riêng 1Cu-MnO2-insitu SBET = 111 m2/g, lớn diện tích bề mặt riêng α-MnO2 SBET = 86 m2/g; diện tích bề mặt riêng 1CuMnO2-impre lại nhỏ đáng kể, SBET =21 m2/g Như doping Cu2+ lên α46 MnO2 theo hai cách khác có thay đổi khác biệt tính chất xốp bề mặt Việc đưa Cu2+ lên α-MnO2 phương pháp tẩm làm giảm đáng kể diện tích bề mặt xúc tác Điều lý giải oxit CuO chiếm che hốc bề mặt α-MnO2 Tuy nhiên đưa Cu2+ vào α-MnO2 phương pháp insitu ngược lại, diện tích bề mặt riêng tăng Trên đường phân bố kích thước mao quản hai mẫu α-MnO2và 1Cu-MnO2-insitu quan sát thấy pic nhọn vùng d = 3,7nm với độ rộng mao quản trung bình tương ứng 10nm 12nm Trên đường phân bố kích thước mao quản 1Cu-MnO2-impre khơng quan sát thấy pic mao quản đặc trưng vật liệu Như oxit CuO bề mặt α-MnO2 che lấp phần hốc mao quản vật liệu ban đầu III.2.5 Kết TPR-H2 Kết nghiên cứu tính chất oxi hóa khử vật liệu phương pháp khử theo chương trình nhiệt độ TPR-H2 hình III.11 (a) (b) Hình III.11 Giản đồ TPR-H2 1Cu-MnO2-impre (a) 1Cu-MnO2-insitu (b) Bảng III.5 Hiđro tiêu thụ 1Cu-MnO2-impre 1Cu-MnO2-insitu 1Cu-MnO2 - impre Nhiệt độ pic khử Lượng H2 tiêu thụ o ( C) (mmol/g) 280,4 2,53 287,2 0,50 299,0 4,60 Tổng 7,63 47 1Cu-MnO o Nhiệt độ pic khử ( C) 225,5 256,1 281,9 300,5 Tổng Có thể quan sát thấy, xúc tác 1Cu-MnO 2-impre nhiệt độ khử bắt đầu khoảng 210oC kết thúc khoảng 330oC quan sát thấy ba pic khử cực đại nhiệt độ 280oC, 287oC 299oC Trên giản đồ TPR-H2 1Cu-MnO2-insitu quan sát thấy pic khử 225oC, 257oC, 282oC 300oC với nhiệt độ khử bắt đầu 120oC kết thúc 320oC Bảng III.5 trình bày lượng hiđro tiêu thụ giai đoạn khử khác 1Cu-MnO2-impre 1Cu-MnO2-insitu Dễ dàng quan sát thấy nhiệt độ < 260oC 1Cu-MnO2-insitu trình khử diễn rõ ràng với lượng hidro tiêu thụ 4,09 mmol/g Trong nhiệt độ này, trình khử 1Cu-MnO2-impre mới bắt đầu Điều chứng tỏ 1Cu-MnO 2-insitu dễ bị khử 1Cu-MnO2-impre Ngoài ra, lượng hiđro tiêu thụ toàn khoảng nhiệt độ 1Cu-MnO2-insitu 9,22 mmol/g, lớn 1Cu-MnO2-impre 7,63mmol/g, nghĩa 1Cu-MnO2-insitu có khả khử tốt 1Cu-MnO2-impre III.2.6 Nghiên cứu hoạt tính xúc tác a) Hoạt tính xúc tác Cu-MnO2 tổng hợp theo phương pháp tẩm Hình III.12 Hoạt tính xúc tác mẫu Cu-MnO2-impre phản ứng oxi hóa m-xylen Kết nghiên cứu hoạt tính xúc tác mẫu Cu-MnO tổng hợp theo phương pháp tẩm hình III.12 Dễ dàng quan sát thấy, xúc tác Cu-MnO2 tổng hợp thể hoạt tính tốt phản ứng oxi hóa m-xylen, xúc tác bắt đầu thể hoạt tính nhiệt độ thấp 175 oC chuyển hóa 48 hồn tồn m-xylen nhiệt độ < 230oC Khi tẩm 0,5% Cu2+ lên α-MnO2 hoạt tính xúc tác tăng lên so với hoạt tính xúc tác α-MnO2 ban đầu cách rõ rệt Cụ thể, 175oC có 32% m-xylen chuyển hóa 215oC xúc tác cho phép chuyển hóa 97% m-xylen Tuy nhiên tăng hàm lượng Cu hoạt tính xúc tác giảm dần Khi hàm lượng Cu đưa vào xúc tác 2% hoạt tính xúc tác chí thấp hoạt tính α-MnO2 ban đầu Như vậy, điều kiện nghiên cứu luận văn hàm lượng Cu đưa vào MnO thích hợp xác định theo phương pháp tẩm 0,5% (khi hàm lượng thực xác định theo phương pháp EDX 0,9%) b) Hoạt tính xúc tác Cu-MnO2 tổng hợp insitu Hình III.13 Hoạt tính xúc tác mẫu Cu-MnO2-insitu phản ứng oxi hóa m-xylen Hình III.13 biểu diễn kết nghiên cứu hoạt tính xúc tác mẫu CuMnO2 tổng hợp insitu phản ứng oxi hóa m-xylen Dễ dàng nhận thấy, hoạt tính xúc tác mẫu Cu-MnO2 tổng hợp insitu vượt trội so với α-MnO2, xúc tác cho phép chuyển hóa hồn tồn m-xylen nhiệt độ < 225oC Trên xúc tác 1Cu-MnO2-insitu, 175oC có 40% m-xylen bị oxi hóa 95% m-xylen chuyển hóa 200oC Một số nghiên cứu rằng, doping cation kim loại hóa trị thấp (M) Ag+ Cu2+ vào cấu trúc MnO2 tạo liên kết cầu đặc biệt M–O–Mn có phối trí thích hợp với chuyển điện tích cấu trúc MnO2 hoạt tính xúc 49 tác MnO2 doping Ag+ Cu2+ lớn hoạt tính xúc tác MnO2 [20, 36] Trong nghiên cứu này, tăng hàm lượng Cu từ 0% đến 1% hoạt tính xúc tác vật liệu tăng, nhiên tiếp tục tăng hàm lượng Cu từ 1% lên 2% hoạt tính xúc tác vật liệu giảm Như vậy, nghiên cứu hàm lượng Cu thích hợp đưa vào MnO2 xác định 1% (khi hàm lượng Cu thực MnO2 xác định theo phương pháp EDX 0,8%) c) Ảnh hưởng phương pháp tổng hợp đến hoạt tính xúc tác Cu-MnO2 Hình III.14 So sánh hoạt tính xúc tác 1Cu-MnO2-insitu 1Cu-MnO2-insitu Kết so sánh hoạt tính xúc tác 1Cu-MnO 2-impre 1Cu-MnO2-insitu biểu diễn hình III.14 Dễ dàng nhận thấy rằng, hai xúc tác thể hoạt tính xúc tác cao phản ứng oxi hóa m-xylen, cho phép oxi hóa hồn tồn m-xylen nhiệt độ

Ngày đăng: 18/07/2019, 14:20

Từ khóa liên quan

Mục lục

  • MỞ ĐẦU

  • CHƯƠNG I: TỔNG QUAN

  • I.1. Tổng quan về VOC

    • I.1.1. Khái niệm VOC

    • I.1.2. Nguồn gốc phát thải VOC

    • I.1.3. Tác hại của VOC

    • I.1.4. Tổng quan về m – xylen

    • I.1.5. Các phương pháp xử lí VOC

    • I.2. Quá trình oxi hóa xúc tác xử lí VOC

      • I.2.1. Đặc điểm của quá trình oxi hóa xúc tác xử lí VOC

      • I.2.2. Xúc tác cho quá trình oxi hóa VOC

      • I.3. Tổng quan về mangan oxit

        • I.3.1. Đặc điểm, cấu trúc của mangan oxit [12, 14, 16, 21]

        • I.3.2. Tính chất của mangan oxit

        • I.4. Tình hình nghiên cứu về xúc tác xử lí VOC trong và ngoài nước

          • I.4.1. Tình hình nghiên cứu về xúc tác xử lí VOC ở nước ngoài

          • I.4.2 Tình hình nghiên cứu về xúc tác xử lí VOC ở trong nước

          • CHƯƠNG II: THỰC NGHIỆM

          • II.1. Tổng hợp xúc tác nano MnO2

            • II.1.1. Tổng hợp MnO2

            • II.1.2. Doping Cu lên MnO2

            • II.2. Các phương pháp đặc trưng vật liệu

              • II.2.1. Phương pháp phân tích nhiễu xạ Rơntgen – XRD (X-Ray Diffraction) [1, 2]

              • II.2.2. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N2 (phương pháp BET)[2]

              • II.2.3.Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)

              • II.2.4. Phương pháp TPR-H2

Tài liệu cùng người dùng

Tài liệu liên quan