Nghiên cứu tính chất màng mỏng PZT cấu trúc nanô chế tạo phương pháp dung dịch định hướng ứng dụng cho nhớ sắt điện Nguyễn Huy Tiệp Trường Đại học Công nghệ Đại học Quốc gia Hà Nội Luận văn ThS Vật liệu linh kiện nano Người hướng dẫn : TS Bùi Nguyên Quốc Trình Năm bảo vệ: 2013 64 tr Abstract Tiến hành nghiên cứu chế tạo màng mỏng PZT sử dụng phương pháp dung dịch, phương pháp đơn giản, có chi phí đầu tư thấp, tiêu hao vật liệu lượng, phù hợp với điều kiện nghiên cứu Việt Nam Do đó, phần việc luận văn tiến hành khảo sát ảnh hưởng điều kiện ủ lên cấu trúc tinh thể, đặc trưng sắt điện dòng rò của màng chế tạo Màng mỏng PZT chế tạo đế Pt/TiO2/SiO2/Si vả ủ theo hai quy trình: (i) nhiệt độ cao sử dụng lò ủ nhiệt chậm (ii) ủ nhiệt thấp sử dụng lò ủ nhiệt nhanh (RTA: Rapid Thermal Annealing) Các kết thu cho thấy màng PZT ủ nhiệt độ cao có pha kết tinh perovskite nhiệt độ ủ lớn 550o C Màng mỏng cho cấu trúc tinh thể, đặc trưng điện trễ dòng rò tốt nhiệt độ ủ đạt 600oC Trong đó, sử dụng quy trình ủ nhiệt nhanh (RTA) nhiệt độ kết tinh giảm xuống 450oC Do yêu cầu cần ổn định chế tạo nhớ sắt điện, màng mỏng PZT ủ 600oC sử dụng để chế tạo nhớ sắt điện thử nghiệm với kênh dẫn màng mỏng ơ-xít bán dẫn ITO (In2O3 pha tạp thiếc) Hoạt động nhớ thử nghiệm rằng, tỉ số mở/đóng điển hình oảng 105, cửa số nhớ rộng khoảng V Đặc trưng truyền qua cho thấy khả bão hòa dòng mở lớn so với thiết bị truyền thổng Đây nghiên cứu Việt Nam thành công việc chế tạo màng mỏng PZT có chất lượng cao phương pháp dung dịch, đặc biệt thành công việc chế tạo khảo sát nhớ sắt điện Kết thu sở cho nghiên cứu nhằm tối ưu hóa quy trình chế tạo, đồng thời mở khả ứng dụng thực tế cho loại vật liệu đầy tiềm Keywords Vật liệu Nano; Cấu trúc Nano; Phương pháp dung dịch; Bộ nhớ sắt điện; Màng mỏng PZT Content Trong năm gần đây, nghiên cứu phát triển màng mỏng sắt điện diễn mạnh mẽ đa dạng nhằm định hướng cho ứng dụng sản xuất nhớ hay hệ điều khiển vi điện tử Trong số vật liệu sắt điện nói chung, ơ-xit có cấu trúc tinh thể perovskite chiếm số lượng lớn thu hút nhiều quan tâm nghiên cứu nhà khoa học giới Một vật liệu sắt điện điển hình với tính chất điện sắt điện lý thú với khả ứng dụng rộng rãi thực tế PbZrxTi1-xO3 (ký hiệu PZT), có ưu điểm độ phân cực điện dư lớn, trường kháng điện nhỏ thích hợp với thiết bị hoạt động điều khiển thấp nhiệt độ kết tinh hạ xuống thấp so với số loại vật liệu sắt điện khác Nội dung luận văn tiến hành nghiên cứu chế tạo màng mỏng PZT sử dụng phương pháp dung dịch, phương pháp đơn giản, có chi phí đầu tư thấp, tiêu hao vật liệu lượng, phù hợp với điều kiện nghiên cứu Việt Nam Do đó, phần việc luận văn tiến hành khảo sát ảnh hưởng điều kiện ủ lên cấu trúc tinh thể, đặc trưng sắt điện dòng rò của màng chế tạo Màng mỏng PZT chế tạo đế Pt/TiO2/SiO2/Si vả ủ theo hai quy trình: (i) nhiệt độ cao sử dụng lò ủ nhiệt chậm (ii) ủ nhiệt thấp sử dụng lò ủ nhiệt nhanh (RTA: Rapid Thermal Annealing) Các kết thu cho thấy màng PZT ủ nhiệt độ cao có pha kết tinh perovskite nhiệt độ ủ lớn 550oC Màng mỏng cho cấu trúc tinh thể, đặc trưng điện trễ dòng rò tốt nhiệt độ ủ đạt 600oC Trong đó, sử dụng quy trình ủ nhiệt nhanh (RTA) nhiệt độ kết tinh giảm xuống 450oC Do yêu cầu cần ổn định chế tạo nhớ sắt điện, màng mỏng PZT ủ 600oC sử dụng để chế tạo nhớ sắt điện thử nghiệm với kênh dẫn màng mỏng ơ-xít bán dẫn ITO (In2O3 pha tạp thiếc) Hoạt động nhớ thử nghiệm rằng, tỉ số mở/đóng điển hình khoảng 105, cửa số nhớ rộng khoảng V Đặc trưng truyền qua cho thấy khả bão hòa dòng mở lớn so với thiết bị truyền thống Đây nghiên cứu Việt Nam thành công việc chế tạo màng mỏng PZT có chất lượng cao phương pháp dung dịch, đặc biệt thành công việc chế tạo khảo sát nhớ sắt điện Kết thu sở cho nghiên cứu nhằm tối ưu hóa quy trình chế tạo, đồng thời mở khả ứng dụng thực tế cho loại vật liệu đầy tiềm TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Năng Định (2005), Vật lý kỹ thuật màng mỏng, NXB ĐHQGHN Tiếng Anh [2] Alexe M (1999), “Nanoelectronics needs new materials”, Physics World 12, 21 [3] Amanuma K., Hase T., Miyasaka Y (1994), “Fatigue Characteristics of Sol-Gel Derived Pb(Zr, Ti)O3 Thin Films”, Jpn J Appl Phys 33, 5211 [4] Ami T., Hironaka K et al (1996), MRS Proc 415, 195 [5] Auciello O., Dat R and Ramesh R (1996), Ferroelectric Thin Films, eds Araujo C., Scott J.F., and Taylor G.W., Gordon & Breach, New York, p.525 [6] Burr G.W., Kurdi B.N., Scott J.C., Lam C.H., Gopalakrishnan K., Shenoy R.S (2008), “Overview of Candidate Device Technologies for Storage-Class Memory”, IBM J.Res & Dev 52, No 4/5, 449464 [7] Brinker J., Scherer G.W (1990), “Sol-Gel Science”, Academic Press [8] Chrisey D B and Huber G.K (1994), Pulsed Laser De-position of Thin Films, Wiley, New York [9] Dong X., Wu X., Sun G., Xie Y., Li H., Chen Y (2008), “Circuit and microarchitecture evaluation of 3D stacking magnetic RAM (MRAM) as a universal memory replace-ment”, Proceedings of the 45th annual Design Automation Conference, June 08-13, Anaheim, California [10] Das Saptarshi and Appenzeller Joerg (2011), FETRAM- an Organic Ferroelectric Material Based Novel Random Access Memory Cell, Birck and NCN Publications, pp 778 [11] De Keijer M et al (1996), Ferroelectric Thin Films, eds C Paz de Araujo, J.F Scott, and G.W Taylor, Gordon & Breach, New York, p.485 [12] Drexel University textbook, Piezoelectric material., 10 [13] Gao Z., Tsou A.H (1999), “Mechanical properties of polymers containing fillers”, J Polymer Science: Part B: Polymer Physics :37; 155-172 [14] Gutleben C.D.(1996), MRS Proc 433, 109 [15] Gutleben C.D (1997), Appl Phys Lett 71, 3444 [16] Han Hui-Seong (2009), “Electric Properties of PVDF-TrFE (75/25) Thin Films with a Lanthanum Zirconium Oxide Bu er Layer for FeRAM”, Journal of the Korean Physical Society, Vol 55, No 2, pp 898∼901 [17] Hanold R Cl F (1975), U S Patent # 4,081,857 [18] Horwitz J.S., Grabowski K.S., Chrisey D.B and Leuchtner R.E (1991), “Insitu deposition of epitaxial PbZrxTi1-xO3 thin films by pulsed laser deposition”, Appl Phys Lett 59, 1565 [19] http://en.wikipedia.org/wiki/Phase-change_memory [20] Ibos L, et al (2000), “Correlation between pyroelectric properties and dielectric behavior in ferroelectric polymers”, Ferroelectrics: 238, 163-170 [21] Ishiwara H., Okuyama M., Arimoto Y (2004), Ferroelectric Random Access Memories Fundamentals and Application, Topics in applied physics, V.93 [22] Isobe C et al (1997), International Symposium of Integrated Ferroelectrics Santa- Fe, New Mexico, March 1997, Integ Ferroelec 14, 95 [23] Kalkur T S et al (1994)., Integ Ferroelec 1, 327 (1992); MRS Proc 230, 315 (1992); Integ Ferroelec 5, 177 [24] Kato K (1998), Integ Ferroelec 22, 13 [25] Kawai H (1969), “The Piezoelectricity of PVDF”, Jap J Appl Phys, Vol 8, 975 [26] Kaza S (2006), “Ferroelectric polymer thin films for solid-state non-volatile random access memory applications”, Electronic Doctoral Dissertations for UMass Amherst, Paper AAI3206210 [27] Kim D.C., Jo W., Lee II M., and Kim K.Y (1997), Integ Ferroelec 18, 137 [28] Kim K.J., Kim G.B., Vanlencia C.L., Rabolt J.F (1994), “Curie transition, ferroelectric crystal structure, and ferroelectricity of a VDF/TrFE (73/25) copolymer The effect of the consecutive annealing in the ferroelectric state on curie transition and ferroelectric crystal structure”, J Polymer Science: Part B: Polymer Physics:32, 2435-2444 [29] Kingon A.I., Maria J.P and Streiffer S K (2000), Nature (London) 406, 1032 [30] Kryder M.H., Kim C.S (2009), “After Hard Drives - What Comes Next?” IEEE Transactions on Magnetics, Volume 45, Issue 10, pp 3406 - 3413 [31] Lappalainena J., Puustinena J., Hiltunenb J and Lantto V (2010), “Pulsed-laser deposited amorphous-like PZT next term thin-films: Microstructure and optical properties”, Journal of the European Ceramic Society Volume 30, Issue 2, pp 497-502 [32] Lee B.C., Zhou P., Yang J., Zhang Y., Zhao B., Ipek E., Mutlu O., Burger D.(2010), “Phase-Change Technology and the Future of Main Memory”, IEEE Micro, vol 30, no 1, pp 143 [33] Lee J., Ramesh R et al (1994), Integ Ferroelec 5, 145 [34] Lee J.K., Song T.K., and Jung H Y (1997), Integ Ferroelec 15, 115 [35] Li T.K et al (1996), Appl Phys Lett 68, 616, MRS Proc 415, 189 [36] Lin H et al (1994), Integ Ferroelec 5, 197 [37] Maher G.H (1979), US Patent #4,266, 265 [38] Matsubara M et al (1992), MRS Proc 200, 243, 281 [39] Meier A.R., Niu F and Wessels B.W (2006), “Integration of BaTiO3 on Si(001) using MgO/STO buffer layers by molecular beam epitaxy”, Journal of crystal growth 294, 401 [40] Merz W J., Phys Rev 91, 1953, 513 [41] Moulson A.J., Herbert J.M (2003), Electroceramics, Material, Properties and Applications, Wiley & Sons, pp 73 - 92, 411 - 430 [42] Noguchi T., Hase T., Miyasaga Y (1996), Jpn J Appl Phys 35, 4900 [43] Pack S.H., Park C.S., Won J.H., and Lee K.S (1996), MRS Proc 443, 33 [44] Paz de Araujo C.A., McMillan L.D., and Scott J F (1991), MRS Proc 230, 277 [45] Pierre C (1998), Introduction to Sol-gel Processing, Kluwer Academic Publisher, pp 1-25 [46] Polla D.L and Fraancis L.F., Annu (2000), Rev Mater Sci 28, 1998, 563., [47] Rabe K.M., Ahn C.H and Triscone J.M (Eds.) (2007), Physics of Ferroelectrics: A modern perspective, Springer Publisher [48] Ramesh R., Auciello O., Keramidas V.G and Dat R (1994), “Pulsed laser ablation-deposition andcharacterisation of ferroelectric metal oxide heterostructures”, Science and Technology of Electroceramic Thin films, Eds O Auciello and R Waser [49] Ramesh R et al (1991), Science 252, 944 [50] Raoux S., Burr G.W., Breitwisch M.J., Rettner C.T., Chen Y.C., Shelby R.M., Salinga M (2008) “Phase-Change Random Access Memory: A Scalable Technology” , IBM J Res & Dev 52, No 4/5, 465479 [51] Roy D., Krupanidhi S.B and Dougherty J.P (1991), “Excimer laser ablated lead zirconate titanate thin films”, J Appl Phys 69, 7930 [52] Scott J.F., Kammerdiner L., Paris M., Traynor S., Ottenbacher V., Shawabkeh A., and Oliver W.F.(1988), J Appl Phys., 64, 787 [53] Setter N (2002), Piezoelectric materials in devices, Ceramics Laboratory, EPFL, Swizertlands [54] Shintaro Yokoyama, Yoshihisa Honda, Hitoshi Morioka, Gouji Asano, Takahiro Oikawa, Takashi Iijima, Hirofumi Matsuda and Hiroshi Funakubo(2003), Jpn J Appl Phys 42, , pp 5922 – 5926 [55] Solomon H Kolagani (2009), “Plasma Energetic in Pulsed Laser Deposition and Pulsed Electron Deposition”, American Physical Society, APS March Meeting, March 16-20 [56] Tao W., Desu S B., and Li T K (1995), Mater Lett 23, 177 [57] Thang P.D., Pham M.T.N., Rijnders G., Blank D.H.A., Duc N.H., Klaasse J.C.P and Brück E (2008), “Multiferroic CoFe2O4-Pb(Zr,Ti)O3 nanostructures”, J Korean Phys Soc 52, 1406 [58] Turova N Ya and Yanovskaya M.I (1996), Ferroelectric Thin Films, eds Paz de Araujo C., Scoot J.F and Taylor G.W., Gordon @ Breach, New York, p.233 [59] U.S Patent 6, 531, 371 [60] U.S Patent 7, 292, 469 [61] Verardi P., Dinescu M and Craciun F (2000), “Pulsed laser deposition and characterisation of PZT thin films”, Appl Surf Sci 154-155, 514 [62] Wang T.T., Herbert J.M , Glass A.M (1998), The Applications of Ferroelectric Polymers, Blackie, Glascow and London [63] Yamamichi S et al (1995), IEEE IEDM p.119 [64] Yang Zhang et al (2013), J Phys D: Appl Phys 46 145101 [65] Yang C.H., Park S.S., and Yoon S.G (1997), Integ Ferroelec 18 377  ... Nano; Cấu trúc Nano; Phương pháp dung dịch; Bộ nhớ sắt điện; Màng mỏng PZT Content Trong năm gần đây, nghiên cứu phát triển màng mỏng sắt điện diễn mạnh mẽ đa dạng nhằm định hướng cho ứng dụng. .. tinh hạ xuống thấp so với số loại vật liệu sắt điện khác Nội dung luận văn tiến hành nghiên cứu chế tạo màng mỏng PZT sử dụng phương pháp dung dịch, phương pháp đơn giản, có chi phí đầu tư thấp,... điều kiện nghiên cứu Việt Nam Do đó, phần việc luận văn tiến hành khảo sát ảnh hưởng điều kiện ủ lên cấu trúc tinh thể, đặc trưng sắt điện dòng rò của màng chế tạo Màng mỏng PZT chế tạo đế Pt/TiO2/SiO2/Si