Đang tải... (xem toàn văn)
Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và động học của các vật liệu SiO2 và MgSiO3 lỏng (LA tiến sĩ)
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUYỆN THỊ SAN NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC CỦA CÁC VẬT LIỆU SiO2 VÀ MgSiO3 LỎNG LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT HÀ NỘI - 2017 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUYỆN THỊ SAN NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC CỦA CÁC VẬT LIỆU SiO2 VÀ MgSiO3 LỎNG Chuyên ngành: VẬT LÝ KỸ THUẬT Mã số: 62520401 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS NGUYỄN VĂN HỒNG GS TS VŨ VĂN HÙNG HÀ NỘI - 2017 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu tơi Tất số liệu kết nghiên cứu luận án trung thực, chưa cơng bố cơng trình nghiên cứu khác Thay mặt tập thể hướng dẫn Nghiên cứu sinh PGS.TS Nguyễn Văn Hồng Luyện Thị San LỜI CẢM ƠN Tơi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến PGS TS Nguyễn Văn Hồng GS TS Vũ Văn Hùng, người thầy tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tơi hồn thành luận án Tơi xin chân thành cảm ơn giúp đỡ tạo điều kiện làm việc Bộ môn Vật lý tin học, Viện Vật lý kỹ thuật phòng đào tạo Sau đại học Trường Đại học Bách khoa Hà Nội dành cho suốt trình nghiên cứu, thực luận án Cuối cùng, tơi xin bày tỏ lòng biết ơn đến gia đình, người thân, đồng nghiệp dành tình cảm, động viên giúp đỡ tơi vượt qua khó khăn để hồn thành luận án Hà Nội, ngày tháng 11 năm 2017 Luyện Thị San MỤC LỤC Danh mục từ viết tắt ký hiệu Danh mục bảng biểu Danh mục hình vẽ đồ thị MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ HAI VẬT LIỆU SiO2 VÀ MgSiO3 1.1 Tổng quan vật liệu SiO2 11 1.1.1 Cấu trúc 11 1.1.2 Hiện tượng đa thù hình 14 1.1.3 Các tượng động học 17 1.2 Tổng quan vật liệu MgSiO3 22 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP TÍNH TỐN 2.1 Phương pháp mơ động lực học phân tử 28 2.2 Xây dựng mơ hình động lực học phân tử 31 2.2.1 Thế tương tác 31 2.2.2 Mơ hình động lực học phân tử 33 2.3 Phân tích cấu trúc 35 2.3.1 Hàm phân bố xuyên tâm 35 2.3.2 Số phối trí đơn vị phối trí 37 2.3.3 Phân bố góc 38 2.3.4 Kỹ thuật trực quan hóa 39 2.4 Phân tích động học 39 CHƯƠNG CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC CỦA SiO2 LỎNG 3.1 Hiện tượng đa thù hình 43 3.2 Hiện tượng động học 51 3.2.1 Cơ chế khuếch tán 51 3.2.2 Động học không đồng 63 CHƯƠNG CẤU TRÚC CỦA MgSiO3 LỎNG 4.1 Cấu trúc địa phương Si Mg 72 4.2 Hiện tượng tách pha vi mô 79 KẾT LUẬN 90 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 92 TÀI LIỆU THAM KHẢO 93 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT VÀ KÝ HIỆU ĐLHPT Động lực học phân tử PBXT Phân bố xun tâm VĐH Vơ định hình ĐVPT Đơn vị phối trí BO Ngun tử ơxy cầu NBO Nguyên tử ôxy không cầu BKS Van Beets – Kramer – Van Santen OG Oganov NPT Số hạt, áp suất nhiệt độ không đổi NVE Số hạt, thể tích lượng khơng đổi Si Ngun tử silíc O Nguyên tử ôxy NRM Cộng hưởng từ hạt nhân DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Trang Bảng 2.1 Các thông số BKS hệ SiO2 31 Bảng 2.2 Các thông số OG hệ MgSiO3 33 Bảng 3.1 Đặc trưng cấu trúc SiO2 lỏng nhiệt độ áp suất khác 44 nhau: rlk vị trí đỉnh thứ hàm PBXT thành phần, TN: Thực nghiệm, MP: mô Bảng 3.2 Sự phân bố OSi3 mối liên kết ĐVPT SiOx liền 47 kề thông qua cạnh dùng chung (Ne) mặt dùng chung (Nf) SiO2 lỏng Bảng 3.3 Tốc độ chuyển đổi ĐVPT nhiệt độ khác 64 Bảng 4.1 Đặc trưng cấu trúc MgSiO3 lỏng áp suất khác nhau: 73 rlkj vị trí đỉnh thứ hàm PBXT thành phần Bảng 4.2 Sự phân bố BO ĐVPT SiO4 áp suất 84 khác Bảng 4.3 Sự phân bố BO ĐVPT SiO5 áp suất 84 khác Bảng 4.4 Sự phân bố BO ĐVPT SiO6 áp suất khác 84 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Trang Hình 2.1 Minh họa điều kiện biên tuần hồn 30 Hình 2.2 Hàm PBXT cho hệ thành phần 36 Hình 2.3 Hàm PBXT cặp cho hệ hai thành phần 36 Hình 2.4 Hàm PBXT cặp Si-O hệ MgSiO3 lỏng T = 3500 K, P = 37 30 GPa Hình 2.5 Số lượng chuyển đổi phụ thuộc vào thời gian 41 Hình 2.6 Minh họa đám hình thành nguyên tử Si O Khối cầu màu 42 đen Si, màu vàng O Hình 3.1 Năm ĐVPT cấu thành mạng SiO2 lỏng: SiO4 (a); SiO5 (b); SiO6 45 (c); OSi2 (d); OSi3 (d) Khối cầu nhỏ O khối cầu lớn Si Hình 3.2 Sự phân bố tỉ phần ĐVPT SiOx OSiy áp suất khác 45 Hình 3.3 Phân bố góc Si-O-Si khoảng cách liên kết O-Si 46 ĐVPT OSi2 OSi3 Hình 3.4 Liên kết ĐVPT SiOx đám hình thành SiOx 48 (khối cầu lớn Si nhỏ O): Liên kết ĐVPT SiOx thông qua BO (a); Liên kết ĐVPT SiOx thông qua BO (b); OSi3 (c); Đám SiO4 hình thành pha mật độ thấp (d); Đám SiO5 SiO6 hình thành pha mật độ cao (e) Hình 3.5 Sự phân bố ĐVPT SiOx OSiy SiO2 lỏng (T = 3200 49 K) áp suất 5, 15 25 GPa Khối cầu lớn Si, khối cầu nhỏ O Hình 3.6 Sự phụ thuộc mật độ vào áp suất SiO2 lỏng 50 Hình 3.7 Độ dịch chuyển bình phương trung bình nguyên tử trung 52 tâm với giá trị k khác Hình 3.8 Sự phụ thuộc χ vào thời gian mơ 53 Hình 3.9 Độ dịch chuyển bình phương trung bình/1 nguyên tử cho nhóm 54 ngun tử thứ thứ hai Hình 3.10 Số lượng đám tạo nguyên tử thuộc nhóm nguyên tử A1, 55 A2 A3 thời điểm mơ khác Hình 3.11 Kích thước đám lớn thời điểm mô khác nhau, 56 P = GPa Hình 3.12 Độ dịch chuyển bình phương trung bình số lượng đám tạo 57 nguyên tử nhóm A2 A3; A2 A3 lựa chọn thời điểm td = 47.8 ps áp suất P = GPa Hình 3.13 Số lượng đám tạo nguyên tử thuộc nhóm nguyên tử A1, 59 A4 A5 thời điểm mơ khác Hình 3.14 Số lượng chuyển đổi trung bình cho nguyên tử độ dịch 60 chuyển bình phương trung bình nguyên tử nhóm A1, A4 A5 P = GPa Hình 3.15 Số chuyển đổi trung bình số phối trí trung bình ZD thời 61 điểm mơ khác nhau; P = GPa, T = 3000 K Hình 3.16 Minh họa chuyển động nguyên tử Khối cầu màu đen 63 ứng với đám cứng Khối cầu đỏ xanh ứng với nguyên tử linh động Khối cầu màu đỏ ứng với nguyên tử thuộc siêu phân tử Hình 3.17 a) Chuyển đổi có ích; b) Chuyển đổi khơng có 64 Hình 3.18 Sự phụ thuộc áp suất hệ số khuếch tán (a) tốc độ chuyển 65 đổi (b), T = 3000 K Hình 3.19 Sự phụ thuộc η = Mbt/Mbo vào số lượng chuyển đổi, T = 66 3000 K Hình 3.20 Minh họa trình dịch chuyển nguyên tử: A) Một 68 nguyên tử dịch chuyển qua khoảng không hai nguyên tử để tới vị trí mới; B) Sự dịch chuyển nhóm ngun tử Hình 3.21 Hệ số khuếch tán Si O cho hệ nhiệt độ áp suất khác 68 ... bày cách xây dựng mơ hình ĐLHPT cho hai vật liệu SiO2 MgSiO3 Cách xác định phân tích đặc trưng cấu trúc, đặc trưng động học mẫu xây dựng) Chương 3: Cấu trúc động học SiO2 lỏng (Trình bày cấu trúc. .. VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUYỆN THỊ SAN NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC CỦA CÁC VẬT LIỆU SiO2 VÀ MgSiO3 LỎNG Chuyên ngành: VẬT LÝ KỸ THUẬT Mã số: 62520401 LUẬN ÁN TIẾN... vi nghiên cứu Mục đích luận án hướng tới nâng cao hiểu biết cấu trúc động học vật liệu lỏng có cấu trúc mạng nói chung Đối tượng nghiên cứu cụ thể luận án hai vật liệu SiO2 MgSiO3 trạng thái lỏng