ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - ĐỖ THU HÀ NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT THẢI PHÓNG XẠ DẠNG LỎNG BẰNG PHƢƠNG PHÁP XI MĂNG HÓA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - 2015 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - ĐỖ THU HÀ NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT THẢI PHÓNG XẠ DẠNG LỎNG BẰNG PHƢƠNG PHÁP XI MĂNG HÓA Chuyên ngành: Khoa học môi trƣờng Mã số: 60440301 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Nguyễn Bá Tiến PGS TS Trần Văn Quy Hà Nội - 2015 LỜI CẢM ƠN Với kính trọng lòng biết ơn sâu sắc nhất, em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến TS Nguyễn Bá Tiến, Viện Công nghệ Xạ hiếm, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam PGS TS Trần Văn Quy, giảng viên khoa Môi trường, trường Đại học Khoa học Tự nhiên tận tình hướng dẫn, quan tâm, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi cho em học tập nghiên cứu suốt trình thực luận văn Em xin chân thành cảm ơn cán Trung tâm Xử lý chất thải phóng xạ Môi trường, Viện Công nghệ xạ hiếm, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam hướng dẫn, chia sẻ cho em nhiều kinh nghiệm lời khuyên bổ ích để em hoàn thành tốt luận văn Em xin chân thành cảm ơn Phòng thí nghiệm Trung tâm Xử lý chất thải phóng xạ Môi trường, Viện Công nghệ xạ hiếm, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam cung cấp cho em đồ dùng, thiết bị cần thiết phục vụ suốt trình nghiên cứu đề tài Em xin chân thành cám ơn đề tài cấp nhà nước KC 05-2211-15 cấp kinh phí cho em thực nghiên cứu Em xin bày tỏ lòng biết ơn tới thầy cô giáo cán khoa Môi trường, trường Đại học Khoa học Tự nhiên giảng dạy, truyền đạt cho em nhiều kiến thức quý báu kỹ bổ ích khác Cuối cùng, em xin gửi lời cảm ơn tới gia đình, người thân, bạn bè ủng hộ, động viên, giúp đỡ em thời gian vừa qua Em xin chân thành cảm ơn! Hà Nội, tháng 12 năm 2015 Học viên Đỗ Thu Hà MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG 1.1 TỔNG QUAN Giới thiệu chất thải phóng xạ 1.1.1 Khái niệm .3 1.1.2 Một số đại lƣợng phóng xạ 1.1.3 Phân loại chất thải phóng xạ 1.2 Tác hại chất thải phóng xạ tới sức khỏe ngƣời 1.3 Chất thải phóng xạ dạng lỏng phát sinh từ nhà máy điện hạt nhân 1.4 Các phƣơng pháp xử lý chất thải phóng xạ dạng lỏng 12 1.5 Giới thiệu chung xi măng 20 1.6 Cơ chế trình xi măng hóa 22 CHƢƠNG ĐỐI TƢỢNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 24 2.1 Đối tƣợng phạm vi nghiên cứu 24 2.2 Phƣơng pháp nghiên cứu .25 2.3 Dụng cụ, thiết bị hóa chất sử dụng 33 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .34 3.1 Ảnh hƣởng thành phần xi măng đến hiệu xi măng hóa 34 3.2 Ảnh hƣởng thành phần chất thải đến hiệu xi măng hóa 39 3.3 Ảnh hƣởng tỉ lệ chất thải/xi măng đến hiệu xi măng hóa 42 3.4 Ảnh hƣởng chất phụ gia bentonite tro bay đến hiệu xi măng hóa…… 46 3.5 Đánh giá khả phát tán nguyên tố phóng xạ khỏi khối chất thải đƣợc xi măng hóa 50 KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ 54 TÀI LIỆU THAM KHẢO 56 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIỂT TẮT CTPX Chất thải phóng xạ ĐHN Điện hạt nhân HLW Chất thải hoạt độ cao (High Level Waste) ILW Chất thải hoạt độ trung bình (Intermadiate Level Waste) LLW Chất thải hoạt độ thấp (Low Level Waste) NPP Nhà máy điện hạt nhân (Nuclear power plant) DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Tổng hợp thành phần nguyên tố hóa học nƣớc thải nhà máy điện hạt nhân .10 Bảng 1.2 Thành phần chủ yếu chất thải phóng xạ dạng lỏng đƣợc cô đặc 12 Bảng 1.3 Thành phần hóa học xi măng Portland thông thƣờng 22 Bảng 2.1 Thành phần hóa chất pha mẫu giả M1 24 Bảng 2.2 Thành phần hóa học xi măng Hoàng Thạch 24 Bảng 2.3 Thành phần hóa học bentonite Bình Thuận .25 Bảng 2.4 Thành phần hóa học xỉ tro bay Uông Bí 25 Bảng 2.5 Thành phần hóa chất pha mẫu giả M2 28 Bảng 3.1 Quá trình tạo vữa chất thải M1 xi măng XM0 34 Bảng 3.2 Quá trình đóng rắn mẫu (M1-XM0) khuôn 34 Bảng 3.3 Khối mẫu (M1-XM0) đóng rắn theo thời gian sau lấy khỏi khuôn 35 Bảng 3.4 Thành phần hóa học xi măng XM1 36 Bảng 3.5 Quá trình tạo vữa chất thải M1 xi măng XM1 36 Bảng 3.6 Quá trình đóng rắn mẫu (M1-XM1) khuôn 36 Bảng 3.7 Khối mẫu (M1-XM1) đóng rắn theo thời gian sau lấy khỏi khuôn 37 Bảng 3.8 Thành phần hóa học xi măng XM2 37 Bảng 3.9 Quá trình tạo vữa chất thải M1 xi măng XM2 38 Bảng 3.10 Quá trình đóng rắn mẫu (M1-XM2) khuôn theo thời gian .38 Bảng 3.11 Khối mẫu (M1-XM2) đóng rắn theo thời gian sau lấy khỏi khuôn 38 Bảng 3.12 Quá trình tạo vữa chất thải M2 xi măng XM1 39 Bảng 3.13 Quá trình đóng rắn mẫu (M2-XM1) khuôn 40 Bảng 3.14 Khối mẫu (M2-XM1) đóng rắn theo thời gian sau lấy khỏi khuôn 40 Bảng 3.15 Quá trình tạo vữa để đóng rắn 42 Bảng 3.16 Quá trình đóng rắn mẫu khuôn 44 Bảng 3.17 Cƣờng độ nén mẫu xi măng hóa 45 Bảng 3.18 Quá trình tạo vữa chất thải M1 xi măng XM1 bổ sung 30% bentonite 46 Bảng 3.19 Quá trình đóng rắn mẫu (M1-XM1+bentonite) khuôn .47 Bảng 3.20 Khối mẫu (M1-XM1+bentonite) đóng rắn theo thời gian sau lấy khỏi khuôn 47 Bảng 3.21 Cƣờng độ nén của khối mẫu (M1-XM1+bentonite) 48 Bảng 3.22 Quá trình tạo vữa chất thải M1 xi măng XM1 bổ sung 30% tro bay .48 Bảng 3.23 Quá trình đóng rắn mẫu (M1-XM1+tro bay) khuôn 49 Bảng 3.24 Khối mẫu (M1-XM1+tro bay) đóng rắn theo thời gian sau lấy khỏi khuôn 49 Bảng 3.25 Cƣờng độ nén của khối mẫu (M1-XM1+tro bay) 49 Bảng 3.26 Thông số khối xi măng .50 Bảng 3.27 Kết kiểm tra độ phát tán phóng xạ mẫu XM0,4 51 Bảng 3.28 Kết kiểm tra độ phát tán phóng xạ mẫu XM0,5 52 Bảng 3.29 Kết kiểm tra độ phát tán phóng xạ mẫu XM0,6 53 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Sơ đồ hệ thống xi măng hóa 16 Hình 2.1 Ngâm khối xi măng hóa để kiểm tra độ phát tán Cs 31 Hình 3.1 Các khối mẫu sau tách khuôn .35 Hình 3.2 So sánh hai khối mẫu (M1-XM1) (M2-XM1) tỷ lệ khối lƣợng chất thải/xi măng .41 Hình 3.3 Quá trình tạo vữa để đóng rắn với tỉ lệ khác 43 Hình 3.4 Các khối mẫu xi măng hóa 45 Hình 3.5 Biến thiên Chỉ số LCs theo thời gian phát tán mẫu XM0,4 51 Hình 3.6 Biến thiên Chỉ số L 137Cs theo thời gian phát tán XM0,5 52 Hình 3.7 Biến thiên Chỉ số LCs theo thời gian phát tán XM0,6 .53 MỞ ĐẦU Trong bối cảnh nguồn lƣợng hóa thạch truyền thống nhƣ than, dầu mỏ nhƣ nguồn nhiên liệu khác dần cạn kiệt, ngành lƣợng nguyên tử phát triển mạnh mẽ đƣợc nhiều nƣớc quan tâm Việt Nam số quốc gia bƣớc xây dựng nhà máy điện hạt nhân Năng lƣợng hạt nhân có ƣu kinh tế môi trƣờng so với hầu hết hình thức cung cấp lƣợng điện khác Xét khía cạnh môi trƣờng, hoạt động, lò phản ứng hạt nhân sản sinh số lƣợng định chất thải phóng xạ Vậy nhƣng so sánh toàn diện kinh tế, công suất, phát thải chất thải, phát thải bụi, phát thải khí CO2 từ nhà máy điện hạt nhân với nhà máy phát điện khác (thủy điện, than đá, gió, mặt trời…) thấy điện hạt nhân có ƣu đáng kể [19] Cùng với việc kết hợp điện hạt nhân với dạng cung cấp lƣợng khác đảm bảo an toàn nguồn cung cấp điện quốc gia Chính kế hoạch trung hạn dài hạn, việc sử dụng lƣợng điện hạt nhân để thỏa mãn nhu cầu lƣợng nƣớc phát triển… Các chất thải phát sinh vận hành nhà máy điện hạt nhân thƣờng có hoạt độ phóng xạ mức thấp trung bình Tuy nhiên, nhà máy điện hạt nhân sở sản sinh chất thải phóng xạ lớn số tất loại hình sở hạt nhân Xử lý, quản lý chất thải phóng xạ vấn đề vô cấp thiết đƣợc đặt cho nhà khoa học quản lý Những chất thải nguy hiểm cho ngƣời môi trƣờng khoảng thời gian dài từ hàng trăm đến ngàn năm Vì vậy, vấn đề xử lý quản lý chất thải phóng xạ cần thiết Nhiệm vụ trình quản lý, xử lý chôn chất thải phóng xạ để đảm bảo an toàn cho ngƣời môi trƣờng Điều có nghĩa cách ly giảm bớt chất thải cho tốc độ hay tập trung số nhân phóng xạ quay trở lại môi trƣờng mức vô hại Để đạt đƣợc điều này, tất chất thải phóng xạ phải đƣợc thu thập, quản lý xử lý cách chặt chẽ TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Phùng Văn Duân (2006), “An toàn xạ bảo vệ môi trường”, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội Nguyễn Quang Hƣng, Nguyễn Phƣơng, Bùi Tất Hợp (2008), “Quặng urani khả đáp ứng cho phát triển điện hạt nhân Việt Nam”, tạp chí Địa chất, loạt A, số 307, 7-8/2008, tr 11-18 Vũ Mạnh Khôi (2006), “Đại cương An toàn xạ Liều lượng học”, Trung tâm an toàn xạ môi trƣờng, Viện khoa học kỹ thuật hạt nhân VAEC Lê Xuân Khuông (1997), Lý thuyết trình luyện kim, thủy luyện, Nhà xuất Giáo Dục, Hà Nội Đỗ Quý Sơn (2006), Bài giảng chuyên đề “Nhiên liệu chất thải nhà máy điện hạt nhân”, Viện Công nghệ Xạ Hiếm, Hà Nội, tr 25 – 35 Cao Hùng Thái (2006), Giới thiệu chu trình nhiên liệu, quản lý xử lý chất thải phóng xạ, Viện Công nghệ Xạ Hiếm TS Nguyễn Bá Tiến (2009), “Bài giảng Các phương pháp xử lý chất thải phóng xạ”, Trung tâm xử lý chất thải phóng xạ môi trƣờng, Viện Công nghệ Xạ Hiếm, Hà Nội Nguyễn Bá Tiến (2014), Bài giảng Chu trình nhiên liệu hạt nhân Quản lý chất thải phóng xạ, Trung tâm đào tạo hạt nhân, VINATOM Nguyễn Bá Tiến (2010), chuyên đề “Vấn đề xử lý quản lý chất thải phóng xạ hoạt độ thấp trung bình giới kiến nghị cho Việt Nam”, Trung tâm Xử lý Chất thải phóng xạ Môi trƣờng, Viện Công Xạ hiếm, Viện Năng lƣợng Nguyên tử Việt Nam; 56 Tiếng Anh 10 American National Standard (2003), ANSI-16.1-2003: Measurement of the Leachability of Solidified Low-level Radioactive Wastes by a Short-Term Test Procedure 11 Boyd A Clark, David G Atteridge, Marisol Avila, Vicki R Baca, Kyle M Bishop,.Gary A Cooke, Richard J Lee, Larry L Lockrem, Teo V Rebagay, Michael R Silsbee, Sandy R Stephens, and Richard A Westberg (2005), Development of a Cast Stone Formulation for Hanford Tank Wastes 12 S.Goni, M.S.Hernandez, A.Guerrero (2009), Cemented matrices used in the storage of low and medium radioactive waste, Spanish experience, Madrid, Spain 13 International Atomic Energy Agency (1993), Bituminization Processes to Condition Radioactive Waste, Technical Reports Series No 352, IAEA, Vienna 14 International Atomic Energy Agency (2009), Classification of radioactive waste, IAEA Safety Standards for protecting people and the environment No GSG-1, IAEA, Vienna, pp 4-16 15 International Atomic Energy Agency (2001), Handling and Processing of Radioactive Waste from Nuclear Applications, Technical reports serríe No 402, Vienna 16 International Atomic Energy Agency (2009), Predisposal Management of low and intermediate level Radioactive Waste, IAEA Safety Standards Series No WS-G-2.5, IAEA, Vienna 17 M Neji, B Bary, N Burlion & P Le Bescop (2013), Modelling of the interaction between chemical and mechanical behaviour of ion exchange resins incorporated into a cement-based matrix, EPJ Web of Conferences 56, 02004 57 18 Safety series No 111-G-1.1 (1994), Classification of Radioactive Waste, A Safety Guide; A Publication within the RADWASS Programme, IAEA, Vienna 19 Sean A Andreou (2003), Intermediate and Low level nuclear waste stabilisation- carbonation of cement- based wasteform, Canada 20 Syed S (2006), Solid & liquid waste management, Emirates journal for engineering research, 11(2), p 16-19 21 Wayne S Adaska, Stewart W Tresouthick, Presbury B West (1998), Solidification and stabilization of wastes using portland cement 22 V M Efremenkov, Radioactive waste management at nuclear power plants, An overview of the types of low- and intermediate-level wastes and how they are handled, IAEA BULLETIN, 4/1989 23 VUJE Experience with cementation of liquid radioactive waste.-Slovakia Tài liệu Internet 24 Võ Văn Thuận, Điện hạt nhân – Sự lựa chọn Việt Nam, http://vietnamnet.vn/vn/khoa-hoc/101750/dien-hat-nhan -su-lua-chon-cuaviet-nam.html 25 So sánh tính kinh tế dạng sản xuất điện năng, http://tapchitaichinh.vn/Dien-hat-nhan-tai-Viet-Nam/So-sanh-tinh-kinh-tecua-cac-dang-san-xuat-dien-nang/59838.tctc 26 Điện hạt nhân Việt Nam, không, http://tuanvietnam.vietnamnet.vn/dien-hat-nhan-viet-nam-tai-sao-khong 58 [...]... phóng xạ , Trung tâm xử lý chất thải phóng xạ và môi trƣờng, Viện Công nghệ Xạ Hiếm, Hà Nội 8 Nguyễn Bá Tiến (2014), Bài giảng về Chu trình nhiên liệu hạt nhân và Quản lý chất thải phóng xạ, Trung tâm đào tạo hạt nhân, VINATOM 9 Nguyễn Bá Tiến (2010), chuyên đề “Vấn đề xử lý và quản lý chất thải phóng xạ hoạt độ thấp và trung bình trên thế giới và kiến nghị cho Việt Nam”, Trung tâm Xử lý Chất thải phóng. .. (1997), Lý thuyết các quá trình luyện kim, thủy luyện, Nhà xuất bản Giáo Dục, Hà Nội 5 Đỗ Quý Sơn (2006), Bài giảng chuyên đề “Nhiên liệu và chất thải nhà máy điện hạt nhân”, Viện Công nghệ Xạ Hiếm, Hà Nội, tr 25 – 35 6 Cao Hùng Thái (2006), Giới thiệu chu trình nhiên liệu, quản lý và xử lý chất thải phóng xạ, Viện Công nghệ Xạ Hiếm 7 TS Nguyễn Bá Tiến (2009), “Bài giảng Các phương pháp xử lý chất thải phóng. .. Phùng Văn Duân (2006), “An toàn bức xạ bảo vệ môi trường”, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội 2 Nguyễn Quang Hƣng, Nguyễn Phƣơng, Bùi Tất Hợp (2008), “Quặng urani và khả năng đáp ứng cho phát triển điện hạt nhân ở Việt Nam”, tạp chí Địa chất, loạt A, số 307, 7-8/2008, tr 11-18 3 Vũ Mạnh Khôi (2006), “Đại cương về An toàn bức xạ và Liều lượng học”, Trung tâm an toàn bức xạ và môi trƣờng, Viện khoa học và... VINATOM 9 Nguyễn Bá Tiến (2010), chuyên đề “Vấn đề xử lý và quản lý chất thải phóng xạ hoạt độ thấp và trung bình trên thế giới và kiến nghị cho Việt Nam”, Trung tâm Xử lý Chất thải phóng xạ và Môi trƣờng, Viện Công Xạ hiếm, Viện Năng lƣợng Nguyên tử Việt Nam; 56 Tiếng Anh 10 American National Standard (2003), ANSI-16.1-2003: Measurement of the Leachability of Solidified Low-level Radioactive Wastes... waste.-Slovakia Tài liệu Internet 24 Võ Văn Thuận, Điện hạt nhân – Sự lựa chọn của Việt Nam, http://vietnamnet.vn/vn/khoa-hoc/101750/dien-hat-nhan -su-lua-chon-cuaviet-nam.html 25 So sánh tính kinh tế của các dạng sản xuất điện năng, http://tapchitaichinh.vn/Dien-hat-nhan-tai-Viet-Nam/So-sanh-tinh-kinh-tecua-cac-dang-san-xuat-dien-nang/59838.tctc 26 Điện hạt nhân Việt Nam, tại sao không, http://tuanvietnam.vietnamnet.vn/dien-hat-nhan-viet-nam-tai-sao-khong