B KHAO HC V CễNG NGH VIN CễNG NGH X HIM BO CO TNG KT TI CP B NGHIấN CU XY DNG QUY TRèNH CễNG NGH X Lí CHT THI PHểNG X CA QU TRèNH THU LUYN QUNG URAN Ch nhim ti: V HNG TRIU 7303 20/4/2009 H NI - 2009 ngời thực đề tài Vũ Hng Triệu KSC Trung tâm xử lý chất thải phóng xạ môi trờng Nguyễn Đức Thành CN, NCV nt Vũ Thanh Quang TS, NCVC nt Trịnh Giáng Hơng CN, NCV nt Trần văn Hoà KSC nt Ngô Văn Tuyến KS, NCV nt Hoàng Minh Châu ThS, NCV nt Nguyễn Hoàng Lân CN, NCV nt Lê Xuân Hữu CN, NCV nt 10 Vơng Hữu Anh CĐ, KTV nt Mục lục Thứ tự I II II.1 II.1.1 II.1.2 II.1.3 II.1.4 II.1.5 II.1.6 II.2 II.3 III III.1 III.2 III.3 IV V V.1 V.1.1 V.1.2 Đề mục Những ngời thực đề tài Mục lục Những từ viết tắt ký hiệu Tóm tắt Abstract Mở đầu Phần tổng quan Công nghệ xử lý quặng để thu hồi uran kỹ thuật Các phơng pháp xử lý chất thải phóng xạ trình khai thác, xử lý quặng urani Các phơng pháp chung Định nghĩa chất thải phóng xạ Phân loại chất thải phóng xạ Các phơng pháp xử lý quản lý chất thải phóng xạ Xử lý khí thải phóng xạ Xử lý chất thải rắn phóng xạ Hệ thống xử lý thải lỏng phóng xạ Lu giữ chôn cất chất thải phóng xạ Phơng pháp xử lý chất thải rắn lỏng từ trình khai thác chế biến quặng uran Phần thực nghiệm Đặt vấn đề đề tài Nhận xét chung chất thải trình thuỷ luyện quặng uran Mục tiêu đề tài Nội dung nghiên cứu Xác định đặc tính nguồn chất thải từ trình thuỷ luyện phơng pháp hoà tách đống Khảo sát thử nghiệm công nghệ, xây dựng quy trình xử lý nớc thải phóng xạ từ trình thuỷ luyện quặng uran phơng pháp kết tủa Nghiên cứu tách Ra từ nớc thải trình thu hồi uran Tách Ra phơng pháp kết tủa cộng kết với BaCl2 Tách Ra phơng pháp sử dụng Mn(OH)2 Trang 01 02 04 05 06 07 09 12 12 13 14 15 18 19 22 25 25 25 25 26 27 27 27 34 VI VI.1 VI.2 VII VII.1 VII.2 VII.3 VIII VIII.1 VIII.2 VIII.3 VIII.4 IX IX.1 IX.2 IX.3 Nghiên cứu quy trình tách thori khỏi nớc thải phóng xạ từ trình thu hồi uran Nghiên cứu quy trình tách thori từ nớc thải phóng xạ phơng pháp trao đổi ion Nghiên cứu quy trình tách thori từ nớc thải phóng xạ phơng pháp kết tủa cộng kết Na2S Nghiên cứu trình ổn định hoá chất thải rắn sau hoà tách quặng để thu hồi uran Nghiên cứu ổn định hoá bã thải từ trình hoà tách thấm quặng uran Nghiên cứu ổn định hoá bã thải từ trình hoà tách phơng pháp trộn ủ rửa Kết thảo luận Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý bã thải rắn (bùn lắng gạn) sau kết tủa chứa rađi Nghiên cứu tỷ lệ bã thải với xi măng trình xi măng hoá Nghiên cứu tỷ lệ cát vàng đa vào trình xi măng hoá Nghiên cứu ảnh hởng phát tán đồng vị phóng xạ nớc khối bã thải chứa rađi xi măng hoá Quy trình công nghệ xi măng hoá bã thải chứa kết tủa rađi Nghiên cứu thiết kế thiết bị xử lý nớc thải phóng xạ Nghiên cứu thiết kế thiết bị kết tủa RaSO4 Nghiên cứu thiết kế thiết bị trao đổi iôn Các vẽ thiết kế thiết bị kết tủa thiết bị trao đổi ion - Bản vẽ thiết kế thiết bị kết tủa (Xem phần phụ lục) - Bản vẽ thiết kế thiết bị trao đổi ion (Xem phần phụ lục) 36 Kết luận Tài liệu tham khảo phụ lục - Bản vẽ thiết kế thiết bị kết tủa - Bản vẽ thiết kế thiết bị trao đổi ion - Báo cáo tổng kết kinh phí - Phiếu đăng ký đề tài NCKHCN cấp Bộ năm 2006-2007 - Phiếu báo kết phân tích mẫu 64 66 67 36 41 43 43 48 51 52 52 53 54 54 56 56 62 63 từ viết tắt, ký hiệu dùng báo cáo Ký hiệu, từ viết tắt EW Giải nghĩa Chất thải mức miễn trừ LILW Chất thải có hoạt độ mức thấp trung bình HLW Chất thải có hoạt độ mức cao ICRP Uỷ ban an toàn phóng xạ quốc tế IAEA Cơ quan lợng nguyên tử quốc tế ALARA Thấp đến mức đạt đợc cách hợp lý KBq,Bq Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ KBq/kg, Bq/l mSv/h, àSv/h pH Nồng độ phóng xạ Đơn vị đo suất liều tơng đơng Chỉ số axit tóm tắt Trong trình nghiên cứu thuỷ luyện quặng uran chắn sinh lợng chất thải phóng xạ dạng rắn dạng lỏng cần đợc xử lý đảm bảo an toàn môi trờng Chất thải phóng xạ chủ yếu thuộc loại mức độ phóng xạ thấp Đề tài tiến hành nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ thích hợp xử lý chất thải phóng xạ dạng rắn lỏng có chứa uran, thori, rađi số kim loại nặng trình thuỷ luyện quặng uran Đề xuất phơng pháp quản lý bã thải phóng xạ bảo quản cất giữ an toàn Trên sở lý thuyết tài liệu đợc công bố quản lý chất thải phóng xạ Cơ quan lợng nguyên tử quốc tế nớc đồng thời sở kết thực nghiệm xây dựng đợc quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ trình thuỷ luyện quặng uran nh sau: - Quy trình công nghệ tách rađi từ nớc thải phóng xạ; - Quy trình công nghệ tách thori từ nớc thải phóng xạ; - Quy trình công nghệ xi măng hoá bã thải phóng xạ chứa Ra; - Quy trình công nghệ ổn định hoá chất thải rắn (bã thải) trình thuỷ luyện quặng uran Đề tài thiết kế chế tạo đợc thiết bị kết tủa thiết bị trao đổi ion phù hợp bổ sung cho xởng xử lý chất thải phóng xạ Viện Abstract The hydrometalurgical technology of uranium ores has generated low level solid and liquid radioactive wastes which required of treatment before discharged into environment This wastes contain mainly low level radioactive wastes The objective of present studies is to research and setting-up a suitable technology for treatment of radioactive wastes contained uranium, thorium, radium and some heavy metals from the hydrometalurgical technology of uranium ores Proposals on method of safety management and storage of radioactive wastes Based on theory, pulished documents on radioactive management of IAEA, Viet nam and experimental results obtained, the technology for treatment of radioactive wastes from the hydrometalurgical technology of uranium ores was set-up on that is as follows: - The flow-sheet of technology for separation of radium from liquid radioactive wastes; - The flow-sheet of technology for separation of thorium from liquid radioactive wastes; - The flow-sheet of technology for cementation of radioactive wastes contained radium; - The flow-sheet of technology for immobilization of solid radioactive wastes from the hydrometalurgical process of uranium ores Beside, precipitate and ion exchange equipments that were made to supplemental for radioactive wastes treatment factory of IREE is also the result of this studies Mở đầu Chất thải phóng xạ sinh trình xử lý chế biến quặng có chứa phóng xạ hoạt động khác sở có ứng dụng lợng, kỹ thuật hạt nhân Các chất phóng xạ tác động xấu tới môi trờng sức khoẻ ngời Bảo vệ môi trờng tránh khỏi chất thải phóng xạ vấn đề đợc quan tâm cộng đồng quy mô toàn giới Việt nam, phủ ta quan tâm đến vấn đề quản lý, xử lý, cất giữ chất thải phóng xạ Nhà nớc ban hành pháp lệnh quản lý chất thải phóng xạ Vấn đề xử lý chất thải phóng xạ đợc Viện lợng nguyên tử Việt nam quan tâm từ lâu liên quan đến hoạt động lò phản ứng hạt nhân Đà lạt Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt có khu xử lý cất giữ chất thải phóng xạ sinh trình hoạt động lò phản ứng Viện Công nghệ xạ tiến hành nghiên cứu thăm dò số phơng pháp nhằm xử lý vài loại chất thải sinh từ hoạt động chu trình nhiên liệu hạt nhân Viện Từ trớc tới sở nghiên cứu công nghệ chế biến quặng phóng xạ quặng nguyên tố sinh chất thải phóng xạ dạng lỏng dạng rắn Chúng ta quan tâm tới việc thu gom cất giữ tạm thời bể xi măng, cha xây dựng đợc quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ áp dụng cho sở nghiên cứu sản xuất công nghiệp Hiện Viện Công nghệ xạ có nhiệm vụ nghiên cứu chế biến quặng uran phơng pháp hoà tách thấm Trong trình nghiên cứu chế biến quặng để thu hồi uran chắn sinh lợng bã thải phóng xạ dạng rắn dạng lỏng cần đợc xử lý đảm bảo an toàn môi trờng Hiện Viện Công nghệ xạ xây dựng khu vực riêng để thực công nghệ xử lý chất thải phóng xạ kho cất giữ tạm thời Để đảm bảo an toàn phóng xạ cho khu vực xung quanh nơi cất giữ theo tiêu chuẩn Việt nam giới Viện giao cho nhóm đề tài thực đề tài Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ trình thuỷ luyện quặng uran với mục tiêu: - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý nớc thải phóng xạ trình thu hồi uran; - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải rắn phóng xạ trình xử lý quặng uran; - Thiết kế chế tạo thiết bị kết tủa xử lý nớc thải phóng xạ sử dụng khu xử lý thải xạ; - Thiết kế chế tạo thiết bị trao đổi ion xử lý nớc thải phóng xạ sử dụng khu xử lý thải xạ; - Bổ sung số thiết bị cho phòng thí nghiệm đào tạo cán quản lý xử lý chất thải phóng xạ Phần tổng quan I Công nghệ xử lý quặng để thu hồi urani kỹ thuật - Quặng urani sau đợc khai thác, ngời ta phải làm giàu hàm lợng urani lên phơng pháp tuyển để loại bớt đất đá khoáng vật khác không chứa urani; Trên giới nay, phơng pháp tuyển chủ yếu sử dụng là: tuyển phóng xạ, tuyển quang học, tuyển nổi, tuyển trọng lực - Để xử lý quặng uran, từ thu đợc urani kỹ thuật Trên giới Việt Nam, phơng pháp chủ yếu phơng pháp thuỷ luyện Quặng urani sau tuyển đợc đem hoà tách dung dịch axít cacbonat để tách urani khỏi lợng lớn đất đá Dung dịch sau hoà tách đợc xử lý phơng pháp hoá học hoá lý để thu hồi đợc sản phẩm urani kỹ thuật có hàm lợng 65 ữ 98% U3O8 Từ sản phẩm này, phơng pháp tách khác nhau, ngời ta thu đợc sản phẩm urani tinh khiết, nhiên liệu lò phản ứng hạt nhân Công nghệ xử lý quặng urani bao gồm nhiều công đoạn Các công đoạn chu trình xử lý quặng để thu nhận urani kỹ thuật chuẩn bị quặng (tuyển, đập, nghiền, nghiền chọn lọc phân loại; hoà tách quặng nghiền, phân chia pha rắn lỏng, tách chọn lọc urani từ dung dịch hoà tách dới dạng hợp chất hay hợp chất khác với độ kỹ thuật cần thiết (để tách urani từ dung dịch hoà tách sử dụng nhiều phơng pháp kết hợp phơng pháp đó, nh trao đổi ion dung dịch, trao đổi ion bùn quặng, chiết dung môi, kết tủa trực tiếp từ dung dịch hoà tách); kết tủa urani kỹ thuật, sấy đóng gói, lu giữ sản phẩm Tuy nhiên loại quặng phải trải qua công đoạn nh nêu, công đoạn phụ thuộc loại quặng cụ thể Sơ đồ tổng quát trình thuỷ luyện quặng urani đợc nêu hình1 Hiện nay, Viện Công nghệ xạ thực nghiên cứu công nghệ xử lý quặng urani phơng pháp hoà tách đống Sơ đồ công nghệ đợc nêu hình Nhận xét : Qua thí nghiệm trên, thấy rằng: Khi khối lợng Thori dung dịch hấp thu thấp khả trao đổi nhựa giảm xuống Điều đợc giải thích có cạnh tranh ion khác có dung dịch Tuy nhiên dung dịch thải phóng xạ hàm lợng nguyên tố phóng xạ thấp, khả tách nguyên tố bị ảnh hởng Tuy phơng pháp hữu hiệu để tách nguyên tố phóng xạ có dung dịch thải hàm lợng nguyên tố phóng xạ có dung dịch khỏi cột trao đổi ion thấp tiêu chuẩn cho phép (< 0,001mg/l ) VI.1.4- Nghiên cứu ảnh hởng thời gian tiếp xúc đến hiệu suất trình trao đổi ion Các thông số công nghệ đợc giữ nguyên, thời gian hấp thụ nhựa với dung dịch chứa thori thay đổi Tổng khối lợng thori có dung dịch hấp phụ 150mg, khối lợng nhựa nghiên cứu 1g, tổng thể tích dung dịch 5L Kết đợc trình bày bảng 16 Bảng 16- ảnh hởng thời gian tiếp xúc đến hiệu suất trình trao đổi ion Thời gian (giờ ) 0,5 1,0 1,5 2,5 3,0 Khối lợng Th nhựa(mg) 45,7 72,6 79,5 80,3 80,5 Khối lợngTh d.d(mg) 104,3 77,4 70,5 69,7 69,5 Hiệu suất (%) 54,7 86,9 95,2 96,1 96,3 Nhận xét : Qua kết trên, nhóm đề tài nhận thấy sau thời gian 1,5 hiệu suất hấp thu nhựa trao đổi KPS-110 với dung dịch Thori tăng lên không đáng kể, thời gian để kết thúc trình trao đổi 1,5 tốt Thông số quan trọng để tính toán xử lý lợng lớn dung dịch chất thải phóng xạ có chứa thori với hàm lợng cực thấp VI.1.5- Quy trình công nghệ tách Thori đồng vị phóng xạ từ nớc thải trình xử lý quặng Uran Từ kết thí nghiệm trên, tiến hành tách Thori đồng vị phóng xạ lại nớc thải sau tách Ra dung dịch BaCl2 Nớc thải sau lọc tách bã Ra đợc đem phân tích Kết đợc thể bảng Bảng 9- Hàm lợng nguyên tố thải lỏng Nguyên tố Hàm lợng (mg/lit) Hoạt độ (Bq/lit) U 0,008 Th 0,05 Fe 0,28 Pb 0,06 226 Ra dẫn xuất 0,46 Mn 1,54 - 20 Quy trình tách thori: Chúng sử dụng 50 lít nớc thải sau tách Ra, có chứa thori, điều chỉnh pH dung dịch giá trị 1,7; thêm vào 0,3kg muối Na2SO4,khuấy đều, sau nạp lên cột nhựa trao đổi cationit KPS-110 dạng Na(+) Cột nhựa trao đổi có d=1cm, H=30cm, khối lợng nhựa cột 5g, tốc độ nớc 2ml/phút Mỗi phân đoạn lấy 1lít Sau đem phân tích, kết là: tất phân đoạn kể không phát có vết Thori kim loại khác Điều chứng tỏ trình trao đổi ion đạt đợc hiệu suất cao, nớc thải hoàn toàn đáp ứng đợc điều kiện môi trờng(Tổng hàm lợng chất phóng xạ có nớc thải phải nhỏ 0,0001mg/l) Theo tính toán sử dụng cột trao đổi cation KPS-110 chứa 1g nhựa khô xử lý đợc 200 m3 nớc thải có chứa thori với hàm lợng nh Sơ đồ quy trình công nghệ tách Th4+ từ nớc thải phóng xạ thể hình H2SO4 10% Dung dịch chứa Thori h/l thori=5.10-2mg/l hoạt độ=0,46Bq/l Na2SO4 2% Điều chỉnh dung dịch pH=1,7 Cột trao đổi ion Nớc không P.xạ, thải môi trờng Hoạt độ PX[...]... tách uran, thori, rađi và một số kim loại nặng bằng phơng pháp kết tủa 25 - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ dạng lỏng để tách hoàn toàn uran, thori, rađi và một số kim loại nặng bằng phơng pháp trao đổi ion - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ dạng rắn từ các chất thải rắn của quá trình xử lý quặng uran - Thiết kế chế tạo thiết bị kết tủa xử. .. trình công nghệ thích hợp xử lý chất thải phóng xạ rắn và lỏng có chứa uran, rađi, thori và một số kim loại nặng trong quá trình thuỷ luyện quặng uran - Đề xuất phơng pháp quản lý và cất bã thải phóng xạ sau khi đã xử lý - Thiết kế chế tạo thiết bị kết tủa và trao đổi ion sử dụng cho khu xử lý tại Phùng III.3- Nội dung nghiên cứu - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ dạng... lý nớc thải có hàm lợng các nguyên tố phóng xạ - Thiết kế chế tạo thiết bị trao đổi ion xử lý nớc thải có hàm lợng các nguyên tố phóng xạ thấp IV- Xác định đặc tính nguồn chất thải từ quá trình nghiên cứu xử lý quặng uran bằng phơng pháp trộn ủ và hòa tách đống do viện công nghệ xạ hiếm thực hiện Nguồn phát sinh chất thải phóng xạ của quy trình xử lý quặng uran bằng phơng pháp trộn ủ chủ yếu gồm: Chất. .. hoạt độ phóng xạ và tăng độ pH, đề tài đã tiến hành khảo sát các thông số cơ bản nhằm ổn định hoá bã thải Đối với nguồn thải phóng xạ nêu trên chúng tôi nghiên cứu tách Ra và Th ra khỏi nớc thải V- Khảo sát thử nghiệm công nghệ, xây dựng quy trình xử lý nớc thải phóng xạ từ quá trình thuỷ luyện quặng uran bằng phơng pháp đồng kết tủa V.1 -Nghiên cứu tách Ra từ nớc thải của quá trình thu hồi uran V.1.1.Tách... chất thải có hoạt độ mức thấp và trung bình LILW) hoặc thủy tinh hoá (đối với chất thải có hoạt độ mức cao HLW) II.2 Lu giữ và chôn cất các chất thải phóng xạ II.2.1 Lu giữ tạm thời Trong công tác quản lý và xử lý chất thải phóng xạ, không phải lúc nào ngời ta cũng có đủ điều kiện để xử lý hoặc chôn cất ngay chất thải phóng xạ Nh đã trình bày về quy trình xử lý chất thải phóng xạ ở phần trên, các chất. .. đã sử dụng lại trở thành chất phóng xạ và phải đợc xử lý nh chất thải phóng xạ dạng lỏng II 1.5 Xử lý chất thải rắn phóng xạ a Xử lý chất thải rắn có hoạt độ thấp và trung bình Chất thải rắn có hoạt độ thấp là dạng chất thải phổ biến nhất trong tất cả các cơ sở có liên quan đến vật liệu phóng xạ Tuỳ thuộc vào bản chất của từng loại chất thải mà ngời ta có các phơng pháp xử lý khác nhau nh: Phơng pháp... pháp xử lý thải rắn và lỏng từ quá trình khai thác và chế biến quặng urani Quá trình xử lý thải rắn và lỏng thuộc trách nhiệm của cơ sở khai thác chế biến quặng urani Các biện pháp an toàn và xử lý thải phải đợc tính toán từ khi thiết kế lựa chọn công nghệ khai thác xử lý quặng, chọn địa điểm xây dựng nhà máy và khu vực thải (tính đến các yếu tố khí hậu, khí tợng thuỷ văn, địa hình, địa chất, quy hoạch... Sấy Sản phẩm uran kỹ thuật Hình 2- Sơ đồ thuỷ luyện quặng urani bằng phơng pháp hoà tách đống 11 II Các phơng pháp xử lý chất thải phóng xạ trong quá trình khai thác, xử lý quặng urani II.1 Các phơng pháp chung II.1.1 Định nghĩa chất thải phóng xạ Theo định nghĩa của Cơ quan năng lợng nguyên tử Quốc tế (IAEA), chất thải phóng xạ là: mọi vật liệu có chứa hoặc bị ô nhiễm bởi các nhân phóng xạ ở hàm lợng... mặt phóng xạ trong cả chất thải rắn và lỏng của quá trình thuỷ luyện quặng uran đều có chứa một lợng đồng vị phóng xạ cao hơn tiêu chuẩn an toàn bức xạ Dới tác động của các điều kiện môi trờng, chất phóng xạ nằm trong chất thải rắn và lỏng còn tiếp tục xâm nhập và gây ảnh hởng xấu nếu không có biện pháp xử lý, ổn định, theo dõi và quản lý cần thiết III.2- Mục tiêu của đề tài - Xây dựng đợc các quy trình. .. chỳng ta x lý mt khi lng ln nc thi trong quỏ trỡnh ch bin qung urani ti m Từ tất cả các nghiên cứu trên, nhóm đề tài đa ra sơ đồ quy trình công nghệ tách Ra trong nớc thải phóng xạ của quá trình thu hồi uran bằng phơng pháp trao đổi ion của trung tâm công nghệ xử lý quặng đợc thể hiện ở Hình 6 Quy trình công nghệ tách rađi từ nớc thải: - Lấy 50 lít dung dịch nớc thải có chứa rađi với hàm lợng của các ... quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ trình thuỷ luyện quặng uran với mục tiêu: - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý nớc thải phóng xạ trình thu hồi uran; - Nghiên cứu xây dựng. .. phóng xạ Các phơng pháp xử lý quản lý chất thải phóng xạ Xử lý khí thải phóng xạ Xử lý chất thải rắn phóng xạ Hệ thống xử lý thải lỏng phóng xạ Lu giữ chôn cất chất thải phóng xạ Phơng pháp xử. .. Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải phóng xạ dạng lỏng để tách uran, thori, rađi số kim loại nặng phơng pháp kết tủa 25 - Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ xử lý chất thải