BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH Lê Thị Cẩm Tú HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VỚI VIỆC TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ OXY TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh - 2012 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH Lê Thị Cẩm Tú HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VỚI VIỆC TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ OXY TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học: PGS TSKH LÊ VĂN HOÀNG Thành phố Hồ Chí Minh - 2012 LỜI CẢM ƠN Tôi xin gởi lời cảm ơn sâu sắc đến người thầy hướng dẫn PGS TSKH Lê Văn Hoàng Thầy tận tình hướng dẫn tạo điều kiện tốt cho thực luận văn mà thầy người động viên tinh thần lúc gặp khó khăn Qua luận văn này, xin gởi lời cảm ơn đến TS Nguyễn Ngọc Ty, người quan tâm tận tình giúp đỡ trình thực luận văn Đồng thời, xin cảm ơn bạn Hoàng Văn Hưng giúp đỡ nhiều mặt kỹ thuật cho lời góp ý hữu ích Với lòng biết ơn sâu sắc, xin cảm ơn thầy, cô Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh thầy, cô giảng dạy chương trình cao học truyền thụ cho kiến thức quý báu suốt trình học tập trường Tôi xin cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học, trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh tận tình hướng dẫn hỗ trợ thủ tục thời gian học tập trường Xin cảm ơn thành viên nhóm nghiên cứu tạo điều kiện cho nghiên cứu hoàn thành luận văn Cuối cùng, xin gởi lời biết ơn sâu sắc đến cha mẹ tôi, quan tâm, động viên, nguồn sức mạnh to lớn tinh thần lẫn vật chất để an tâm học tập Xin cảm ơn! TP Hồ Chí Minh, ngày 18 tháng 09 năm 2012 Lê Thị Cẩm Tú i MỤC LỤC Danh mục hình vẽ, đồ thị ii Danh mục bảng iv Danh mục từ viết tắt v LỜI MỞ ĐẦU Chương 1: 1.1 HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ Phát giao thoa điện tử phổ sóng hài phân tử H + H 1.1.1 Sự phát xạ sóng hài bậc cao 1.1.2 Phát giao thoa điện tử phổ sóng hài bậc cao 1.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử nghiên cứu phân tử CO 12 1.2.1 Phân tử CO với nghiên cứu thực nghiệm .13 1.2.2 Kết mô phân tử CO 18 1.3 Một số vấn đề 20 Chương 2: TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO 24 2.1 Cơ sở lý thuyết việc tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao 24 2.1.1 Mô hình ba bước Lewenstein .25 2.1.2 Mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử 32 2.2 Một số phương pháp tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao 33 2.3 Tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử 38 2.3.1 Cơ sở lý thuyết hiệu ứng giao thoa điện tử 39 2.3.2 Phương pháp 41 Chương 3: ỨNG DỤNG CHO PHÂN TỬ OXY 43 3.1 Phổ sóng hài bậc cao phân tử O 44 3.2 Mô-men lưỡng cực dịch chuyển thực nghiệm .46 3.3 Tách thông tin cấu trúc phân tích kết .48 KẾT LUẬN 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO 61 ii Danh mục hình vẽ, đồ thị Hình 1.1 Sự phát xạ sóng hài nguyên tử khí He, Ne, Ar, Xe… tương tác với laser cường độ cao với tần số ω Hình 1.2 Phổ sóng hài bậc cao có phân cực song song với véc-tơ phân cực laser H + (2D) Hình (a), (b), (c) phổ sóng hài phân tử đặt trường laser có cường độ đỉnh 5.1014 W/cm2 bước sóng 780 nm; hình (e), (f) ứng với laser 1.1014 W/cm2 780 nm Các mũi tên vị trí cực tiểu cường độ phổ sóng hài .10 Hình 1.3 Các phổ sóng hài bậc cao phân cực song song với véc-tơ phân cực laser với góc định phương khác phân tử H (2D) Laser có thông số sau: cường độ đỉnh 5.1014 W/cm2 bước sóng 780 nm 11 Hình 1.4 Biên độ pha sóng hài bậc cụ thể phân tử tương tác với laser 5.1014 W/cm2 780 nm 11 Hình 1.5 Hình minh họa cho sóng phẳng electron tái kết hợp giao thoa sóng hài phát từ phân tử CO 14 Hình 1.6 Các đường R cosθ = (n+ 1/2) λ họ nghiệm 1, 2, thành phần x mô-men lưỡng cực dịch chuyển 19 Hình 1.7 Các đường R cosθ = nλ họ nghiệm 1, 2, thành phần y mômen lưỡng cực dịch chuyển 19 Hình 1.8 Cường độ sóng hài đo đạc (đường liền nét) làm khớp với công thức mô hình giao thoa hai tâm (đường đứt nét) biểu diễn theo thời gian trễ hai xung laser bậc khác phân tử N O 21 Hình 1.9 Hình ảnh vân giao thoa pha tương đối sóng hài bậc 25 (hình (a), (b)) bậc 33 (hình (c), (d)) .22 Hình 2.1 Hình minh họa mô hình ba bước Lewenstein phát xạ sóng hài .25 Hình 2.2 Các chế ion hóa nguyên tử tương tác với laser (a) ion hóa đa photon; (b) ion hóa xuyên hầm; (c) ion hóa vượt rào .27 iii Hình 3.1 (a) Mô hình tương tác phân tử O laser; (b) HOMO phân tử O thu phần mềm Gaussian với phương pháp DFT hệ hàm sở 6-31G+(d,p) 44 Hình 3.2 Cường độ sóng hài bậc cao phát từ phân tử O tính theo phương song song (a) vuông góc (b) với véc-tơ phân cực laser với góc θ khác 45 Hình 3.3 Sự phụ thuộc theo góc định phương sóng hài bậc cao phát từ phân tử O theo phương song song (a) vuông góc (b) với véc-tơ phân cực laser 45 Hình 3.4 Thành phần x mô-men lưỡng cực dịch chuyển với góc định phương khác Đường liền nét thể kết trích xuất từ liệu sóng hài “thực nghiệm”, đường đứt nét thể kết tính toán lý thuyết 47 Hình 3.5 Thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển với góc định phương khác Đường liền nét thể kết trích xuất từ liệu sóng hài “thực nghiệm”, đường đứt nét thể kết tính toán lý thuyết 48 Hình 3.6 Sự phụ thuộc theo R cosθ họ nghiệm của: (a) thành phần x (b) thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển (phân tử CO ) 49 Hình 3.7 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm thành phần x mô-men lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết .50 Hình 3.8 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết 51 Hình 3.9 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm của: (a) thành phần x (b) thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R = 2.28 a.u.) 54 Hình 3.10 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm của: (a) thành phần x (b) thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R = 2.052 a.u.) .56 Hình 3.11 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm của: (a) thành phần x (b) thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R = 2.508 a.u.) .57 iv Danh mục bảng Bảng 3.1 Khoảng cách O – O trích xuất từ d x ( k ,θ ) (sóng hài song song) 52 Bảng 3.2 Khoảng cách O – O trích xuất từ d y ( k ,θ ) (sóng hài vuông góc) 52 Bảng 3.3 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm” (R = 2.052 a.u.) .55 Bảng 3.4 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm” (R = 2.508 a.u.) .56 v Danh mục từ viết tắt ADK: Gần ion hóa xuyên hầm (Ammosov – Delone – Krainov) MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) DFT: Lý thuyết phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HOMO: Orbital phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) SAEA: Gần electron (Single – Active Electron Approximation) SFA: Gần trường mạnh (Strong Field Approximation) MO – SFA: Gần trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) TDSE: Phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian (Time – Dependent Schrodinger Equation) LỜI MỞ ĐẦU Hiện nay, mong muốn ghi nhận thông tin cấu trúc phân tử gắn liền với chuyển động khoảng thời gian cấp độ nguyên tử, phân tử vấn đề thu hút quan tâm nhà khoa học giới Những phương pháp phân tích quang phổ hồng ngoại, nhiễu xạ tia X, nhiễu xạ điện điện tử… cho phép thu nhận thông tin cấu trúc phân tử khoảng cách liên hạt nhân, phân bố electron, cấu trúc tinh thể… Tuy nhiên, độ phân giải thời gian chúng không đáp ứng nhu cầu ghi nhận thông tin cấu trúc động gắn với chuyển động diễn phân tử (như quay phân tử diễn khoảng thời gian pico giây (10-12 s), dao động nguyên tử diễn khoảng thời gian femto giây (10-15 s), chuyển động electron quanh hạt nhân khoảng thời gian atto giây (10-18 s)), hay thông tin cấu trúc tức thời phân tử trình hình cấu trúc mới… Chính vậy, xây dựng phương pháp với độ phân giải thời gian cỡ femto giây nhu cầu cấp thiết Các nguồn laser đời vào năm 1960 cho nhà khoa học công cụ mạnh việc thu nhận thông tin cấu trúc động phân tử Việc tương tác với trường có cường độ tương đối mạnh so với trường Coulomb phân tử tạo phát xạ sóng hài bậc cao (high-order harmonic generation) Ban đầu, nhà khoa học cố gắng tối ưu hóa điều kiện thí nghiệm để phát xạ sóng hài bậc cao tạo xung ánh sáng atto giây Và trình nghiên cứu này, nhà khoa học nhận sóng hài bậc cao có mang thông tin cấu trúc phân tử [3942] Sóng hài bậc cao trở thành “công cụ” hữu ích để khảo sát cấu trúc phân tử với phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc động phân tử đề xuất [4], [18], [22], [30], [37, 38], [43], [58], [65], [70] Một thành công quan trọng kể đến công trình [22] Trong phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử (molecular tomography method) từ liệu sóng hài bậc cao phát phân tử N tương tác với nguồn laser cực mạnh, tác giả tái tạo thành công hình ảnh orbital (highest occupied molecular orbital – HOMO) phân tử N Dựa vào phương pháp này, tác giả công trình [37, 38] khảo sát lý thuyết cấu trúc phân tử CO , N , O , khẳng định kết [22] đồng thời số hạn chế phương pháp đưa hướng giải hạn chế [37] Ngoài ra, việc khảo sát đặc điểm sóng hài bậc cao theo góc cấu trúc định phương phân tử trường laser ra: khả theo dõi trình chuyển đồng phân phân tử HCN/HNC acetylen/vynilyden [2], [55]; khả theo dõi trình hỗ biến cytosine bốn base phân tử DNA [53] Bên cạnh cường độ, pha sóng hài sử dụng cho việc thu nhận thông tin cấu trúc phân tử [30] Dựa kỹ thuật đo pha sóng hài [29] dấu hiệu giao thoa nội phân tử phổ sóng hài bậc cao [27], [39-42], [49], [68], công trình [30] trích xuất thành công khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO Hiệu ứng giao thoa nội phân tử hay giao thoa điện tử phổ sóng hài bậc cao phát lý thuyết nhóm M Lein họ giải số phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian cho phân tử H + H trường laser [39, 40] Kết tính toán pha cường độ sóng hài cho thấy, “góc tới hạn” đó, pha sóng hài xảy nhảy pha π radian quanh cực tiểu cường độ Vị trí cực tiểu không phụ thuộc vào thông số laser dự đoán gần xem kết giao thoa hai nguồn điểm xạ đặt vị trí hạt nhân phân tử Kết từ công trình lý thuyết kiểm chứng công trình thực nghiệm cho CO [27], [49], [68], [77], cho N O [49], H [3], C H [63] Không thế, mô hình giao thoa hai tâm (two-center interference model) M Lein đề xuất [39, 40] kiểm chứng công trình lý thuyết khác cho H +, CO [5-7], [12], [16], [25, 26], [61] Điều cho thấy vai trò hiệu ứng giao thoa điện tử việc thu nhận cấu trúc phân tử Trong công trình lý thuyết gần đây, tác giả [1] dựa vào hiệu ứng giao thoa điện tử công thức mô hình giao thoa hai tâm trích xuất thành công khoảng cách liên hạt nhân O – O cho phân tử CO Kiểm chứng kết [1] phát triển cho 55 phương tăng đến 580 Như vậy, sử dụng họ nghiệm cho việc trích xuất R* với sai số cho phép, ta cần khảo sát góc định phương lớn Tuy nhiên khó khăn là, muốn khảo sát góc định phương lớn ta cần mở rộng miền phẳng nhiều cách tăng bước sóng cường độ laser, hai Với thông số laser sử dụng luận văn này, khảo sát nghiệm ứng với θ = 800 hai nghiệm ứng với θ = 580 θ = 600 Do đó, trường hợp này, chọn giá trị R* ứng với họ nghiệm 3, = R* 2.44 ± 0.16 a.u., lệch +7.2% so với giá trị R = 2.28 a.u  Đối với thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển, phù hợp tốt với lý thuyết sai số nhỏ (1.06% 0.86%) nên sử dụng hai giá trị R* trích xuất từ hai họ nghiệm trên: = R* 2.27 ± 0.02 a.u., lệch 1.06% = R* 2.26 ± 0.02 a.u., lệch -0.86% so với R = 2.28 a.u Nếu lấy trung bình ba giá trị chọn = R* 2.32 ± 0.07 a.u với sai số gần 3.1% Với kết khả quan trên, sử dụng phương pháp để khảo sát phân tử O khoảng cách O – O lệch 10% so với khoảng cách phân tử trạng thái cân bằng: R = 2.052 a.u R = 2.508 a.u Kết trích xuất thể bảng 3.3 3.4 Bảng 3.3 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm” (R = 2.052 a.u.) R = 2.052 a.u Sóng hài song song Sóng hài vuông góc n=0 n=1 n=2 n=1 n=2 R* (TB) (a.u.) 3.00930 2.36461 2.20965 2.04178 1.95318 Sai số (a.u.) 0.95730 0.31261 0.15765 0.02448 0.10019 Sai số (%) 46.65 15.23 7.68 1.19 4.88 56 Bảng 3.4 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm” (R = 2.508 a.u.) R = 2.508 a.u Sóng hài song song Sóng hài vuông góc n=0 n=1 n=2 n=1 n=2 n=3 R* (TB) (a.u.) 3.42126 2.83304 2.66688 2.48738 2.48900 2.43796 Sai số (a.u.) 0.91326 0.32504 0.15888 0.02721 0.01914 0.07005 Sai số (%) 36.41 12.96 6.33 1.08 0.76 2.79 Với mục đích so sánh kết trích xuất từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm” tính toán lý thuyết, thể kết hình 3.10 dành cho cấu hình R , hình 3.11 dành cho cấu hình R phân tử O Hình 3.10 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm của: (a) thành phần x (b) thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển Các họ nghiệm mô-men lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết biểu diễn hình vuông với màu sắc khác Các họ nghiệm mô-men lưỡng cực “thực nghiệm” biểu diễn hình tròn với viền màu khác Các đường thẳng liền nét đường công thức (2.25) (2.26): (a) R cosθ = (n + 1/2) λ ; (b) R cosθ = nλ với giá trị khác n (R = 2.052 a.u.) 57 Hình 3.11 Sự phụ thuộc vào R cosθ họ nghiệm của: (a) thành phần x (b) thành phần y mô-men lưỡng cực dịch chuyển Các họ nghiệm mô-men lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết biểu diễn hình vuông với màu sắc khác Các họ nghiệm mô-men lưỡng cực “thực nghiệm” biểu diễn hình tròn với viền màu khác Các đường thẳng liền nét đường công thức (2.25) (2.26): (a) R cosθ = (n + 1/2) λ ; (b) R cosθ = nλ với giá trị khác n (R = 2.508 a.u.) Cũng giống trường hợp phân tử trạng thái cân cấu trúc, trích xuất từ sóng hài song song, ta sử dụng giá trị R* ứng với n = Lấy trung bình giá trị R* trích xuất từ sóng hài (cả song song vuông góc) ta  Đối với cấu hình R O := R* 2.068 ± 0.094 a.u so với giá trị sử dụng để mô R = 2.052 a.u., sai số gần 4.6%  Đối với cấu hình R O := R* 2.520 ± 0.069 a.u so với giá trị sử dụng để mô R = 2.508 a.u., sai số gần 2.8% Từ việc áp dụng phương pháp trích xuất thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa phổ sóng hài bậc cao phân tử O trường hợp phân tử trạng thái cân không cân cấu trúc, kết thu với độ xác 58 cao (sai số từ 2.8% đến 4.6%) với kết từ công trình [1], cho phương pháp áp dụng cho phân tử thẳng có HOMO dạng π g 59 KẾT LUẬN Trong luận văn này, với tên đề tài “Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxy từ phổ sóng hài bậc cao”, đạt mục tiêu luận văn với kết sau  Mô sóng hài bậc cao phát từ phân tử O tương tác với chùm laser xung cực ngắn, phân cực thẳng có cường độ cao;  Khảo sát tìm thấy dấu hiệu giao thoa điện tử mô-men lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết, làm sở cho việc trích xuất khoảng cách liên hạt nhân từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm”;  Trích xuất mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử từ phổ sóng hài “thực nghiệm” nhờ phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử, số liệu phù hợp với mô-men lưỡng cực lý thuyết;  Tìm giá trị khoảng cách liên hạt nhân phân tử O từ hiệu ứng giao thoa điện tử phổ sóng hài với độ xác cao phân tử trạng thái cân không cân cấu trúc Đây câu trả lời khẳng định phương pháp tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử áp dụng cho phân tử khác;  Chỉ thông số cần đo (góc định phương, thành phần song song hay vuông góc, bước sóng laser xung cực ngắn) thích hợp cho việc trích xuất khoảng cách liên hạt nhân từ phổ sóng hài bậc cao HƯỚNG PHÁT TRIỂN Với kết mà luận văn thu được, hướng nghiên cứu theo số hướng sau  Áp dụng phát triển phương pháp trích xuất khoảng cách liên hạt nhân cho phân tử khác, mà trước hết phân tử thẳng có HOMO dạng π g N O; 60  Phát triển phương pháp với việc tính đến ảnh hưởng phân tử lên electron tái kết hợp, áp dụng so sánh với kết trước CO O ;  Phát triển phương pháp giải số phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian để tính xác phổ sóng hài bậc cao, từ nghiên cứu trích xuất gần với thực nghiệm 61 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Nguyễn Thị Tuyết Giang (2010), Tách thông tin cấu trúc phân tử CO từ pha phát xạ sóng hài sử dụng laser siêu ngắn, Luận văn Thạc sĩ, chuyên ngành Vật lý lý thuyết Vật lý toán, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP HCM Nguyễn Ngọc Ty (2010), Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử, Luận án Tiến sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lý lý thuyết Vật lý toán, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP HCM Tiếng Anh Baker S., Robinson J S., Lein M., Chirilă C C., Torres R., Bandulet H C., Comtoi D., Kieffer J C., Villeneuve D M., Tisch J W G., and Marangos J P (2008), “Dynamic two-center interference in high-order harmonic generation from molecules with attosecond nuclear motion”, Phys Rev Lett 101, pp 053901-4 Baker S., Robinson J S., Haworth C A., Teng H., Smith R A., Chirilă C C., Lein M., Tisch J W G., and Marangos J P (2006), “Probing proton dynamics in molecules on an attosecond timescale”, Science 312, pp 424-427 Chen Y J., Liu J (2008), “High-order harmonic generation from diatomic molecules with large internuclear distance: The effect of two-center interference”, Phys Rev A 77, pp 013410-5 Chen Y J., Liu J., and Hu B (2009), “Intensity dependence of intramolecular interference from a full quantum analysis of high-order harmonic generation”, Phys Rev A 79, pp 033405-5 Chen Y., Li Y., Yang S and Liu J (2008), “High-order harmonic generation and molecular orbital tomography: Characteristics of molecular recollision electronic wave packets”, Phys Rev A 77, pp 031402(R)-5 Chirilă C.C and Lein M (2006), “High-order harmonic generation in vibrating molecules”, J Mod Opt 53, pp 113-124 62 Chirilă C.C and Lein M (2008), “Effect of dressing on high-order harmonic generation in vibrating H molecules”, Phys Rev A 77, pp 043403-9 10 Chirilă C.C Lein M (2009), “High-order harmonic generation in vibrating twoelectron molecules”, Chem Phys 366, pp 54-57 11 Chirilă C.C., Dreissigacker I., van der Zwan E V., and Lein M (2010), “Emission times in high-order harmonic generation”, Phys Rev A 81, pp 033412-7 12 Ciappina M F., Chirilă C.C., and Lein M (2007), “Influence of Coulomb continuum wave functions in the description of high-order harmonic generate with H +”, Phys Rev A 75, pp 043405-7 13 Corkum P B (1993), “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”, Phys Rev Lett 71, pp 1994-1997 14 Dooley P W., Litvinyuk I V., Lee K F., Rayner D M., Spanner M., Villeneuve D M., and Corkum P B (2003), “Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules”, Phys Rev A 68, pp 023406-12 15 Franken P A., Hill A E., Peters C W., and Weinreich G (1961), “Generation of optical harmonics”, Phys Rev Lett 7, pp 118-119 16 Gühr M., McFarland B K., Farrell J P., and Bucksbaum P H (2007), “High harmonic generation for N and CO beyond the two-point model”, J Phys B: At Mol Opt Phys 40, pp 3745-3755 17 Haessler S., Boutu W., Weber S., Caillat J., et al (2009), “Attosecond encoded dynamics of light nuclei”, J Phys B: At Mol Opt Phys 42, pp 143002-1 18 Haessler S., et al (2010), “Attosecond imaging of molecular electronic wavepackets”, Nat Phys 6, pp 200-206 19 Han Y-C., Madsen L B (2010), “Minimum in the high-order harmonic generation spectrum from molecules: Role of excited states”, J Phys B: At Mol Opt Phys 43, pp 225601-11 63 20 Hay N., Velotta R., Lein M., de Nalda R., Heesel E., Castillejo M., and Marangos J P (2002), “High-order harmonic generation in laser-aligned molecules”, Phys Rev A 65, pp 053805-8 21 Hay N., Lein M., Velotta R., de Nalda R., Heesel E., Castillejo M., Knight P L., and Marangos J P (2003), “Investigations of electron wave-packet dynamics and high-order harmonic generation in laser-aligned molecules”, J Mod Opt 50, pp 561-577 22 Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Hiromichi Niikura, Pépin H., Kieffer J C., Corkum P B., and Villeneuve D M (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature 432, pp 867-871 23 Itatani J., Zeidler D., Levesque J., Spanner M., Villeneuve D M., and Corkum P B (2005), “Controlling high harmonic generation with molecular wave packets”, Phys Rev Lett 94, pp 123902-4 24 Jin C., Bertrand J B., Lucchese R R., Worner H J., Corkum P B., Villeneuve D M., Le A T., and Lin C D (2012), “Intensity dependence of multiple orbital contributions and shape resonance in high-order harmonic generation of aligned N molecules”, Phys Rev A 85, pp 013405-7 25 Kamta G L and Bandrauk A D (2004), “High-order harmonic generation from two-center molecules: Time-profile analysis of nuclear contributions”, Phys Rev A 70, pp 011404-4 26 Kamta G L and Bandrauk A D (2005), “Three-dimensional time-profile analysis of high-order harmonic generation in molecules: Nuclear interferences in H +”, Phys Rev A 71, pp 053407-19 27 Kanai T., Minemoto S., and Sakai H (2005), “Quantum interference during high-order harmonic generation from aligned molecules”, Nature 435, pp 470-474 28 Kanai T., Minemoto S., and Sakai H (2007), “Ellipticity dependence of highorder harmonic generation from aligned molecules”, Phys Rev Lett 98, pp 053002-4 64 29 Kanai T., Takahashi E J., Nabekawa Y., and Midorikawa K (2007), “Destructive interference during high harmonic generation in mixed gases”, Phys Rev Lett 98, pp 153904-4 30 Kanai T., Takahashi E J., Nabekawa Y., and Midorikawa K (2008), “Observing molecular structures by using high-order harmonic generation in mixed gases”, Phys Rev A 77, pp 041402(R)-4 31 Keldysh L V (1965), “Ionization in the field of a strong electromagnetic wave”, Sov Phys JETP 20, pp 1307-1314 32 Krause J L., Schafer K J., and Kulander K C (1992), “High-order harmonic generation from atoms and ions in the high intensity regime”, Phys Rev Lett 68, pp 3535-3538 33 Kulander K C., Schafer K J., and Krause J L (1993), “Dynamics of shortpulse excitation, ionization and harmonic conversion”, Super-Intense LaserAtom Physics 316, pp 10-16 34 Le A.T., Tong X M., and Lin C D (2006), “Evidence of two-center interference in high-order harmonic generation from CO ”, Phys Rev A 73, pp 041402-4 35 Le A.T., Picca R D., Fainstein P D., Telnov D A., Lein M., and Lin C D (2009), “Theory of high-order harmonic generation from molecules by intense laser pulses”, J Phys B: At Mol Opt Phys 41, pp 081002-6 36 Le A.T., Lucchese R R., Tonzani S., Morishita T., and Lin C D (2009), “Quantitative rescattering theory for high-order harmonic generation from molecules”, Phys Rev A 80, pp 013401-23 37 Le V H., Le A T., Xie R H., and C D Lin (2007), “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Phys Rev A 76, pp 013414-13 38 Le V H., Nguyen N T., Jin C., Le A T., and Lin C D (2008), “Retrieval of interatomic separations of molecules from laser-induced high-order harmonic spectra”, J Phys B: At Mol Opt Phys 41, pp 085603-8 65 39 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J P., and Knight P L (2002), “Role of intramolecular phase in high-harmonic generation”, Phys Rev Lett 88, pp 183903-4 40 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J P., and Knight P L (2002), “Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A 66, pp 023805-6 41 Lein M., Corso P P., Marangos J P., and Knight P L (2003), “Orientation dependence of high-order harmonic generation in molecules”, Phys Rev A 67, pp 023819-6 42 Lein M., de Nalda R., Heesel E., Hay N., Springate E., Velotta R., Castillejo M., Knight P L and Marangos J P (2005), “Signatures of molecular structure in the strong-field response of aligned molecules”, J Mod Optic 52, pp 465478 43 Lein M (2005), “Attosecond probing of vibrational dynamics with highharmonic generation”, Phys Rev Lett 94, pp 053004-4 44 Lein M (2007), “Molecular imaging using recolliding electrons”, J Phys B: At Mol Opt Phys 40, pp R135-R173 45 Levesque J., Zeidler D., Marangos J P., Corkum P B., and Villeneuve D M (2007), “High harmonic generation and the role of atomic orbital wave functions”, Phys Rev Lett 98, pp 183903-4 46 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Yu., L'Huillier A., and Corkum P B (1994), “Theory of high-harmonic generation by low frequency laser fields”, Phys Rev A 49, pp 2117-2132 47 L'Huillier A., Lewenstein M., Salières P., and Balcou Ph (1993), “High-order harmonic-generation cutoff”, Phys Rev A 48, pp R3433-R3436 48 Liu P., Yu P., Zeng Z et al (2008), “Laser intensity dependence of high-order harmonic generation from aligned CO molecules”, Phys Rev A 78, pp 015802-4 66 49 Lock R M., Zhou X., Li W., Murnane M M., Kapteyn H C (2009), “Measuring the intensity and phase of high-order harmonic emission from aligned molecules”, Chem Phys 366, pp 22-32 50 Madsen C B., Abu-samha M., and Madsen L B (2010), “High-order harmonic generation from polyatomic molecules including nuclear motion and a nuclear modes analysis”, Phys Rev A 81, pp 043413-6 51 McFarland B K., Farrell J P., Bucksbaum P H., and Gühr M (2008), “High harmonic generation from multiple orbitals in N ”, Science 322, pp 12321235 52 Murakami M (2006), High harmonic generation by short laser pulses timefrequency behaviour and applications to attophysics, A thesis submitted to the Graduate Faculty of the Louisiana State University and Agricultural and Mechanical College in partial fulfillment of the requirements for the degree of Doctor of Philosophy 53 Nguyen Thi-Hien, Hoang Van-Hung, Hoang-Do Ngoc-Tram, Le Van-Hoang (2012), “Possibility of tracking imino–amino tautomerism of cytosine by ultrashort laser pulses using high-order harmonic generation”, Comp Theor Chem 988, pp 92-97 54 Nguyen Ngoc-Ty, Le Van-Hoang (2011), “Retrieval of interatomic separations of complex molecules by ultra-short laser pulses”, Comp Theor Chem 964, pp 12-17 55 Nguyen Ngoc-Ty, Tang Bich-Van, Le Van-Hoang (2010), “Tracking molecular isomerization process with high harmonic generation by ultra-short laser pulses”, J Mol Struct (Theochem) 949, pp 52-56 56 Patchkovskii S., Zhao Z., Brabec T., and Villeneuve D M (2007), “High harmonic generation and molecular orbital tomography in multielectron systems”, J Chem Phys 126, pp 114306-13 67 57 Pavicic D., Lee K F., Rayner D M., Corkum P B., and Villeneuve D M (2007), “Direct measurement of the angular dependence of ionization for N , O , and CO in intense laser fields”, Phys Rev Lett 98, pp 243001-4 58 Remetter T., Johnson P., Mauritsson J et al (2006), “Attosecond electron wavepacket interferometry”, Nat Phys 2, pp 323-326 59 Shan B., Tong X M., Zhao Z., Chang Z., and Lin C D (2002), “High-order harmonic cutoff extension of the O molecule due to ionization suppression”, Phys Rev A 66, pp 061401-4 60 Smirnova O., Mairesse Y., Patchkovskii S., Dudovich N., Villeneuve D M., Corkum P B., and Misha Yu Ivanov (2009), “High harmonic interferometry of multi-electron dynamics in molecules”, Nature 460, pp 972-977 61 Son Sang-Kil, Telnov D A., and Chu Shih-I (2010), “Probing the origin of elliptical high-order harmonic generation from aligned molecules in linearly polarized laser fields”, Phys Rev A 82, pp 043829-4 62 Torres R., Kajumba N., Underwood J G et al (2007), “Probing orbital structure of polyatomic molecules by high-order harmonic generation”, Phys Rev Lett 98, pp 203007-4 63 Torres R., Siegel T., Brugnera L et al (2010), “Extension of high harmonic spectroscopy in molecules by a 1300 nm laser field”, Opt Express 18, pp 3174-3180 64 Torres R., Siegel T., Brugnera L et al (2010), “Revealing molecular structure and dynamics through high-order harmonic generation driven by mid-IR fields”, Phys Rev A 81, pp 051802-4 65 Uiberacke M., Uphues Th., Schultze M et al (2007), “Attosecond real-time observation of electron tunnelling in atoms”, Nature 446, pp 627-632 66 van der Zwan E V., Lein M (2010), “Two-center interference and ellipticity in high-order harmonic generation from H +”, Phys Rev A 82, pp 033405-9 68 67 Velotta R., Hay N., Mason M B., Castillejo M., and Marangos J P (2001), “High-order harmonic generation in aligned molecules”, Phys Rev Lett 87, pp 183901-4 68 Vozzi C., Calegari F., Benedetti E., Caumes J.-P., Sansone G., Stagira S., and Nisoli M (2005), “Controlling two-center interference in molecular high harmonic generation”, Phys Rev Lett 95, pp 153902-4 69 Wabnitz H., Mairesse Y., Frasinski L J et al (2006), “Generation of attosecond pulses in molecular nitrogen”, Eur Phys J D 40, pp 305-311 70 Wagner N L., Christov I P et al (2006), “Monitoring molecular dynamics using coherent electrons from high harmonic generation”, PNAS 103, pp 13279-13285 71 Wagner N L., Zhou X., Lock R et al (2007), “Extracting the phase of highorder harmonic emission from a molecule using transient alignment in mixed samples”, Phys Rev A 76, pp 061403-4 72 Wagner N L (2008), High-order harmonic generation from molecules, A thesis submitted to the Faculty of the Graduate School of the University of Colorado in partial fulfillment of the requirements for the degree of Doctor of Philosophy 73 Wei P., Liu P., Chen J., Zeng Z., Guo X., Ge X., Li R., and Xu Z (2009), “Laser-field-related recombination interference in high-order harmonic generation from CO molecules”, Phys Rev A 79, pp 053814-5 74 Wei P., Yu Y., Guo X., Ge X., Liu P., Zeng Z., and Li R (2011), “Two-center interference during the high harmonic generation in aligned O molecules”, Opt Express 19, pp 147-154 75 Worner H J., Bertrand J B., Hockett P., Corkum P B., and Villeneuve D.M (2010), “Controlling the interference of multiple molecular orbitals in highharmonic generation”, Phys Rev Lett 104, pp 233904-4 69 76 Zhao J and Lein M (2012), “Positioning of bound electron wave packets in molecules revealed in high-harmonic spectroscopy”, J Phys Chem A 116 (11), pp 2723-2727 77 Zhou X., Lock R., Li W., Wagner N., Murnane M M., and Kapteyn H C (2008), “Molecular recollision interferometry in high harmonic generation”, Phys Rev Lett 100, pp 073902-4 78 Zhou X (2009), High-order harmonic spectroscopy of molecules structure and dynamics, A thesis submitted to the Faculty of the Graduate School of the University of Colorado in partial fulfillment of the requirements for the degree of Doctor of Philosophy 79 Zhou XX., Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2005), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N and O molecules in intense laser fields”, Phys Rev A 72, pp 033412-7 80 Zimmermann B., Lein M., Rost J M (2005), “Analysis of recombination in high-order harmonic generation in molecules”, Phys Rev A 71, pp 033401-6 [...]... trúc phân tử oxy từ phổ sóng hài bậc cao Mục tiêu của luận văn là chứng tỏ có thể trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử O 2 từ dấu vết giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao Nghiên cứu của chúng tôi dựa trên phương pháp mô phỏng: sóng hài bậc cao sử dụng cho nghiên cứu được mô phỏng từ tính toán lý thuyết Như vậy, nhiệm vụ đầu tiên cần thực hiện là mô phỏng sóng hài bậc cao của phân tử O... thuyết chỉ tập trung giải thích đặc điểm phổ sóng hài bậc cao của nguyên tử vì phổ sóng hài bậc cao phát ra từ phân tử phức tạp hơn nhiều so với trường hợp nguyên tử Tuy nhiên, phổ sóng hài bậc cao của nguyên tử và phân tử đều có đặc điểm chung Sóng hài bậc cao (high-order harmonics) là những photon phát ra khi các nguyên tử hay phân tử tương tác với laser cường độ cao Những photon phát ra có đặc điểm... trên phân tử CO 2 để kiểm chứng mô hình được đề xuất trong hai công trình trên cũng như những vấn đề nảy sinh trong quá trình thực hiện các nghiên cứu liên quan đến sóng hài bậc cao và hiệu ứng giao thoa điện tử Trong chương 2: Tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao , ngoài phần giới thiệu ngắn gọn về các phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc đã được xây dựng dựa trên nguồn dữ liệu sóng hài, ... nhạy đối với sự định phương cũng như cấu trúc của phân tử [20, 21], [67] đã gợi ý rằng sóng hài có mang thông tin cấu trúc phân tử Vì vậy, các nhà khoa học đã cố gắng xây dựng các phương pháp để trích xuất thông tin cấu trúc của phân tử từ phổ sóng hài Phương pháp đó là gì và dựa trên cơ sở lý thuyết nào? Trong chương này, ngoài việc giới thiệu một số phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc phân tử dựa... theo sẽ trình bày chi tiết 1.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử và các nghiên cứu trên phân tử CO 2 Sau phát hiện của M Lein và cộng sự về sự giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao của phân tử hydro H 2 khi khảo sát phổ sóng hài bậc cao của phân tử này 13 bằng lý thuyết, các nhà khoa học tìm cách kiểm chứng lý thuyết trên bằng thực nghiệm Với hai ưu điểm nổi bật, đó là phân tử được định phương dễ dàng... theo góc của lưỡng cực sóng hài của phân tử Dữ liệu thực nghiệm (đối với bậc 31) cho thấy khi CO 2 được định phương song song với véc-tơ phân cực của laser thì sóng hài phát ra từ CO 2 sẽ giao thoa hủy với sóng hài phát ra từ Kr, trong khi đó, khi CO 2 định phương vuông góc với véc-tơ phân cực của laser thì sóng hài phát ra từ CO 2 sẽ giao thoa tăng cường với sóng hài phát ra từ Kr Làm khớp dữ liệu... làm khớp với công thức của mô hình giao thoa hai tâm (đường đứt nét) được biểu diễn theo thời gian trễ giữa hai xung laser đối với các bậc khác nhau của phân tử N 2 O [49] Bằng kỹ thuật giao thoa, sóng hài phát ra từ phân tử được định phương và sóng hài phát ra từ phân tử phân bố đẳng hướng giao thoa với nhau Hình ảnh các vân giao 22 thoa xuất hiện theo thời gian khi khảo sát đối với các bậc khác nhau... nghiệm lý thuyết này với các công thức [40] và lấy đó làm cơ sở cho việc trích xuất từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm” Bố cục luận văn được chia làm ba chương, không kể mở đầu và kết luận Chương 1: Hiệu ứng giao thoa điện tử , sẽ giới thiệu về hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao của phân tử với những phát hiện đầu tiên của nhóm M Lein đối với phân tử H 2 + và H 2 [39,... nhiều phân tử [23], [49], [62], [67] trong đó có N 2 O và N 2 Cường độ và pha sóng hài đo đạc của hai phân tử này cho thấy mô hình giao thoa hai tâm có thể mô tả đặc điểm của sóng hài bậc cao phát ra từ N 2 O nhưng không thể mô tả cho sóng hài của N 2 N 2 O là phân tử thẳng có HOMO dạng π g tuy nhiên phân tử này không có sự phân bố đối xứng các hạt nhân như của phân tử CO 2 Cường độ sóng hài phát... các bậc tính toán được đều phù hợp với thực nghiệm Cũng trong công trình này, các tác giả đánh giá khả năng ảnh hưởng của sự phân cực laser vào quá trình phát xạ sóng hài cũng như vai trò của giao thoa nội phân tử bằng cách đo sóng hài theo độ phân cực ϵ của laser tạo sóng hài Thấy rằng đối với ϵ thấp, sóng hài của các phân tử thẳng bị giảm mạnh bởi sự giao thoa nội phân tử trong khi với ϵ lớn hơn, hiệu ... chuyển phân tử 32 2.2 Một số phương pháp tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao 33 2.3 Tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử 38 2.3.1 Cơ sở lý thuyết hiệu ứng giao. .. 2.3 Tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử Ở phần trước, công thức mô hình giao thoa nhiều lần nhắc đến, công thức gì? Và tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử trình... tách thông tin cấu trúc phân tử oxy từ phổ sóng hài bậc cao Mục tiêu luận văn chứng tỏ trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử O từ dấu vết giao thoa điện tử phổ sóng hài bậc cao Nghiên