BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Tường Vi CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ N2 BẰNG PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ THUYẾT VÀ MÔ PHỎNG LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh – 2011 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Tường Vi CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ N2 BẰNG PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ THUYẾT VÀ MÔ PHỎNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TSKH LÊ VĂN HOÀNG Thành phố Hồ Chí Minh – 2011 Lời cám ơn Đầu tiên xin chân thành cám ơn Thầy Lê Văn Hoàng, hết lòng hướng dẫn giúp đỡ suốt thời gian thực hoàn thành luận văn Tôi xin chân thành cám ơn quý thầy cô môn Vật Lý trường Đại học Sư Phạm Tp HCM truyền đạt kiến thức kinh nghiệm quý báu cho suốt khóa học Tôi xin gửi lời cám ơn anh, chị, em nhóm nghiên cứu nhiệt tình giúp đỡ thời gian qua Đặc biệt xin gửi lời cám ơn chúc sức khỏe đến hội đồng chấm luận văn Thạc sĩ trường Đại học Sư Phạm Tp HCM Cuối muốn gởi lời cám ơn đến gia đình ủng hộ, động viên tinh thần tạo điều kiện thuận lợi tối đa giúp hoàn thành luận văn Do thời gian tương đối hạn hẹp, kiến thức thân chưa sâu nên dù cố gắng luận văn không tránh khỏi hạn chế thiếu sót Tôi mong nhận đóng góp ý kiến, phê bình xây dựng từ phía thầy cô, bạn bè Thành phố Hồ Chí Minh 2011 Nguyễn Thị Tường Vi Mục lục Mục lục i Danh mục chữ viết tắt ii Danh mục hình vẽ đồ thị iii Danh mục công thức (phương trình) v Mở đầu CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SÓNG HÀI BẬC CAO 1.1 Laser 1.2 Tương tác trường laser với nguyên tử, phân tử 1.3 Mô hình Lewenstein 13 1.4 Chương trình LEWMOL tính phát xạ sóng hài bậc cao 17 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ22 2.1 Cơ sở lý thuyết phép chụp cắt lớp 22 2.2 Chụp ảnh phân tử laser xung cực ngắn 27 2.3 Độ dài bước sóng laser chất lượng chụp ảnh phân tử 33 CHƯƠNG 3: MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM VÀ MÔ PHỎNG DỮ LIỆU SÓNG HÀI BẬC CAO 38 3.1 Mô hình thí nghiệm 38 3.2 Gaussian chương trình mô 39 ▼ Giới thiệu Gaussian 39 3.2.1 Các chức tính toán (job type) 40 3.2.2 Phương pháp sử dụng để tính toán (method) 43 3.2.3 Hệ hàm sở (basis set) 45 ▼ Các chương trình mô HHG 49 3.3 Dữ liệu sóng hài 49 3.3.1 Dữ liệu sóng hài laser 800 nm 50 3.3.2 Dữ liệu sóng hài laser 1300 nm 50 CHƯƠNG 4: CHỤP ẢNH DAO ĐỘNG CỦA NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ NI-TƠ53 ▼ Các bước tiến hành 53 ▼ Phương pháp cụ thể bước 53 4.1 Tìm chiều dài liên kết R i khác 53 4.2 Tìm liệu HHG ứng với chiều dài liên kết R i 54 4.3 Tái tạo hình ảnh hàm sóng phân tử ứng với chiều dài liên kết R i 54 Kết luận 67 Hướng phát triển 67 Tài liệu tham khảo 68 Tiếng Việt: 68 Tiếng Anh: 68 Danh mục chữ viết tắt ADK: Gần ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov) DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation) HOMO: Orbital phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) MO – SFA: Gần trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) SFA: Gần trường mạnh (Strong Field Approximation) B-LYP: Becke, Lee-Yang Park (xem chương 3) DZ: hệ sở Double Zeta TZ: hệ sở Triple Zeta HF: Hartree Fock STO: Slater-Type-Orbital VWN: Hàm mật độ tương tác Vosko, Wilk, Nusair kc_2p: khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng Danh mục hình vẽ đồ thị Chương 1: 1) Hình 1.1.1: Cấu tạo chung laser 2) Hình 1.1.2: Hình ảnh xung laser 3) Hình 1.2.1: Ion hóa xuyên hầm 4) Hình 1.2.2: Tốc độ ion hóa theo cường độ điện trường đỉnh 5) Hình 1.3.1: Mô hình bước Lewenstein cho phát sóng hài cao 6) Hình 1.3.2: Phổ sóng hài neon 7) Hình 1.3.3: Biến đổi Fourier cho gia tốc lưỡng cực nguyên tử đơn Chương 2: 8) Hình 2.1.1: Hình chiếu P θ (t ) đối tượng f(x,y) 9) Hình 2.1.2: Liên hệ biến đổi Fourier hình chiếu với biến đổi Fourier đối tượng 10) Hình 2.3.1: Phổ sóng hài với góc định phương khác 11) Hình 2.3.2: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1200 nm 12) Hình 2.3.3: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1300 nm 13) Hình 2.3.4: Hàm sóng Ni-tơ tái tạo từ HHG laser có bước sóng 800 nm 1200 nm 14) Hình 2.3.5: Hàm sóng Ni-tơ tái tạo từ HHG laser có bước sóng 1300 nm 15) Hình 2.3.6: Hàm sóng Ψ (x,y=0) Chương 3: 16) Hình 3.1: Mô hình thí nghiệm 17) Hình 3.2: Góc định phương 18) Hình 3.3 3.4: HOMO HOMO-1 Chương 4: 19) Hình 4.1: Hàm sóng xác 20) Hình 4.2: Hàm sóng mô – laser 800 nm – TTCB 21) Hình 4.3: Hàm sóng lý thuyết – laser 800 nm – TTCB 22) Hình 4.4: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc0 23) Hình 4.5: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc0 24) Hình 4.6: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc1 25) Hình 4.7: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc1 26) Hình 4.8: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 27) Hình 4.9: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc2 28) Hình 4.10: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 – TTCB 29) Hình 4.11: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc2 – TTCB 30) Hình 4.12: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc3 31) Hình 4.13: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc3 32) Hình 4.14: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kcmax 33) Hình 4.15: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kcmax 34) Hình 4.16: N2_kc0_lk3_V1.png 35) Hình 4.17: N2_kcmax_lk2_V6.png Danh mục công thức (phương trình) Chương 1: 1) (1.2.1): Độ phân cực P 2) (1.2.2): α bb 3) (1.2.3): Thông số Keldysh ( γ-1) 4) (1.3.1): Điểm dừng Chương 2: 5) (2.1.1) : Tích phân đường P θ (t) theo f(x,y) 6) (2.1.2) : Phương trình đường thẳng hệ tọa độ cực 7) (2.1.3) : Biến đổi Radon 8) (2.1.4) : Biến đổi Fourier chiều f(x,y) = F(u,v) 9) (2.1.5) : Biến đổi Fourier chiều P θ (t) = S θ (ω) 10) (2.1.6) : F(u,0) 11) (2.1.7) : P θ=0 (t) 12) (2.1.8) : Biến đổi Fourier chiều P θ=0 (x) = F(u,0) 13) (2.1.9) : Lý thuyết lát cắt Fourier đơn giản: F(u,0)=S θ=0 (u) 14) (2.1.10) : Ma trận quay hệ tọa độ 15) (2.1.11) : Tích phân đường P θ (t) theo f(t,ℓ) 16) (2.1.12) : Biến đổi Fourier (2.1.11) 17) (2.1.13) : Biến đổi Fourier chiều tần số không gian 18) (2.1.14) : Phương trình cốt lõi chụp cắt lớp 19) (2.1.15) : Biến đổi Fourier ngược tìm lại đối tượng f(x,y) 20) (2.2.1) : Biểu thức tán sắc k 21) (2.2.2) : Lưỡng cực dịch chuyển d(ω,θ) 22) (2.2.3) : Cường độ sóng hài S(N,ω,a,d) 23) (2.2.4) : Biên độ sóng phẳng a(k) 24) (2.2.5) : Giá trị tuyệt đối lưỡng cực dịch chuyển 25) (2.2.6) : xΨ 26) (2.2.7) : yΨ 27) (2.2.8) : Ψ g (x,y) theo xΨ yΨ 28) (2.2.9) : Ψ g (x,y) 29) (2.3.1) : Điểm dừng (là (1.3.1)) 30) (2.3.2) : Thế trọng động U p Chương 3: 31) (3.1) : Quỹ đạo phân tử Ф i 32) (3.2) : Hàm gốc Gaussian 33) (3.3) : Chuẩn hóa hàm gốc Gaussian 34) (3.4) : Hàm sở thực 35) (3.5) : Thế (3.4) vào (3.1) Mở đầu Trong giới vi mô, phản ứng hóa học biến đổi sinh học xảy thước đo thời gian thứ bậc picô giây (ps), ngắn Trong thời gian dài nhà khoa học nghiên cứu tìm cách hiểu chuyển biến trung gian xảy trình [30], liên quan đến chuyển động tương đối hạt nhân cấu thành phân tử Trong thời gian gần đây, tượng quang học phi tuyến quan tâm nghiên cứu mạnh Đó phát xạ sóng hài bậc cao (High-order Harmonic Generation – viết tắt HHG) [22] xảy nguyên tử phân tử tương tác với laser hồng ngoại (bước sóng 800 nm) có cường độ mạnh lên đến cỡ ~ 1014 W / cm xung cực ngắn cỡ femto giây ( 10−15 s) Nhiều công trình [1] chứng tỏ tín hiệu HHG mang thông tin cấu trúc phân tử tín hiệu thang thời gian femto giây thông tin cấu trúc thu ta gọi cấu trúc động Đây công cụ quan trọng đầy hứa hẹn cho ta quan sát phân tử chuyển động nội Năm 2004 nhóm nhà khoa học Canada [12] sử dụng laser có độ dài xung 30 fs cho tương tác với phân tử khí ni-tơ (N ) từ nguồn liệu HHG thu được, hình ảnh vân đạo (Highest Occupied Molecular Orbital – viết tắt HOMO) phân tử tái tạo phương pháp cắt lớp (Tomographic Method) [13] Nhiều công trình công bố sau đó, lý thuyết, mô [20], thực nghiệm [8], [19], [29], tái khẳng định kết cho N mà áp dụng phương pháp cho phân tử khác O , CO Đặc biệt, công trình lý thuyết, mô [20], vai trò độ dài bước sóng laser lên chất lượng ảnh phân tích cho thấy sóng có bước sóng dài chất lượng ảnh tốt Như vấn đề có ý nghĩa khoa học thực tiễn nhiều điều cần nghiên cứu sâu rộng hơn, lý chọn đề tài “Chụp ảnh chuyển động nguyên tử phân tử ni-tơ phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn – lý thuyết mô phỏng” Mục tiêu nghiên cứu luận văn tìm hiểu, lãnh hội phương pháp cắt lớp chụp ảnh phân tử laser xung cực ngắn, áp dụng cho chụp ảnh trình cụ thể dao động N Để đạt mục tiêu luận văn nội dung nghiên cứu sau thực hiện: - Cột 1: tọa độ x - Cột 2: tọa độ y - Cột 3: giá trị hàm sóng (wave function) Minh họa hàm sóng HOMO thu được, Origin sau: ♦ Trường hợp laser 800 nm: thư mục TOMO_800_TTCB ** Hàm sóng HOMO tạo từ 19 tập tin chứa lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết (dipole-spher_0.dat, dipole-spher_5.dat, dipole-spher_10.dat …, dipole-spher_90.dat) phương pháp chụp ảnh cắt lớp (tomography), theo TS Nguyễn Ngọc Ty gọi hàm sóng xác làm lần cho laser 800 nm, phân tử ni-tơ trạng thái Tên tập tin chứa liệu hàm (wf_dipole_theory_tomography.opj), sóng xác thuộc thư hình 4.1 mục TOMO_800_TTCB\dipole_Lew_tomography_step_0 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng là: P wf _ P wf (TTCB)=3,8 a.u xem tập tin wf_dipole_theory_tomo_kc.opj vị trí tập tin Hình 4.1: Hàm sóng xác H.4.2: Hàm sóng mô - laser 800 nm - TTCB ** Hàm sóng tạo từ lưỡng cực dịch chuyển mô phương pháp chụp ảnh cắt lớp gọi hàm sóng mô phỏng: Tên tập tin chứa liệu hàm sóng mô wf_simulation.opj (hình 4.2) - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng là: P wf _ P wf (TTCB)=3,867 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj H 4.3: Hàm sóng lý thuyết-laser 800 nm - TTCB ** Hàm sóng tính từ Gaussian, theo Thầy: PGS.TSKH Lê Văn Hoàng gọi hàm sóng lý thuyết (trong hình 2.3.4 [20], hình 2.3.5 hình 2.3.6 (chương 2) gọi hàm sóng xác) Tên tập tin chứa liệu hàm sóng lý thuyết hình 4.3 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục TVI_N2_laser_800_30\TVI_N2_kc_2_slide_TTCB\TVI_N2_theta_90 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng là: P wf _ P wf (TTCB)=3,72 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin - Sai số khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng (viết tắt kc_2p) hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết 3,92 % - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng xác 1,7 % ♦ Trường hợp laser 1300 nm: thư mục TOMO_1300 (xem lại danh mục hình ảnh chương 4) ▪ Thư mục Tomo_1300_kc0 (2.0): (xem ký hiệu đầu phần 4.3) kc0 nghĩa khoảng cách hai hạt nhân ni-tơ là: N-N(0) = 1,0518 A0=1,988 a.u H.4.4: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc0 ** Hàm sóng lý thuyết (hình 4.4) Tên tập tin hình 4.4 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_0_slide_7\TVI_N2_theta_90 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,48 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin ** Hàm sóng mô (hình 4.5) Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.0) H.4.5: Hàm sóng mô - laser 1300 nm – kc0 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,46 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc (2.0) - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết là: 0,6 % ▪ Thư mục Tomo_1300_kc1 (2.1) kc1 nghĩa khoảng cách hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (1)=1,077 A0=2,036 a.u ** Hàm sóng lý thuyết (hình 4.6) Tên tập tin hình 4.6 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục: TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_1_slide_11\TVI_N2_theta_90 H.4.6: Hàm sóng lý thuyết –laser 1300 nm – kc1 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,6 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin ** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.7 Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.1) - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,6 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc (2.1) H.4.7: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc1 - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết là: 0,0 % ▪ Thư mục Tomo_1300_kc2 (2.2) kc2 nghĩa khoảng cách hai hạt nhân Ni-tơ là: N-N (2)=1,099 A0=2,078 a.u ** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.8 Tên tập tin hình 4.8 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục: TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_2_slide_13\TVI_N2_theta_90 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,72 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin H.4.8: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2 ** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.9 Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.2) - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,734 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.2) - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết là: 0,38 % H.4.9: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc2 ▪ Thư mục Tomo_1300_kc2_TTCB (2.2.2) kc2_TTCB nghĩa khoảng cách hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (TTCB)=1,105 A0=2,089 a.u ** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.10 Tên tập tin hình 4.10 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục: TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_2_slide_TTCB\TVI_N2_theta_90 H.4.10: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc2_TTCB - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,72 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin ** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.11 Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.2.2) - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,734 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.2.2) H.4.11: Hàm sóng mô – laser – 1300 nm – kc2_TTCB - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết là: 0,38 % ▪ Thư mục Tomo_1300_kc3 (2.3) kc3 nghĩa khoảng cách hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (3)=1,143 A0=2,16 a.u ** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.12 Tên tập tin hình 4.12 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục: TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_3_slide_17\TVI_N2_theta_90 H.4.12: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kc3 H.4.13: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kc3 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,84 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin ** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.13 Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.3) - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,867 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.3) - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết là: 0,52 % ▪ Thư mục Tomo_1300_kcmax (2.4) kcmax nghĩa khoảng cách hai hạt nhân ni-tơ là: N-N (4)=1,167 A0 = 2,21 a.u ** Hàm sóng lý thuyết: hình 4.14 Tên tập tin hình 4.14 (wf_theory_GSS_input_3002.jpg) thuộc thư mục: H.4.14: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm - kcmax TVI_N2_laser_1300_30\TVI_N2_kc_max_slide_21\TVI_N2_theta_90 - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =3,96 a.u xem tập tin wf_theory_GSS_input_y_0_2003.opj vị trí tập tin H.4.15: Hàm sóng mô – laser 1300 nm – kcmax ** Hàm sóng mô phỏng: hình 4.15 Tên tập tin wf_simulation.opj thuộc thư mục (2.4) - Khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng: P wf _ P wf =4 a.u xem tập tin wf_simulation_kc.opj thuộc thư mục (2.4) - Sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết là: % ♦ Nhận xét ► Qua kết ta thấy: - Đối với với laser có bước sóng 800 nm có sai số kc_2p hàm sóng mô so với hàm sóng lý thuyết 3,92 % sai số 1,7 % so với hàm sóng xác - Đối với laser có bước sóng 1300 nm có sai số kc_2p hàm sóng mô hàm sóng lý thuyết sau: Đối với kc0 có sai số 0,6 % Đối với kc1 có sai số % Đối với kc2 có sai số 0,38 % Đối với kc2_TTCB có sai số 0,38 % Đối với kc3 có sai số 0,52 % Đối với kcmax có sai số % Vậy laser có bước sóng dài, chất lượng hình ảnh HOMO tìm lại phương pháp chụp ảnh cắt lớp tốt (sai số nhỏ hơn) (thêm minh chứng cho phần 2.3 thuộc chương 2) ► Ta gọi tỷ số đỉnh cực trị hàm sóng mô khoảng cách N-N đưa vào m: m = Pwf _ Pwf N_N , - Đối với trường hợp kc0: m0 = 3,46 /1,99 = 1,74, - Đối với trường hợp kc1: m1 = 3,6 /2,036 = 1,77, - Đối với trường hợp kc2: m2 = 3,734 /2,078 = 1,8, - Đối với trường hợp kc2_TTCB: m2_TTCB = 3,734 /2,089 = 1,79, - Đối với trường hợp kc3: m3 = 3,867 /2,16 = 1,79, - Đối với trường hợp kcmax: m4 = 4,0 /2,205 = 1,81 ► Ta gọi tỷ số đỉnh cực trị hàm sóng lý thuyết (tính từ Gaussian) khoảng cách N-N đưa vào p: p= Pwf _ Pwf N_N , - Đối với trường hợp kc0: p0 = 3,48 /1,99 = 1,75, - Đối với trường hợp kc1: p1 = 3,6 /2,036 = 1,77, - Đối với trường hợp kc2: p2 = 3,72 /2,078= 1,79, - Đối với trường hợp kc2_TTCB: p2_TTCB = 3,72 /2,089= 1,78, - Đối với trường hợp kc3: p3 = 3,84 /2,16 = 1,78, - Đối với trường hợp kcmax: p4 = 3,96 /2,205= 1,8 ► Kết luận: Hàm sóng HOMO thu từ HHG mô phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho hình dạng HOMO đồng dạng với HOMO thực đưa vào, với hệ số đồng dạng xấp xĩ 1,8 phân tử ni-tơ (xem lại hình 2.3.6 chương 2) Đối với phân tử ni-tơ phương pháp cho tìm lại khoảng cách liên hạt nhân cách chia khoảng cách đỉnh cực trị hàm sóng cho hệ số đồng dạng nói (là 1,8) 4.3.3 Kết chuyển động nguyên tử thu từ HHG mô Từ HOMO phân tử ứng với khoảng cách trình dao động trên; GAUVIEW ta nhìn thấy trực quan biến đổi HOMO trình dao động phân tử, nghĩa nhìn thấy chuyển động nguyên tử phân tử ni-tơ trình dao động phân tử Hình ảnh chuyển động nguyên tử cất N2_animation_output.gif, sau ảnh tĩnh trình chuyển động đó: H.4.16: N2_kc0_lk3_V1.png H.4.17: N2_kcmax_lk2_V6.png tập tin Kết luận Trong luận văn này, với tên đề tài “Chụp ảnh chuyển động nguyên tử phân tử ni-tơ phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn – lý thuyết mô phỏng”, giải mục tiêu nghiên cứu đề với kết cụ thể sau: Mô HHG phát xạ tương tác phân tử với chùm laser xung cực ngắn - cường độ cao cho trường hợp phân tử ni-tơ định phương cố định, khảo sát dáng điệu phổ sóng hài bậc cao (sự phụ thuộc cường độ vào tần số), có đặc trưng lý thuyết tiên đoán (miền plateau, điểm dừng) khảo sát phụ thuộc cường độ sóng hài vào góc định phương phù hợp với số số liệu thực nghiệm có Tái tạo hình ảnh HOMO phân tử ni-tơ thể khí phương pháp chụp ảnh - cắt lớp từ liệu HHG sử dụng nguồn laser có độ dài xung 30 fs, bước sóng 1300 nm cường độ đỉnh × 1014 W/cm , sau so sánh với HOMO lý thuyết ban đầu khẳng định thêm hiệu phương pháp cắt lớp, chứng minh thêm bước sóng laser dài, chất lượng ảnh tốt - hình ảnh HOMO thu có dạng giống với tính toán lý thuyết, rút thông tin khoảng cách liên hạt nhân N N phân tử N từ phương pháp chụp ảnh cắt lớp Có thể tái tạo tương đối xác trình dao động nguyên tử phân tử - ni-tơ từ liệu HHG Hướng phát triển Luận văn tiếp tục nghiên cứu theo hướng sau: - Phát triển mô hình tính toán HHG có tính đến đóng góp lớp electron bên [24]; dao động nguyên tử [21]; chùm laser không đơn sắc, có nhiều bước sóng khác [6] - Chụp ảnh từ liệu HHG có tính đến lớp electron bên [27] Tài liệu tham khảo Tiếng Việt: [1] Nguyễn Ngọc Ty, Nguyễn Đăng Khoa, Lê Văn Hoàng (2007), “Thông tin động cấu trúc phân tử C H từ sóng hài bậc cao sử dụng xung laser siêu ngắn”, Tạp chí khoa học ĐH Sư phạm TP.HCM, số 12 (Khoa học Tự nhiên), trang 119 – 130 [2] Nguyễn Ngọc Ty (2010), Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử, Luận án tiến sĩ vật lý lý thuyết vật lý toán, Đại học Quốc gia TP HCM Tiếng Anh: [3] André D Bandrauk, Szczepan Chelkowski, and Hui-Zhong Lu (2000), Molecules in intense laser fields: From Coulomb explosion to high order harmonic generation, Laboratoire de Chimie Théorique, Faculté des Sciences, Université de Sherbrooke, Canada [4] Boyd R.W (1992), Nonlinear Optics, Academic, San Diego [5] Brabec T., and Krausz F (2000), Intense few-cycle laser fields Reviews of Modern Physics, Vol 72, No 2, pp 545-591 [6] Chen Jing, et al (2002), High harmonic generation in a two-color field composed of a pump field and a weak subsidiary high frequency field, Science in China 45, pp 76 – 81 [7] Corkum P B (1993), Plasma perspective on strong field multiphoton ionization, Physical Review Letters 71, pp 1994 – 1997 [8] Farrell J.P., et al (2009), Relation of high harmornic spectra to electronic structure in N , Journal of Chemical Physics 366, pp 15-21 [9] Frisch M J., et al (2003), GAUSSIAN 03, revision C.02, Gaussian, Inc., Pittsburgh, PA [10] Goulielmakis E., Schultze M., Hofstetter M., Yakovlev V S., Gagnon J., Uiberacker M., Aquila A L., Gullikson E M., Attwood D T., Kienberger R., Krausz F., and Kleineberg U (2008), Single-cycle nonlinear optics, Science 320, pp 1614-1617 [11] Hay N., Lein M., Velotta R., Nalda R de, Heesel E., Castillejo M., Knight P L., and Marangos J P (2003), Investigations of electron wave-packet dynamics and high-order harmonic generation in laser-aligned molecules, Journal of Modern Optics 50, pp 561 – 577 [12] Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Niikura H., Pepen H., Kieffer J C., Corkum P.B., and Villeneuve D.M (2004), Tomographic imaging of molecular orbitals, Nature 432, pp 867 – 871 [13] Kak A.C., and Slaney M (2001), Principles of Computerized Tomographic Imaging, Society for Industrial and Applied Mathemathics, New York [14] Keldysh L V (1965), Ionization in the field of a strong electromagnetic wave, 1965, Zh Eksp Teor Fiz., Sov Phys JETP 20 [15] Krause J K., Schafer K J., and Kulander K C (1992), High-order harmonic generation from atoms and ions in the high intensity regime, Physical Review Letters 68, pp 3535 – 3538 [16] KTH (F) Engineering Physics and Stockholm University, Lecture of Lasers and Applications [17] Kulander K C., Schafer K J., and Krause J L (1993), in Proceedings of the Workshop , Super Intense Laser Atom Physics (SILAP) III [18] Landau L D and Lifshitz E M (1989), Quantum Mechanics, Non-relativistic Theory, Nauka, Moscow [19] Le A.T., Lucchese R.R., and Lin C.D (2009), Uncovering multiple orbitals influence in high harmonic generation from agligned N , J Phys B 42, 211001:1-5 [20] Le Van Hoang, Le Anh Thu, Rui-Hua Xie, and Lin C.D (2007), Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation, Physical Review A 76, pp 013414 – 13 [21] Lein M (2005), Attosecond probing of vibrational dynamics with high harmonic generation, Physical Review Letters 94, pp 053004 – [22] Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Yu., L’Huillier Anne, and Corkum P B (1994), Theory of high harmonic generation by low – frequency laser fields, Physical Review A 49, pp 2117 – 2132 [23] L'Huillier A., Lewenstein M., Salières P., Balcou Ph., Larsson J., and Wahlström C G (1993), High-order Harmonic-generation cutoff, Physical Review A 48, pp R3433 – R3436 [24] McFarland B K., et al (2008), High harmonic generation from multiple orbitals in N , Science 322, pp 1232 – 1235 [25] Sansone G., et al (2006), Isolated single-cycle attosecond pulses, Science 314, pp 443 – 446 [26] Schmidt M W., et al (1993), General atomic and molecular electronic structure system, Journal of Computational Chemistry 14, pp 1347 – 1363 [27] Serguei Patchkovskii, Zengxiu Zhao, Thomas Brabec, and Villeneuve D M (2007), High harmonic generation and molecular orbital tomography in multielectron systems, Journal of Chemical Physics 126, pp 114306 – 13 [28] Shen Y R.( 1984), The Principles of Nonlinear Optics, Wiley, New York [29] Shiner A D., Trallero-Herrero C., Kajumba N., Bandulet H.C., Comtois D., Légaré F., Giguère M., Kieffer J.C., Corkum P B., and Villeneuve D M., (2009), Wavelength Scaling of High Harmonic Generation Efficiency, Physical Review Letters 103, pp 073902 – [30] Zewail A H (2000), Atomic_Scale Dynamics of the Chemical Bond, J Phys Chem A 104, pp 5660-5694 [31] http://khoahoc.com.vn/congnghemoi/cong-nghe-moi/28228_Khoa-hoc-lap-ky-lucmoi-ve-xung-laser-cuc-ngan.aspx [...]... quyết định trong chụp ảnh phân tử Trong thí nghiệm của công trình [12] sự định phương được thực hiện như sau Trong trường hợp xung laser cường độ không lớn, khoảng dưới 1013 W/cm2, tương tác lên phân tử thì các trạng thái phân tử không bị thay đổi bởi hiệu ứng Stark Laser chỉ ảnh hưởng đến chuyển động quay của phân tử và làm thay đổi góc giữa trục phân tử và véc-tơ phân cực laser (góc định phương) Từ... HHG tính được bằng lý thuyết để mô phỏng dữ liệu thực nghiệm về sóng hài bậc cao Chương 4 về chụp ảnh dao động của nguyên tử trong phân tử ni-tơ Chương này trình bày kết quả của luận văn về tái tạo HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ dữ liệu sóng hài thu được trong chương 3 Đây là kết quả mô phỏng tái khẳng định lại kết quả thực nghiệm [8], [19], [29] và kết quả mô phỏng của tác... sóng cắt trục x ở x=xcut * fort.3002: Dữ liệu hàm sóng cắt trục y ở y=ycut * fort.3003: Dữ liệu hàm sóng cắt trục x ở z=zcut CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ Trong chương này tôi sẽ viết tổng quan về cách tái tạo hình ảnh orbital ngoài cùng (HOMO) của các phân tử N 2 , từ nguồn dữ liệu HHG bằng phương pháp cắt lớp [12], [20] Trước tiên, cơ sở lý thuyết của phương pháp cắt lớp. .. này Chương 2 về phương pháp cắt lớp chụp ảnh nguyên tử, phân tử Nội dung chính của chương bao gồm tổng quan về cơ sở lý thuyết của phương pháp chụp ảnh cắt lớp [13] Sau đó trình bày lại kết quả của công trình [20] về chụp ảnh HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung siêu ngắn theo cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao Sự phụ thuộc của chất lượng ảnh theo độ dài bước sóng cũng được... cách định phương phân tử bằng laser cường độ không mạnh Khi xung laser tương tác, với những điều kiện thích hợp về nhiệt độ và áp suất thì phần lớn phân tử định phương theo phương phân cực của trường điện laser Sự định phương này còn tiếp tục tốt khi laser định phương kết thúc Cho một xung laser yếu có độ dài xung là 60 fs để định phương phân tử Xung này tạo ra một bó sóng quay theo phân tử N 2 với... hoàn ngay cả khi xung laser định phương kết thúc và chính vì vậy làm định phương các phân tử trong không gian Ngay sau xung định phương chúng ta phát ra xung cực ngắn khoảng 30 fs và cường độ mạnh để ion hóa phân tử, tạo ra phát xạ sóng hài bậc cao Xung laser định phương ta gọi là xung bơm (pump) trong khi xung ion hóa phân tử ta gọi là xung dò (probe) Hướng của véc tơ phân cực của xung dò được thay... dao động - Cột 2: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương song song với phương phân tử - Cột 3: Là cường độ sóng hài theo phương song song với phương phân tử - Cột 4: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương vuông góc với phương phân tử - Cột 5: Là cường độ sóng hài theo phương vuông góc với phương phân tử * dipole-spher.dat: chứa những thành phần lưỡng cực dịch chuyển thực và ảo... bước sóng 800 nm Độ dày tia phân tử nhỏ hơn 1 mm và laser tập trung tiêu điểm trước tia khí để có được cực tiểu sự lệch pha 2.2.3 Sự tái tạo ảnh cắt lớp của quỹ đạo Phương pháp tái cấu trúc quỹ đạo giống với chụp cắt lớp trong y học Tuy vậy, trong chụp ảnh phân tử phương pháp cho ta tạo hình ảnh một quỹ đạo đơn trong số nhiều quỹ đạo Trong tất cả những trạng thái của phân tử, bó sóng electron tái va... [19], [29] và kết quả mô phỏng của tác giả khác [20] Ngoài ra, trong luận văn mô phỏng bằng GAUVIEW một quá trình dao động của phân tử ni-tơ và tiến hành chụp ảnh HOMO của phân tử thay đổi trong quá trình dao động bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser 1300 nm xung 30 fs Trong phần kết luận, mục này tóm tắt những kết quả đạt được của luận văn và đề nghị những hướng nghiên cứu tiếp theo CHƯƠNG 1: PHÁT... đó so sánh với HOMO lý thuyết ban đầu để đánh giá hiệu quả của phương pháp cắt lớp + Tính HHG phát ra trong quá trình dao động của phân tử ni-tơ, sử dụng phương pháp cắt lớp để tái tạo HOMO của phân tử trong quá trình này; sau đó minh họa HOMO này bằng GAUVIEW để có thể nhìn thấy trực quan sự biến đổi của HOMO trong quá trình dao động của phân tử Các nội dung trên được trình bày trong luận văn theo bố