BỘ GIÁO DỤC & ĐÀO TẠO BỘ QUỐC PHÒNG VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ QUÂN SỰ ĐỖ BÌNH MINH NGHIÊN C ỨU QUÁ TRÌNH CHUYỂN HÓA TRONG MÔI TR ƯỜNG NƯỚC CỦA CÁC H ỢP CHẤT NITROPHENOL TRONG MỘT SỐ HỆ OXI HÓA NÂNG CAO KẾT HỢP BỨC XẠ UV Chuyên ngành: Hóa lý thuy ết và Hóa lý Mã s ố: 62 44 01 19 TÓM T ẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HÀ N ỘI – 2015 Công trình được hoàn thành tại: Viện Khoa học và Công nghệ quân sự - Bộ Quốc phòng Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS. Trần Văn Chung TSNguy ễn Hùng Phong Phản biện 1: GS.TS Nguyễn Văn Phú Vi ện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam Phản biện 2: GS.TSKH Nguyễn Đức Hùng Vi ện Khoa học và Công nghệ quân sự Phản biện 3: PGS.TS Đinh Ngọc Tấn Vi ện Hóa học Môi trường quân sự/BTL Hóa học Lu ận án được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án tiến sĩ họp tại Vi ện Khoa học và Công nghệ quân sự vào hồi ……h……, ngày……tháng……n ăm 2015 Có thể tìm hiểu luận án tại: - Thư viện Viện Khoa học và Công nghệ quân sự. - Th ư viện Quốc giaViệt Nam. 1 MỞ ĐẦU 1. Tính c ấp thiết của luận án Các hợp chất phenol và đặc biệt là các dẫn xuất nitro của chúng nh ư 4-nitrophenol (NP); 2,4-dinitrophenol (DNP); 2,4,6-trinitrophenol (TNP) và 2,4,6-trinitroresocxin (TNR) đều thuộc loại các hợp chất hữu c ơ bền vững và có độc tính cao với môi trường . Đây là các chất ô nhi ễm thường có trong nước thải một số ngành công nghiệp như lọc hóa d ầu, sản xuất bột giấy và một số nguồn nước thải của các dây chuy ền sản xuất vật liệu nổ của các cơ sở sản xuất quốc phòng. Hi ện nay để xử lý môi trường bị nhiễm các chất hữu cơ độc hại khó phân h ủy người ta đã thử nghiệm áp dụng nhiều giải pháp công ngh ệ khác nhau trong đó có công nghệ sử dụng các quá trình oxi hóa nâng cao (AOPs) nh ư quá trình Fenton, oxi hóa điện hóa, sử dụng kim lo ại hóa trị không và chất xúc tác Fe(III)-TAML/H 2 O 2 , Tuy nhiên cho đến nay vẫn chưa có công bố nào đề cập đến nh ững kết quả nghiên cứu có tính hệ thống để chứng minh về cơ sở khoa học của việc ứng dụng các quá trình oxi hóa nâng cao cho mục đích xử lý nguồn nước thải công nghiệp bị nhiễm các hợp chất NPs độc h ại (đặc biệt là các hợp chất NPs có tính nổ). Trong các công trình đã công b ố cũng chưa chú ý tới việc so sánh, đánh giá sự khác nhau về tốc độ, độ chuyển hóa phân hủy các hợp chất NPs giữa các quá trình AOPs thông th ường không sử dụng bức xạ UV với các quá trình AOPs có sử dụng bức xạ UV. 2. Ý nghĩa khoa học, thực tiễn và những đóng góp mới của luận án - Đã nghiên cứu một cách hệ thống các đặc điểm quá trình chuy ển hóa trong môi trường nước của một số hợp chất nitrophenol (NPs) nh ư 4-nitrophenol (NP), 2,4-dinitrophenol (DNP), 2,4,6- trinitrophenol (TNP), 2,4,6-trinitroresocxin (TNR) trong m ột số hệ oxi hóa nâng cao (AO) nh ư UV-Fenton, UV-Fe 0 , UV-EO-H 2 O 2 , UV- AEO-H 2 O 2 … - Ch ứng minh khả năng phân hủy trực tiếp NPs bằng UV và H 2 O 2 , trong đó độ chuyển hóa và tốc độ trung bình phân hủy NPs trong h ệ AO có kèm bức xạ UV đều cao hơn. Lý do được giải thích do có sự 2 tham gia c ủa phản ứng quang phân trực tiếp NPs và sự tăng hàm lượng g ốc hydroxyl •OH sinh ra trong phản ứng quang phân. - Xác định được các quy luật phân hủy NPs phụ thuộc không chỉ vào tác nhân phản ứng mà còn ở cấu trúc tự thân của phân tử ô nhiễm. - Xác định được sự tương thích của mô hình động học phản ứng gi ả bậc nhất dựa trên cơ sở sự biến đổi nồng độ NPs với phản ứng phân h ủy NPs trong các hệ AO có kết hợp UV với H 2 O 2 . 3. Cấu trúc của luận án Luận án bao gồm: Phần mở đầu và 3 chương nội dung, kết luận, tài li ệu tham khảo. Trong đó: Chương 1 – Tổng quan; Chương 2 – Đối t ượng và phương pháp nghiên cứu; Chương 3 – Kết quả và thảo luận. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN Đã tổng hợp các tài liệu về đặc điểm các quá trình oxi hóa nâng cao trên c ơ sở gốc hydroxyl, hiện trạng nghiên cứu ứng dụng các quá trình oxi hóa nâng cao để chuyển hóa và phân hủy các hợp chất nitrophenol độc hại nhiễm trong môi trường nước. Kết quả nghiên cứu t ổng quan cho thấy việc sử dụng các phương pháp oxi hóa nâng cao có k ết hợp UV để xử lý các hợp chất nitrophenol có tính thời sự, có ý ngh ĩa khoa học và thực tiễn. - Nh ững vấn đề chưa được quan tâm nghiên cứu hoặc chưa được làm rõ c ần phải giải quyết trong luận án: + Các k ết quả nghiên cứu có tính hệ thống về đặc điểm động học c ũng như phân hủy các hợp chất NPs bằng các tác nhân oxi hóa nâng cao và kh ả năng ứng dụng các giải pháp công nghệ khác nhau để xử lý các h ợp chất nitrophenol và các chất hữu cơ độc hại khó phân hủy khác nhi ễm trong môi trường nước. +Vi ệc nghiên cứu một cách hệ thống về đặc điểm quá trình chuy ển hóa một số hợp chất NPs như NP, DNP, TNP, DDNP bằng tác nhân kim lo ại hóa trị không (hệ NPs/Fe o -H 2 O 2 hoặc NPs/ UV- Fe o - H 2 O 2 ) và tác nhân điện hóa còn chưa được thực hiện. 3 CHƯƠNG 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1. Đối tượng nghiên cứu Đối tượng nghiên cứu của luận án là: - Các h ợp chất nitrophenol độc hại (NPs) thường bị nhiễm trong ngu ồn nước thải của các phân xưởng sản xuất vật liệu nổ bao gồm 4 h ợp chất là NP, DNP, TNP và TNR. - Đặc điểm quá trình chuyển hóa, phân hủy các hợp chất NPs trong m ột số hệ oxi hóa nâng cao không và có sử dụng bức xạ UV như NPs/UV-H 2 O 2 , NPs/Fenton, NPs/UV-Fenton, NPs/EO, NPs/UV-EO- H 2 O 2 , NPs/AEO, NPs/UV-AEO-H 2 O 2 , NPs/Fe o -H 2 O 2 , NPs/UV-Fe o - H 2 O 2 . - Các ph ương pháp và mô hình nghiên cứu động học phản ứng oxi hóa nâng cao trên c ơ sở gốc •OH trong các hệ trên. 2.2. Phương pháp nghiên cứu - Nồng độ các chất NP, DNP, TNP và TNR trong các mẫu thí nghi ệm được xác định bằng phương pháp HPLC. - Hàm l ượng COD trong mẫu nghiên cứu được xác định bằng thi ết bị đo COD DR/890 của HACH (Mỹ) theo TCVN 6491:1999 (ISO 6060:1989. Ph ương pháp được thực hiện theo test kit đi kèm theo máy đo. - Ph ương pháp xác định hằng số tốc độ phản ứng oxi hóa giả bậc nh ấtchủ yếu dựa theo mô hình tính hằng số tốc độ phản ứng giả bậc nh ất (pseudo-first-order rate constant) k’ NP dựa theo kết quả đo C NPs (gọi tắt là mô hình k’C) đã nêu trong tài liệu [57]; mô hình tính hằng số tốc độ tổng phản ứng giả bậc nhất (overall pseudo-first-order rate constant) k’ ov dựa theo kết quả đo thông số DOC ( gọi tắt là mô hình k’ DOC ) đã nêu trong tài liệu [57] và mô hình tính hằng số tốc độ phản ứng giả bậc nhất (k’ COD ) dựa trên kết quả đo thông số COD (gọi tắt là mô hình k’ COD ) tương tự như mô hình k’ DOC đã nêu trong tài liệu [57]. CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 4 3.1. Nghiên cứu đặc điểm quá trình chuyển hóa của các hợp chất nitrophenol (NPs) trong h ệ oxi hóa nâng cao NPs/ UV-H 2 O 2 3.1.1. Đặc điểm quá trình chuyển hóa các hợp chất NPs trong dung d ịch được bổ sung H 2 O 2 trong điều kiện không có bức xạ UV (hệ NPs/ H 2 O 2 ) Kết quả định lượng bằng phương pháp HPLC (bảng 3.1) cho thấy độ chuyển hóa (H,%) và tốc độ phản ứng trung bình (v,mg/l/ph) phản ứng chuyển hóa NPs chịu ảnh hưởng của các yếu tố như thời gian, n ồng độ H 2 O 2 , nồng độ NPs ban đầu, pH dung dịch. Từ kết quả dẫn trong b ảng 3.1 ta nhận thấy C NPs giảm dần khi tăng thời gian phản ứng v ới H 2 O 2 . Trong s ố các yếu tố đã khảo sát thì nồng độ ban đầu của H 2 O 2 là có ảnh hưởng rõ rệt nhất tới độ chuyển hóa và tốc độ phản ứng trung bình phân h ủy NPs. Điều này cho phép rút ra nhận xét là bản thân H 2 O 2 đã có khả năng phân hủy NPs với mức độ khác nhau tùy thuộc vào bản ch ất của hợp chất NPs đó. Kết quả khảo sát cũng cho thấy khi tăng pH dung d ịch từ pH 3 lên pH 6 - 6,5 tốc độ phản ứng trung bình và độ chuyển hóa phân hủy NPs đều giảm khoảng 10 lần. Nguyên nhân là do H 2 O 2 là chất oxy hóa mạnh trong môi trường axit. T ừ kết quả dẫn trong bảng 3.2 ta nhận thấy ở điều kiện không có b ức xạ UV (ngoại trừ TNR) sự biến đổi tốc độ phản ứng trung bình và độ chuyển hóa phân hủy các hợp chất NPs bằng tác nhân H 2 O 2 tuy không l ớn nhưng vẫn tuân theo quy luật là giảm dần với sự tăng nhóm NO 2 trong phân tử : v (mg/l, ph): TNR ~ NP > DNP > TNP. Nguyên nhân c ủa hiện tượng này có thể giải thích trên cơ sở sự khác nhau về số lượng nhóm phản hoạt hóa (–NO 2 ) và số nhóm thế hoạt hóa (–OH) có trong phân t ử các hợp chất NPs. Bảng 3.1. Sự biến đổi nồng độ (C, mg/l), độ chuyển hóa (H,%) và tốc 5 độ phản ứng trung bình phân hủy NPs (V,mg/l.ph) theo thời gian phản ứng trong hệ NPs/H 2 O 2 , UV-H 2 O 2 , C H2O2 = 8.10 -4 M , pH=3 Th ời gian (ph) TNP TNP/H 2 O 2 TNP/UV-H 2 O 2 C mg/l H % v (mg/l)/ph C mg/l H % v (mg/l)/ph 0 49,03 - 49,03 15 44,25 9,74 0,32 36,17 26,22 0,86 30 43,43 11,41 0,18 20,89 57,38 0,94 60 40,73 16,92 0,14 5,01 89,77 0,73 Thời gian (ph) TNR TNR/H 2 O 2 TNR/UV-H 2 O 2 C mg/l H % v (mg/l)/ph C mg/l H % v (mg/l)/ph 0 66,34 66,34 15 54,09 18,45 0,81 38,45 42,0 1,86 30 52,27 21,20 0,47 21,81 67,1 1,48 60 49,53 25,33 0,28 6,13 90,7 1,00 Thời gian (ph) DNP DNP/H 2 O 2 DNP/UV-H 2 O 2 C mg/l H % v (mg/l)/ph C mg/l H % v (mg/l)/ph 0 48,13 - 48,13 - 15 40,48 15,90 0,51 32,73 31,99 1,03 30 39,43 18,08 0,29 18,73 61,08 0,98 60 36,96 23,21 0,18 4,77 90,08 0,72 Thời gian (ph) NP NP/H 2 O 2 NP/UV-H 2 O 2 C mg/l H % v (mg/l)/ph C mg/l H % v (mg/l)/ph 0 40,77 40,77 6 0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0 10 20 30 40 50 60 70 Thoi gian, phút -ln(C/Co) C=0,8.10-3M C=1,75.10-3M C=3,5.10-3M 15 32,60 20,03 0,54 24,50 39,90 1,08 30 31,90 21,74 0,30 14,40 64,67 0,88 60 30,20 25,91 0,18 4,50 88,96 0,60 Bảng 3.2. Ảnh hưởng của hàm lượng H 2 O 2 tới độ chuyển hóa phân hủy NPs (H, %) trong h ệ NPs/ H 2 O 2 (pH=3) (tính sau 15 phút phản ứng); C NPo = 40,77 mg/l ,C DNP(o) = 144,4 mg/l ,C TNP(o) = 147,09 mg/l , C TNR(o) = 199,01 mg/l C H2O2 , M H NP , % H DNP , % H TNP , % H TNR , % 0,8.10 - 3 18,76 5,31 3,26 4,07 1,75.10 - 3 29,07 5,71 5,32 6,41 3,5.10 - 3 44,89 9,76 9,18 10,48 Hình 3.4. Đồ thị -ln (C/Co) – t đối với hệ TNR/H 2 O 2 (C H2O2 : 1)0,8.10 -3 M; 2) 1,75.10 -3 M; 3) 3,5.10 -3 M; pH=3, t 0 =30 o C) K ết quả thử nghiệm cho thấy vì trong phản ứng hệ NPs/H 2 O 2 chưa có vai trò của gốc •OH do đó mô hình động học phản ứng giả bậc nh ất trên cơ sở gốc •OH (mô hình k’C) áp dụng cho trường hợp phản ứng oxi hóa trong hệ NPs/H 2 O 2 là không thích hợp. Điều này được thể hiện qua đồ thị phụ thuộc - ln C/Co - t trong các hệ NPs/H 2 O 2 (ví dụ hình 3.4). Các đồ thị này thường không có dạng đường thẳng đi qua gốc t ọa độ mà chỉ có dạng đường cong bão hòa. 7 3.1.2. Đặc điểm quá trình chuyển hóa các hợp chất NPs trong dung d ịch được bổ sung H 2 O 2 trong điều kiện kết hợp bức xạ UV (h ệ NPs / UV và NPs/UV-H 2 O 2 ) Kết quả thử cho thấy hàm lượng NPs đều giảm dần theo thời gian quang phân, tuy nhiên t ốc độ trung bình phân hủy NPs (v) và độ chuyển hóa của nó không lớn. Thí dụ đối với dung dịch TNR có nồng độ ban đầu TNR là 100 mg/l thì v chỉ nằm trong giới hạn từ 0,12 - 0,2 mg/l/ph, còn độ chuyển hóa (H) của TNR chỉ đạt gần 30% sau 250 phút quang phân. Đối với các hợp chất khác cũng quan sát thấy hiện tượng t ương tự.  Ảnh hưởng của một số yếu tố tới độ chuyển hóa và tốc độ phân h ủy NPs + Thời gian phản ứng, nồng độ H 2 O 2 , pH và nồng độ ban đầu NPs Kết quả thử nghiệm cho thấy độ chuyển hóa và tốc độ phân hủy NPs trong h ệ NPs/UV-H 2 O 2 (pH=3) tăng theo thời gian phản ứng và l ớn hơn đáng kể so với trường hợp không có bức xạ UV (hệ NPs/H 2 O 2 ). C ũng như trong hệ NPs/H 2 O 2 , nồng độ H 2 O 2 là yếu tố có ảnh hưởng m ạnh đến độ chuyển hóa và tốc độ phân hủy NPs trong hệ NPs/UV- H 2 O 2 . + Nhiệt độ dung dịch Đã nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ đến đường cong phụ thuộc –ln(C/Co ) - t và giá trị k’ – hằng số tốc độ phản ứng giả bậc nh ất trong hệ oxi hóa nâng cao NPs/UV-H 2 O 2 (trên cơ sở ví dụ là hệ TNP/UV-H 2 O 2 ).Trên cơ sở các nghiên cứu này đã xác định được các giá tr ị k’ ứng với các nhiệt độ khác nhau và năng lượng hoạt hóa (E a ) đối với hệ TNP/UV-H 2 O 2 : E a =50,998 KJ/mol. + Cường độ bức xạ UV Kết quả khảo sát cho thấy khi tăng cường độ bức xạ UV độ chuyển hóa và tốc độ phân hủy NPs đều tăng. Nguyên nhân sự tăng độ chuyển hóa phân hủy NPs khi tăng cường độ bức xạ UV có thể liên hệ với sự tăng số phân tử H 2 O 2 bị kích thích bởi bức xạ UV để tạo ra gốc •OH nhi ều hơn. 8  Đánh giá mức độ tuơng thích của mô hình động học k’C với động học phản ứng phân hủy NPs Kết quả thử nghiệm cho thấy đồ thị -ln(C/Co) – t của hệ TNP/UV-H 2 O 2 luôn có dạng đường thẳng đi qua gốc tọa độ trong khi đó đồ thị -ln(C/Co) – t của hệ NPs/H 2 O 2 chỉ có dạng các đường cong bão hòa. Điều này chứng tỏ chỉ trong điều kiện có bức xạ UV thì mô hình động học phản ứng giả bậc nhất (mô hình k’C) mới có thể áp dụng để biểu diễn động học phản ứng giữa H 2 O 2 và các hợp chất NPs. Trên c ơ sở sử dụng các đồ thị -ln(C/Co) – t và phép đo LLSF đã tính được hằng số tốc độ giả bậc nhất (k’ NPs ) của phản ứng oxi hóa phân hủy NPs trong h ệ NPs/ UV-H 2 O 2 (bảng 3.9). Bảng 3.9. Các phương trình động học và hằng số tốc độ phản ứng giả bậc nhất (k’ NPs ) đối với hệ NPs/UV-H 2 O 2 với nồng độ H 2 O 2 khác nhau 2 2 H O C , M NP DNP TNP TNR 0,8.10 -3 y = 0,0362x k’ NP = 0,0362 y = 0,0366x k’ DNP = 0,0366 y = 0,0353x k’ TNP = 0,0353 y = 0,039x k’ TNR = 0,039 1,75.10 -3 y = 0,0622x k’ NP = 0,0622 y = 0,0595x k’ DNP =0,0595 y = 0,0565x k’ TNP = 0,0565 y = 0,0658x k’ TNR = 0,0658 3,5.10 -3 y = 0,1097x k’ NP = 0,1097 y = 0,1128x k’ DNP =0,1128 y = 0,1047x k’ TNP = 0,1047 y = 0,1183x k’ TNR = 0,1183 Nhận xét: Từ các kết quả thu được ta thấyhằng số tốc độ phản ứng b ậc nhất (k’ NP ) trong hệ NPs/UV-H 2 O 2 đều tăng mạnh khi tăng nồng độ H 2 O 2 và giảm dần với sự tăng nhóm -NO 2 trong phân tử NPs (ngoại trừ TNR), tuy mức độ giảm không lớn.  Sản phẩm và cơ chế phản ứng oxi hóa phân hủy NPs Các kết quả nghiên cứu, khảo sát về xác định mức độ khoáng hóa các h ợp chất NPs, các sản phẩm trung gian của quá trình chuyển hóa và dự báo sơ đồ chuyển hóa của các hợp chất NPs tập trung cho ví dụ về hệ TNR/UV-H 2 O 2 đã được giới thiệu trong tài liệu [59] của luận án. Phản ứng chuyển hóa TNR trong hệ TNR/UV và TNR/UV-H 2 O 2 tuân theo sơ đồ sau: [...]... ph-1 3.4 Đặc điểm phản ứng chuyển hóa trong môi trường nước của các hợp chất nitrophenol bằng quá trình oxi hóa kiểu Fenton (sử dụng sắt hóa trị không (Feo) trong điều kiện không kết hợp và có kết hợp bức xạ UV 3.4.1 Độ chuyển hóa và tốc độ phân hủy NPs trong các hệ không và có kết hợp bức xạ UV (hệ NPs/Feo-O2, NPs/Feo-H2O2-O2, NPs /UV- Feo-H2O2-O2) Kết quả khảo sát về sự biến đổi độ chuyển hóa và tốc... sát đặc điểm quá trình chuyển hóa trong môi trường nước của một số hợp chất nitrophenol (NP, DNP, TNP và TNR) trong một số hệ oxi hóa, oxi hóa nâng cao (AO) không và có kết hợp bức xạ UV như NPs/H2O2, NPs /UV, NPs /UV- H2O2; NPs/Fenton, NPs /UV- Fenton, NPs/ Feo-O2, NPs/Feo-H2O2, NPs /UV- Feo -H2O2, NPs/EO, NPs/EO-H2O2, NPs /UV- EO- H2O2, NPs/ AEO, NPs/AEOH2O2, NPs /UV- AEO- H2O2 trong đó các quá trình AO như UV- EOH2O2 ,UV- AEO-H2O2,... cho phản ứng oxi hóa các chất hữu cơ bằng tác nhân •OH như mô hình k’C (sử dụng phép đo nồng độ các hợp chất NPs (CNPs) đối với phản ứng oxi hóa các hợp chất NPs trong các hệ có kết hợp bức xạ UV 7 Trên cơ sở so sánh, đánh giá về tốc độ và độ chuyển hóa các hợp chất NPs đã lựa chọn được một số hệ AO kết hợp với bức xạ UV như UV- H2O2, UV- Fenton, UV- EO(AEO)-H2O2 có khả năng ứng dụng thích hợp cho mục... hợp chất NPs trong điều kiện điện phân không màng ngăn trong điều kiện có bức xạ UV: hệ NPs /UV- EO 3.5.3.1 Kết quả khảo sát đặc điểm quá trình phân hủy điện hóa của các hợp chất NPs hệ NPs /UV- EO a.Sự biến đổi tốc độ và độ chuyển hóa phân hủy NPs theo thời gian phản ứng trong hệ NPs /UV- EO Kết quả khảo sát ảnh hưởng của bức xạ UV tới tốc độ phản ứng trung bình và độ chuyển hóa phân hủy điện hóa các hợp chất. .. có sử dụng bức xạ UV cho mục đích khử độc môi trường nước thải bị nhiễm các hợp chất NPs độc hại 3.7.2.1 So sánh hiệu quả các hệ AOP không và có kết hợp bức xạ UV Đã chứng tỏ việc áp dụng các quá trình oxi hóa nâng cao có sử dụng bức xạ UV là giải pháp có khả năng tăng đáng kể tốc độ quá trình xử lý nguồn nước bị nhiễm các hợp chất NPs So với các hệ AOP mà một số tác giả khác đã nghiên cứu thí dụ như... không tăng so với hệ có oxi, có H2O2 nhưng không có UV 3.5 Đặc điểm quá trình chuyển hóa điện hóa của các hợp chất NPs trong điều kiện điện phân không màng ngăn (EO), không có và có kết hợp bức xạ UV 3.5.1 Đặc điểm chung của quá trình phân hủy điện hóa của các hợp chất NPs trong điều kiện điện phân không màng ngăn (hệ NPs/EO) và không tuần hoàn dung dịch nghiên cứu 3.5.1.1 Ảnh hưởng của thời gian phản... hóa của các hợp chất nitrophenol trong điều kiện điện phân có màng ngăn (oxi hóa trên anot : AEO) 3.6.1 Độ chuyển hóa và tốc độ phân hủy NPs trong các hệ NPs/AEO không kết hợp và có kết hợp bức xạ UV Kết quả thử nghiệm cho thấy tốc độ phản ứng trung bình và độ chuyển hóa phân hủy NPs chỉ tăng lên đáng kể đối với dung dịch điện ly chứa TNP và H2O2 được chiếu bức xạ UV (hệ NPs/ UV- EO-H2O2); còn với các. .. hóa các hợp chất NPs trong các hệ AO có sử dụng bức xạ UV đều cao hơn so với các hệ không sử dụng bức xạ UV. Nguyên nhân chính làm tăng tốc độ phản ứng trung bình và độ chuyển hóa phân hủy các hợp chất NPs trong các hệ AO có sử dụng H2O2 và bức xạ UV so với hệ không có H2O2 và UV là do có sự tham gia của phản ứng quang phân trực tiếp NPs và sự tăng hàm lượng tác nhân oxi hóa nâng cao là gốc •OH từ phản... tức là không phù hợp với phương trình động học phản ứng giả bậc nhất 3.3 Khảo sát đặc điểm quá trình chuyển hóa trong môi trường nước của các hợp chất nitrophenol trong hệ NPs / Fenton có kết hợp bức xạ UV (hệ NPs /UV- Fenton) - Việc khảo sát ảnh hưởng của thời gian phản ứng tới tốc độ suy giảm nồng độ NPs (tính theo tỷ lệ C/Co) và độ chuyển hóa phân hủy NPs trong các hệ NPs/Fenton và NPs /UV- Fenton được... bằng bức xạ UV và quang phân H2O2 sinh ra từ bản thân phản ứng oxi hóa khử điện hóa nước trên anot và catot Tuy nhiên, vì độ chuyển hóa lượng tử của quá trình quang phân trực tiếp thấp và hằng số hấp thu bức xạ UV không cao cho nên ảnh hưởng của UV tới độ chuyển hóa và tốc độ phản ứng trung bình phân hủy NPs trong hệ NPs/EO không lớn b Đặc điểm động học phản ứng phân hủy NPs trong hệ NPs/UVEO Kết quả . VÀ CÔNG NGHỆ QUÂN SỰ ĐỖ BÌNH MINH NGHIÊN C ỨU QUÁ TRÌNH CHUYỂN HÓA TRONG MÔI TR ƯỜNG NƯỚC CỦA CÁC H ỢP CHẤT NITROPHENOL TRONG MỘT SỐ HỆ OXI HÓA NÂNG CAO KẾT HỢP BỨC XẠ UV Chuyên ngành: Hóa lý thuy ết. trong tài liệu [57]. CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 4 3.1. Nghiên cứu đặc điểm quá trình chuyển hóa của các hợp chất nitrophenol (NPs) trong h ệ oxi hóa nâng cao NPs/ UV- H 2 O 2 3.1.1. Đặc điểm. Khảo sát đặc điểm quá trình chuyển hóa trong môi trường n ước của các hợp chất nitrophenol trong hệ NPs / Fenton có k ết hợp bức xạ UV (hệ NPs /UV- Fenton) - Việc khảo sát ảnh hưởng của thời