ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHỆ NGUYỄN XUÂN TOÀN TĂNG CƯỜNG HIỆU ỨNG TỪ ĐIỆN TRONG VÙNG TỪ TRƯỜNG THẤP TRÊN CÁC VẬT LIỆU MULTIFERROICS METGLAS/PZT DẠNG LỚP CẤU TRÚC MICRÔ-NANÔ Chuyên ngành: Vật liệu linh kiện nano (Chuyên ngành đào tạo thí điểm) LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Đỗ Thị Hương Giang Hà Nội - 2010 LỜI CẢM ƠN Lời cho phép em bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới cô giáo, người hướng dẫn khoa học TS Đỗ Thị Hương Giang người tạo điều kiện thuận lợi đưa ý kiến đóng góp đạo q báu suốt q trình thực hoàn thành luận văn tốt nghiệp Em xin chân thành cảm ơn tập thể thầy cô, cán môn Vật liệu Linh kiện nano tạo điều kiện cho em suốt thời gian học tập nghiên cứu phịng thí nghiệm Bộ mơn, Phịng thí nghiệm anh chị em NCS Bùi Đình Tú, NCS Nguyễn Văn Đức, Nguyễn Thị Ngọc trao đổi kiến thức, giúp đỡ em trình làm thực nghiệm Xin chân thành cảm ơn tới thầy cô Khoa Vật lý Kỹ thuật Công nghệ nanô, Trường Đại học Công nghệ, Đại học Quốc gia Hà nội dạy dỗ bảo em suốt thời gian học tập Trường Đại học Công nghệ Cuối cho em gửi lời cảm ơn chân thành tới bố mẹ người thân gia đình giúp đỡ, động viên kịp thời để em vượt qua khó khăn, vất vả toàn thể bạn lớp cao học K15N Luận văn thực với tài trợ kinh phí từ Đề tài Nghiên cứu Quỹ phát triển khoa học công nghệ quốc gia mang Mã số 103.02.86.09 Đề tài Nghiên cứu Phát triển Cơng nghệ thuộc Chương trình Khoa học Cơng nghệ Vũ trụ năm 2010-2011 Hà nội, ngày tháng 10 năm 2010 Tác giả Nguyễn Xn Tồn LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan kết nghiên cứu khoa học luận văn hoàn toàn trung thực chưa công bố nơi khác Hà nội, ngày 06 tháng 10 năm 2010 Tác giả Nguyễn Xuân Toàn MỤC LỤC MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN .3 1.1 Sensor đo từ trường 1.1.1 1.1.2 1.1.3 1.1.4 1.1.5 1.2 Sensor đo từ trường dựa nguyên lý cảm ứng (flux-gate sensor) .3 Cảm biến dựa hiệu ứng Hall thường Cảm biến AMR Cảm biến GMR Cảm biến dựa hiệu ứng từ-điện (ME sensor) Hiệu ứng từ - điện 1.2.1 Hiệu ứng từ giảo 1.2.2 Hiệu ứng áp điện 1.2.3 Hiệu ứng tổ hợp từ-điện .10 1.2.3.a Nguyên lý hoạt động 10 1.2.3.b Nguyên lý đo hiệu ứng từ - điện 11 1.3 Nội dung nghiên cứu luận văn 14 Chương 2.1 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 15 Chế tạo mẫu .15 2.1.1 2.1.2 Chế tạo băng từ phương pháp nguội nhanh 15 Chế tạo vật liệu tổ hợp từ - điện 16 2.2 Đo từ độ từ kế mẫu rung VSM 18 2.3 Kính hiển vi điện tử quét 19 2.4 Đo từ giảo phương pháp phản xạ quang học 21 2.5 Hệ đo hiệu ứng từ - điện 23 Chương 3.1 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 25 Tính chất từ băng Metglas 25 3.1.1 Tính chất từ siêu mềm 25 3.1.2 Ảnh hưởng dị hướng hình dạng đến tính chất từ mềm 26 3.1.2.a Tính chất từ phụ thuộc vào hình dạng băng từ 26 3.1.2.b Tính tốn hệ số trường khử từ 27 3.2 Tính chất từ giảo băng Metglas 31 3.2.1 3.2.2 Nghiên cứu tính chất từ giảo tĩnh 31 Ảnh hưởng dị hướng hình dạng đến tính chất từ giảo .32 3.2.3 3.3 Tính chất từ giảo động 33 Hiệu ứng từ điện vật liệu tổ hợp Metglas/PZT .35 3.3.1 Cấu trúc bilayer thường 35 3.3.1.a Hệ số từ-điện phụ thuộc vào tần số kích thước .35 3.3.1.b Hiệu ứng Shear lag 37 3.3.1.c Bài toán dao động màng mỏng 39 3.3.2 Cấu trúc sandwich thường 41 3.3.3 Tăng cường hiệu ứng từ điện nhờ dị hướng hình dạng 42 3.3.3.a Hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào tần số .43 3.3.3.b Hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào tỉ số kích thước n = l/W 44 3.3.4 Cấu trúc bilayer sandwich xen kẽ 46 KẾT LUẬN .48 Tài liệu tham khảo 49 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1 Sơ đồ cấu tạo nguyên lý hoạt động (a) ảnh chụp cảm biến đo từ trường 3D thương phẩm dựa tượng cảm ứng điện từ Hình 1.2 Ảnh chụp cảm biến đơn đo từ trường 1D (a) cảm biến tích hợp đo từ trường 3D thương phẩm (b) dựa tượng cảm ứng điện từ .4 Hình 1.3 Sơ đồ nguyên lý hoạt động cảm biến Hall Hình 1.4 Cảm biến Hall tổ hợp đo từ trường 3D Hình 1.5 Sơ đồ minh họa hiệu ứng từ-điện trở dị hướng Hình 1.6 Hiệu ứng từ trở khổng lồ: a Khi khơng có từ trường ngồi, mơmen từ phản song song-điện trở cao; b Khi có từ trường ngồi mơmen từ song song-điện trở thấp Hiệu ứng từ giảo tuyến tính Joule mẫu vật liệu hình Hình 1.7 Hình 1.8 Hiệu ứng áp điện xảy đĩa gốm áp điện (a) chịu tác dụng ứng suất nén (b) giãn học (c) 10 Hình 1.9 Sơ đồ minh họa hiệu ứng từ điện thuận ngược vật liệu multiferoics kiểu sắt từ/sắt điện .11 Hình 2.1 Sơ đồ minh họa trình chế tạo băng vơ định hình phương pháp nguội nhanh (a) ảnh chụp băng từ sau chế tạo (b) 16 Hình 2.2 Cấu trúc vật liệu tổ hợp từ - điện FeNiBSi/PZT dạng bilayer thường (a) bilayr xen kẽ (b) 16 Cấu trúc sandwich vật liệu tổ hợp từ - điện dạng sandwich thường (a) sandwich xen kẽ (b) 17 Hình 2.3 Hình 2.4 Ảnh chụp mẫu hình vng có kích thước khác nhau: 2525, 1515 1010 mm .17 Hình 2.5 Ảnh chụp mẫu hình chữ nhật cấu trúc xen kẽ (a) cấu trúc thường có kích thước khác (b,c) 17 Hình 2.6 Hình 2.7 Sơ đồ nguyên lý hệ đo từ kế mẫu rung 18 Ảnh chụp hệ đo từ kế mẫu rung Lakeshore 7404 sử dụng luận văn (PTN Micro-nano, Trường Đại học Công Nghệ) 19 Ảnh chụp hệ chụp SEM S-3400N (PTN Micro-nano, Đại học Công Nghệ) 19 Hình 2.8 Hình 2.9 Sơ đồ nguyên lý hoạt động kính hiển vi điện tử quét [16] 20 Hình 2.10 Ảnh chụp tổng thể hệ (a), cấu tạo chi tiết (b) hệ đo từ giảo phương pháp phản xạ quang PTN Micro-Nano 21 Hình 2.11 Cấu trúc mẫu băng từ dán Si phép đo từ giảo phương pháp phản xạ quang học 22 Hình 2.12 Sơ đồ nguyên lý hệ đo từ giảo phương pháp quang .23 Hình 2.13 Sơ đồ minh họa hệ đo hiệu ứng từ - điện 24 Hình 3.1 Đường cong từ hóa mẫu băng từ Metglas pha Ni hình vng kích thước 5×5 mm thực với từ trường nằm mặt phẳng, hướng dọc theo chiều dài (L), chiều rộng (W) theo phương vng góc với mặt phẳng băng từ .25 Hình 3.2 Đường cong từ hóa mẫu băng từ Metglas pha Ni có kích thước L×W khác Phép đo thực với từ trường nằm mặt phẳng băng song song với chiều L băng L W thay đổi từ 0,25 mm đến 10 mm 26 Đường cong độ cảm từ vật liệu với tỉ lệ kích thước n = L/W khác 27 Hình 3.3 Hình 3.4 (a) Biểu diễn hình thành mơmen lưỡng cực vật liệu bị từ hoá (b) Cảm ứng từ B, từ độ M trường khử từ Hd mẫu bị từ hoá 28 Hình 3.5 Trường khử từ bên chữ nhật từ hố theo phương song song (a) vng góc với chiều dài (b) .28 Hình minh họa cách tính trường khử từ thu từ đường cong từ hóa thực nghiệm 29 Hình 3.6 Hình 3.7 Hình 3.8 Hình 3.9 Đường cong từ hóa mẫu băng từ Metglas pha Ni có kích thước L×W khác sử dụng để đánh giá đóng góp trường khử từ vào dị hướng từ mẫu 30 Đường cong từ giảo băng từ mẫu 12x12 đo theo phương chiều dài chiều rộng mẫu 31 Đường cong độ cảm từ giảo theo phương song song với chiều dài băng từ mẫu 12x12 mm 32 Hình 3.10 Đường cong từ giảo tỉ đối (λ/λmax) băng từ với kích thước n = L/W khác đo mặt phẳng mẫu 33 Hình 3.11 Đường cong độ cảm từ giảo đo mẫu với tỉ số L/W khác 33 Hình 3.12 Đường cong từ giảo động đo mẫu băng từ Metglas pha Ni tần số từ trường xoay chiều kích thích khác 34 Hình 3.13 Hiệu ứng từ điện phụ thuộc vào tần số mẫu vng có kích thước khác 8x8, 10x10, 15x15 25x25 thực từ trường 10 Oe .36 Hình 3.14 Hệ số từ điện phụ thuộc vào từ trường mẫu vng kích thước khác nhau, đo tần số cộng hưởng 37 Hình 3.15 a) Sự phân bố ứng suất bề mặt vật liệu phụ thuộc vào vị trí tính từ tâm mẫu ( x = 0) đến biên ( x = 1) 38 Hình 3.16 Các mode dao động màng mỏng .40 Hình 3.17 Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng vào kích thước mẫu hình vng 40 Hình 3.18 Sự phụ thuộc vào tần số từ trường xoay chiều kích thích hệ số từ-điện đo mẫu 15×15 mm cấu trúc sandwich thường so với mẫu cấu trúc bilayer 41 Hình 3.19 Đường cong hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu sandwich thường kích thước 15×15 mm so với mẫu bilayer thường Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu 42 Hình 3.20 Hiệu ứng từ điện phụ thuộc vào tần số mẫu hình chữ nhật (L×W) có chiều dài L = 15 mm chiều rộng thay đổi khác từ đến 15 mm .43 Hình 3.21 Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng vào kích thước mẫu hình chữ nhật có tỉ số kích thước n = L/W khác Kết thực nghiệm fit với kết lý thuyết tương ứng với tần số dao động riêng f11 f10 mode dao động tương ứng với số nguyên (m,n) = (1,1) (1,0) 43 Hình 3.22 Hệ số từ điện phụ thuộc vào từ trường chiều mẫu hình chữ nhật có chiều dài L = 15 mm chiều rộng W thay đổi từ đến 15 mm Từ trường đặt dọc theo chiều dài (L) Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng 44 Hình 3.23 Hệ số từ-điện từ trường 2.5 Oe đo mẫu có tỉ số kích thước khác 45 Hình 3.24 Đường cong hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu bilayer xen kẽ so sánh với mẫu bilayer thường kích thước 15×15 mm Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu 47 Hình 3.25 Đường cong hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu sandwich xen kẽ so sánh với mẫu sandwich thường kích thước 15×15 mm Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu .47 DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 3.1 Bảng tổng hợp số liệu từ trường khử từ hệ số trường khử từ mẫu khác tính tốn từ số liệu thực nghiệm 30 Bảng 3.2 So sánh tính chất từ từ giảo số vật liệu tiếng 32 Bảng 3.3 Bảng tổng hợp hệ số từ-điện cực đại đo mẫu hình vng có kích thước khác 37 Bảng 3.4 Bảng tổng hợp tần số cộng hưởng hệ số từ-điện cực đại đo mẫu hình chữ nhật có kích thước khác đối chiếu với kết fit lý thuyết tương ứng với mode dao động lời giải toán dao động màng chiều 46 MỞ ĐẦU Khoa học ngày phát triển đòi hỏi người khơng ngừng khai thác tìm kiếm tính chất, hiệu ứng mới, cơng nghệ vật liệu để thay Gần nghiên cứu công bố hiệu ứng hiệu ứng từ - điện với tổ hợp đồng thời hai pha sắt từ sắt điện vật liệu thu hút nhiều nhà khoa học nước khả ứng dụng rộng rãi sống Từ - điện hiệu ứng vật liệu bị phân cực điện (PE) tác dụng từ trường (H) hay ngược lại, vật liệu bị từ hóa tác dụng điện trường Nhờ khả chuyển hóa qua lại lượng điện từ nên hiệu ứng có khả ứng dụng nhiều lĩnh vực sensơ, máy phát điện,… Hiệu ứng thường quan sát thấy vật liệu multiferroic có tồn đồng thời hai pha sắt từ sắt điện Các nghiên cứu năm gần hiệu ứng từ - điện cao tìm vật liệu multiferroics tổ hợp pha từ giảo áp điện Do có liên kết chặt hai pha này, chịu tác dụng từ trường, pha từ giảo bị biến dạng cưỡng ứng suất học pha từ giảo sinh truyền cho pha áp điện làm xuất phân cực điện cảm ứng pha Hệ số từ-điện lớn vật liệu tổ hợp dạng khối với hệ số từ-điện (αE = dE/dH) = 10300 mV/cmOe cơng bố nhóm nghiên cứu Ryu đồng nghiệp vật liệu multiferroics sử dụng vật liệu áp điện (Pb(Mn1/3Nb2/3)O3-PbTiO3) (PZT) từ giảo Terfenol-D dạng khối phương pháp kết dính Tuy nhiên, nay, khả ứng dụng hệ vật liệu cịn hạn chế địi hỏi từ trường lớn (~ 500 Oe) đặt vào Các nghiên cứu đặc biệt lĩnh vực ứng dụng cảm biến chủ yếu tập trung vào tìm vật liệu có hiệu ứng từ-điện lớn đồng thời nhạy với thay đổi nhỏ từ trường Có nhiều phương pháp khác để chế tạo vật liệu multiferroics tape casting, PLD, phún xạ, … kết nghiên cứu phương pháp kết dính phương pháp đơn giản cho hiệu ứng lớn Gần đây, nhóm nghiên cứu S.X Dong đồng nghiệp thành công việc chế tạo vật liệu dạng sử dụng băng t Metglas dy 25 àm vi kớch thc 0.35ì100 mm kết dính hai mặt áp điện Với cấu hình này, hiệu ứng từ-điện đạt kỷ lục lên tới αE  22000 mV/cmOe từ trường nhỏ H ~ Oe [1] Tuy nhiên việc ứng dụng đặc biệt linh kiện sensor vật liệu bị giới hạn kích thước dài Cũng với phương pháp trên, nhóm nghiên cứu trường Đại học Công Nghệ đạt số kết nghiên cứu triển khai ứng dụng thành công vật liệu tổ hợp sử dụng băng từ siêu mềm (Fe0.8Co0.2)0.78Si0.12B0.1/PZT phương pháp kết dính Hình 3.13 Hiệu ứng từ điện phụ thuộc vào tần số mẫu vng có kích thước khác 8x8, 10x10, 15x15 25x25 thực từ trường 10 Oe 36 Hình 3.14 Hệ số từ điện phụ thuộc vào từ trường mẫu vuông kích thước khác nhau, đo tần số cộng hưởng Bảng 3.3 Bảng tổng hợp hệ số từ-điện cực đại đo mẫu hình vng có kích thước khác Chiều dài L (mm) Chiều rộng W (mômen) Hệ số từ-điện αE (mV/cmOe) 8 19050 10 10 20738 12 12 27101 15 15 36248 25 25 54261 3.3.1.b Hiệu ứng Shear lag Hiệu ứng Shear lag hiệu ứng liên quan đến phân bố ứng suất bề mặt mẫu có dạng mỏng Các hiệu ứng khơng thể bỏ qua cho việc dự đốn với hầu hết vật liệu tổ hợp từ-điện dạng Chỉ xét hiệu ứng giải thích xác kết thực nghiệm Ta hiểu hiệu ứng Shear lag cách đơn giản sau: ứng suất tác dụng lên bề mặt áp điện phân thành hai phần đóng góp, phần biên phần lõi Trong đó, vào sâu tâm mẫu, ứng suất mạnh ứng suất lớn nằm tâm mẫu Ngược lại, xa tâm lại gần biên mẫu, ứng suất giảm tiến đến biên mẫu Sự phân bố ứng suất mô tả hàm: 37     cosh  x  ( x)  A   cosh    _ (3.2)   x  x/(L/2) khoảng cách tỉ đối tính từ tâm mẫu ( x = 0) đến biên ( x = 1), A số Γ hệ số Shear lag Hệ số phụ thuộc tuyến tính vào kích thước mẫu theo cơng thức:   kL (3.3) với L kích thước mẫu dọc theo phương xem xét ứng suất Trên hình 3.15 đường cong lý thuyết mô tả phân bố ứng suất phụ thuộc vào vị trí mẫu hệ số Shear lag  khác Nhìn vào hình vẽ ta thấy rõ ràng với mẫu có  lớn (tức L lớn) phân bố ứng suất đồng đóng góp ứng suất phần lõi chiếm ưu so với đóng góp ứng suất biên nhỏ ứng suất tác dụng lên áp điện lớn tức hệ số từ điện E lớn, ngược lại với mẫu có  nhỏ ứng suất đồng ứng suất gây biên nhiều so với mẫu lớn dẫn đến ứng suất nhỏ Hình 3.15 a) Sự phân bố ứng suất bề mặt vật liệu phụ thuộc vào vị trí tính từ tâm mẫu ( x = 0) đến biên ( x = 1) Sự phân bố ứng suất không đồng tồn bề mặt mẫu phụ thuộc vào kích thước mẫu nguyên nhân dẫn đến độ lớn hệ số từ-điện thu khác  mẫu hình 3.13 Theo lý thuyết này, hệ số từ-điện  x vị trí khác khác nhau, lớn tập trung tâm mẫu lại gần biên hệ số từ-điện 38 suy giảm mạnh suy giảm ứng suất Trong trường hợp này, hệ số từ-điện thu từ thực nghiệm giá trị trung bình tồn mẫu tính theo cơng thức:    x d xd yd z VV  (3.4) Dựa mơ hình lý thuyết hiệu ứng Shear lag, hệ số từ-điện trung bình biểu diễn đơn giản công thức:  tanh(kL)    B 1   kL   (3.5) B số rút từ thực nghiệm 3.3.1.c Bài tốn dao động màng mỏng Từ hình vẽ ta thấy hệ số từ điện αE đạt giá trị cực đại tần khác Diện tích mẫu lớn tần số cộng hưởng thấp hệ số từ điện lớn Trong trường hợp này, cấu trúc dạng hai lớp nên mẫu chịu tác dụng từ trường ngoài, vật liệu tổ hợp có dạng dao động giống mặt phẳng chiều Khi đó, ta áp dụng cách tính tốn hàm sóng màng dao động hai chiều Xét tốn dao động màng chữ nhật kích thước (L×W) với điều kiện biên cố định, vận tốc truyền sóng màng v Đặt hệ trục tọa độ Oxy hình 3.16 Gọi ly độ dao động u(x,y,t) Khi ly độ u(x,y,t) phải thỏa mãn phương trình dao động tự màng [19]:   u  2u   2u  v2     t y   x (3.6) Lời giải phương trình cho ta tần số dao động riêng biểu diễn theo công thức [19]: f nm  v n m2  W L2 (3.7) v vận tốc pha PZT; n m số nguyên nhận giá trị (1, 2, 3…), L W tương ứng kích thước chiều dài chiều rộng mẫu Bộ thông số (m,n) cho mode dao động tương ứng minh họa hình 3.16 Tổng hợp tần số dao động, hệ số từ-điện đạt cực đại vẽ hình 3.17 Kết fit cho thấy số liệu thực nghiệm thu mẫu hình vng trùng khít với mode dao động Ψ11 Đây mode dao động màng cho biên độ dao động lớn Điều phù hợp với quan sát thực nghiệm với hệ số từ-điện lớn tần số từ trường xoay chiều kích thích trùng với tần số dao động riêng mode 39 Hình 3.16 Hình 3.17 Các mode dao động màng mỏng Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng vào kích thước mẫu hình vng Từ đường cong fit thực nghiệm này, kết cho vận tốc pha vật liệu áp điện PZT v = 2800 m/s Số liệu phù hợp với số liệu công bố liên quan đến vật liệu áp điện (thường từ 2200 đến 3000 m/s) Đây mơ hình lý thuyết đơn giản lần áp dụng để giải thích tần số cộng hưởng vật liệu tổ hợp dạng kiểu Các kết quan trọng cho nghiên cứu chủ động lựa chọn tần số làm việc cách lựa chọn chế tạo vật liệu có kích thước phù hợp sử dụng phương pháp tính tốn 40 3.3.2 Cấu trúc sandwich thường Trên hình 3.18 kết đo phụ thuộc hệ số từ-điện vào tần số từ trường xoay chiều kích thích mẫu có cấu trúc sandwich thường mơ tả hình vẽ 2.3.a Kết so sánh đối chiếu với kết tương ứng thu mẫu bilayer thường với kích thước 15×15 mm Nhìn vào đường cong ta thấy tồn đỉnh có cường độ lớn tần số 132 kHz, bên cạnh có xuất số đỉnh có cường độ nhỏ nhiều So sánh với kết thu cấu trúc bilayer thường vị trí tần số đỉnh cực đại gần trùng nhau, sai khác vị trí đỉnh phục có cường độ nhỏ Điều chứng tỏ tần số cộng hưởng vật liệu tổ hợp phụ thuộc vào kích thước áp điện mà không phụ thuộc vào số băng từ có mặt vật liệu Kết cho ta thấy toán dao động màng hai chiều vận dụng tốt cho tất vật liệu tổ hợp dạng tấm, qua đó, tần số cộng hưởng vật liệu tính tốn biết kích thước thơng số liên quan đến dao động pha áp điện 50000 Sandwich Bilayer αE (mV/cmOe) 40000 30000 20000 10000 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 f (kHz) Hình 3.18 Sự phụ thuộc vào tần số từ trường xoay chiều kích thích hệ số từđiện đo mẫu 15×15 mm cấu trúc sandwich thường so với mẫu cấu trúc bilayer Đáng quan tâm kết hình 3.18 hệ số từ-điện cấu trúc sandwich lớn so với cấu trúc bilayer với từ trường chiều tác dụng Hdc = Oe Điều thấy rõ đường cong phụ thuộc vào từ trường chiều đo tần số cộng hưởng tương ứng mẫu sandwich thường so với cấu hình bilayer thường đưa hình 3.19 Kết cho thấy mẫu sandwich thường cho hệ số từ điện αE = 68198 lớn gần lần so với αE = 36248 mV/cmOe hệ bilayer thường Điều hiểu có mặt thêm băng từ cấu hình sandwich tăng cường ứng suất (gấp đơi) so với trường hợp cấu hình bilayer Chính nhờ 41 hiệu ứng từ điện tăng cường với tỉ lệ tương ứng Bên cạnh tăng lên hệ số từ-điện ta thấy kéo theo tăng từ trường chiều hệ số từ-điện đạt cực đại lên 1,4 lần so với hệ có lớp băng từ Đây xu hướng khơng mong đợi cấu hình có chất tăng lên trường khử từ bên lớp băng từ sinh băng từ lân cận 80000 60000 Sandwich Bilayer M (emu/cm ) 40000 20000 -20000 -40000 -60000 -80000 -50 -40 -30 -20 -10 10 20 30 40 50 HDC (Oe) Hình 3.19 Đường cong hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu sandwich thường kích thước 15×15 mm so với mẫu bilayer thường Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu Như vậy, việc tăng cường hiệu ứng từ điện thực cách đơn giản nhờ tăng số lượng băng từ để qua tăng cường ứng suất tác dụng vào pha áp điện Tuy nhiên, việc tăng số lượng băng từ cần phải cân nhắc đến kéo theo gia tăng vùng từ trường tác dụng Do trường hợp tùy theo mục đích ứng dụng, vùng từ trường làm việc độ phân giải mà lựa chọn cấu hình hai lớp, ba lớp hay nhiều lớp phù hợp 3.3.3 Tăng cường hiệu ứng từ điện nhờ dị hướng hình dạng Như trình bày phần 3.1.2 tính chất từ từ giảo mềm mẫu tăng cường tỉ lệ n = L/W lớn điều giải thích ảnh hưởng dị hướng hình dạng Ở đây, trông đợi tăng cường kéo theo tăng cường hệ số từ-điện vùng từ trường thấp Chúng chế tạo cấu hình bilayer thường với chiều dài cố định L = 15 mm chiều rộng thay đổi từ W = 15 mm đến 1mm tương ứng với tỉ số kích thước n thay đổi từ đến 15 Các kết nghiên cứu hiệu ứng từ điện thực giống phần trình bày bao gồm khảo sát theo tần số theo từ trường chiều 42 3.3.3.a Hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào tần số Trên hình 3.20 đường cong hiệu ứng từ điện phụ thuộc vào tần số mẫu hình chữ nhật (L×W) có chiều dài L = 15 mm chiều rộng thay đổi khác từ đến 15 mm Nhìn vào đường cong ta thấy tất mẫu hình chữ nhật có tần số cộng hưởng dao động khoảng 100 kHz nhỏ nhiều so với mẫu hình vng có tần số 131.2 kHz (xem bảng 3.4) Kết tổng hợp tần số cộng hưởng mẫu vẽ phụ thuộc vào tỉ số n hình 3.21 35000 15x1 30000 αE (mV/cmOe) 15x2 25000 15x3 15x5 20000 15x10 15x15 15000 10000 5000 0 30 60 90 120 150 180 210 240 f (kHz) Hình 3.20 Hiệu ứng từ điện phụ thuộc vào tần số mẫu hình chữ nhật (L×W) có chiều dài L = 15 mm chiều rộng thay đổi khác từ đến 15 mm 800 700 600 Exp Data Fitted f11 Fitted f10 fr (kHz) 500 400 300 200 f10 100 0 10 11 12 13 14 15 16 n = L/W Hình 3.21 Sự phụ thuộc tần số cộng hưởng vào kích thước mẫu hình chữ nhật có tỉ số kích thước n = L/W khác Kết thực nghiệm fit với kết lý thuyết tương ứng với tần số dao động riêng f11 f10 mode dao động tương ứng với số nguyên (m,n) = (1,1) (1,0) 43 Ở đây, kết thực nghiệm fit với kết lý thuyết tương ứng với tần số dao động riêng f11 f10 mode dao động tương ứng với số nguyên (m,n) = (1,1) (1,0) Nhìn vào đường cong thực nghiệm đối chiếu với đường cong lý thuyết ta thấy ngồi mẫu hình vng có tỉ số n = có số liệu phù hợp với tần số dao động f11 cịn lại tất mẫu hình chữ nhật lại trùng với tần số mode dao động f10 Như vậy, có mẫu hình vng với L = W vận dụng tốt với dao động màng mỏng chiều Các trường hợp cịn lại với L > W tốn lại với trường hợp dao động dạng dây, tức phụ thuộc vào kích thước dài mẫu 3.3.3.b Hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào tỉ số kích thước n = l/W Trên hình 3.22 kết đo hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu có tỉ số kích thước khác Tất phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu thu hình 3.20 Nhìn vào đường cong ta thấy phụ thuộc mạnh hệ số từ-điện vào kích thước khác mẫu có tỉ số n lớn độ dốc đường cong vùng từ trường thấp lớn ngược lại Thêm vào đó, giá trị từ trường, hệ số từ-điện đạt cực đại giảm mạnh với tăng tỉ số kích thước Nếu với mẫu có tỉ số n = giá trị từ trường cần thiết 12 Oe với tỉ số n = 15 giá trị giảm xuống 2,5 lần khoảng Oe Đây hệ dị hướng hình dạng gây trường khử từ trình bày Hình 3.22 Hệ số từ điện phụ thuộc vào từ trường chiều mẫu hình chữ nhật có chiều dài L = 15 mm chiều rộng W thay đổi từ đến 15 mm Từ trường đặt dọc theo chiều dài (L) Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng 44 Với mục tiêu ứng dụng từ trường thấp đặc biệt làm việc vùng từ trường trái đất hiệu ứng từ-điện vùng từ trường thấp quan tâm Trên hình 3.23 số liệu hệ số từ-điện đo từ trường 2.5 Oe đo mẫu có tỉ lệ kích thước khác Số liệu tổng kết bảng 3.4 Ta thấy hệ số từ-điện thay đổi không theo xu hướng với tỉ số n Ban đầu tăng lên nhanh αE từ 14040 lên 22830 n tăng từ đến Sự tăng lên phù hợp với qui luật tăng cường tính chất từ mềm từ giảo mềm dị hướng hình dạng Tiếp đến n tiếp tục tăng hệ số từ-điện giảm dần Theo xu hướng lý giải n tiếp tục tăng, đồng nghĩa với việc giảm chiều rộng W mẫu dẫn đến việc giảm đóng góp ứng suất phần lõi Lý giải theo hiệu ứng Shear lag phần 3.3.1.b kéo theo suy giảm hiệu ứng từ-điện Như vậy, việc khai thác dị hướng hình dạng băng từ mềm hệ số từ-điện cải thiện mạnh chế tạo mẫu hình chữ nhật có kích thước L > W Tuy nhiên bên cạnh ln tồn cạnh tranh với hiệu ứng Shear lag có xu hướng ngược lại Rõ ràng hệ số từ điện tăng tỉ lệ L/W nhỏ từ đến giảm trường khử từ dọc theo băng từ mềm, tỉ lệ L/W lớn (>8) hệ số từ điện lại giảm, trường hợp hiệu ứng “shear lagging” lớn hiệu ứng dị hướng hình dạng Kích thước tối ưu cho hiệu ứng từ-điện nghiên cứu cho giá trị cực đại hệ số từ điện 38,4 V/cmOe tìm thấy mẫu có kích thước 15x5 mm (n = L/W = 3), giá trị lớn mẫu vng kích thước 15x15 mm (= 36,25 V/cmOe) Hình 3.23 Hệ số từ-điện từ trường 2.5 Oe đo mẫu có tỉ số kích thước khác 45 Bảng 3.4 Bảng tổng hợp tần số cộng hưởng hệ số từ-điện cực đại đo mẫu hình chữ nhật có kích thước khác đối chiếu với kết fit lý thuyết tương ứng với mode dao động lời giải tốn dao động màng chiều Kích thước TT Tỉ số n = L/W fr f10 f11 (kHz) (kHz) (kHz) αE (mV/cmOe) Hdc = 2.5 Oe L (mm) W (mm) [1] 15 15 100.5 93 1423 17240 [2] 15 7.5 98.8 93 716 22480 [3] 15 104.5 93 22600 [4] 15 100.1 93 299 22830 [5] 15 7.5 102 93 212 19000 [6] 15 10 1.5 97.5 93 171 16740 [7] 15 15 131.2 93 134 14040 3.3.4 Cấu trúc bilayer sandwich xen kẽ Để khẳng định ý tưởng tăng cường hiệu ứng từ-điện nhờ khai thác dị hướng hình dạng, chúng tơi chế tạo mẫu bilayer sandwich dạng xen kẽ gồm băng từ kích thướng 15×1 mm đặt cách mm trải che phủ mặt (bilayer xen kẽ) hai mặt (sandwich xen kẽ) Kết đưa hình 3.24 3.25 tương ứng cho hai hệ bilayer sandwich Các kết thu có so sánh đối chiếu với cấu hình tương đương hệ thường Nhìn vào hai đường cong ta thấy dị hướng hình dạng hiệu việc tăng cường độ dốc từ trường làm việc, hệ số từ-điện đạt cực đại Sử dụng băng từ xen kẽ hình chữ nhật giúp cho từ trường giảm xuống 2.5 lần Oe so với 12 Oe mẫu bilayer thường Giá trị từ trường hệ bilayer xen kẽ giá trị với mẫu bilayer thường kích thước 15×1 mm Hơn hệ bilayer xen kẽ cho hệ số từ-điện đạt giá trị αE = 41318 (mV/cmOe) cao giá trị αE = 36248 (mV/cmOe) hệ bilayer thường Cũng với ý tưởng xu hướng giảm từ trường làm việc giảm trường khử từ nhờ dị hướng hình dạng quan sát thấy mẫu sandwich xen kẽ so với sandwich thường Từ trường hệ sandwich xen kẽ Oe nhỏ lần so với 18 Oe hệ sandwich thường Tuy nhiên, trường hợp hệ số từ-điện cực đại nhỏ Điều quan trọng độ dốc hệ sandwich xen kẽ cải thiện so với hệ sandwich thường Đây kết mong đợi luận văn 46 50000 40000 Bilayer xen kẽ 30000 Bilayer thường M (emu/cm3) 20000 10000 -10000 -20000 -30000 -40000 -50000 -50 -40 -30 -20 -10 10 20 30 40 50 HDC (Oe) Hình 3.24 Đường cong hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu bilayer xen kẽ so sánh với mẫu bilayer thường kích thước 15×15 mm Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu 80000 60000 Sandwich thường Sandwich xen kẽ a E (mV/cmOe) 40000 20000 -20000 -40000 -60000 -80000 -50 -40 -30 -20 -10 10 20 30 40 50 HDC (Oe) Hình 3.25 Đường cong hiệu ứng từ-điện phụ thuộc vào từ trường chiều đo mẫu sandwich xen kẽ so sánh với mẫu sandwich thường kích thước 15×15 mm Phép đo thực tần số cộng hưởng tương ứng mẫu Tổng hợp lại ý tưởng chế tạo cấu trúc xen kẽ cải thiện rõ hệ bilayer với đồng thời tăng hệ số từ-điện giảm vùng từ trường làm việc Cấu trúc tối ưu cho triển khai ứng dụng vùng từ trường thấp Đặc biệt so sánh với nhóm S.X Dong kết hệ bilayer xen kẽ có từ trường làm việc độ lớn hệ số từ-điện lớn gấp gần lần kích thước mẫu nhỏ lần Đây kết đáng quan tâm cho hướng nghiên cứu triển khai ứng dụng nhóm nghiên cứu 47 KẾT LUẬN Sử dụng phương pháp kết dính đơn giản, dễ chế tạo, luận văn chế tạo nghiên cứu vật liệu tổ hợp sử dụng băng từ siêu mềm Metglas có pha Ni PZT Trong luận văn này, thành phần Fe76.8Ni1.2B13.2Si8.8 (Ni-based Metglas) với có mặt Ni hàm lượng nhỏ 1,2% tăng cường đồng thời tính chất từ từ giảo tăng cường đáng kể hiệu ứng từ-điện vùng từ trường thấp vật liệu tổ hợp sử dụng băng từ Các kết nghiên cứu thu bao gồm: - Chế tạo mẫu vật liệu multiferroics dạng lớp sử dụng băng từ siêu mềm Fe76.8Ni1.2B13.2Si8.8 áp điện phương pháp kết dính - Nghiên cứu q trình từ hóa phụ thuộc vào hình dạng kích thước băng từ có kích thước khác Tính tốn hệ số trường khử từ phụ thuộc vào tỉ số kích thước dài/rộng băng sử dụng cách tính tốn xuất phát từ số liệu thực nghiệm - Nghiên cứu tính chất từ giảo tĩnh động từ trường chiều xoay chiều băng từ Metglas pha Ni với hình dạng kích thước khác Kết cho thấy đường cong từ giảo động có hình dáng phù hợp tốt với đường cong độ cảm từ giảo đường cong từ giảo tĩnh - Nghiên cứu hiệu ứng từ-điện vật liệu tổ hợp Fe76.8Ni1.2B13.2Si8.8/PZT cấu hình kích thước khác Tăng cường hiệu ứng từ-điện nhờ khai thác dị hướng hình dạng băng từ từ tối ưu cấu hình cho nghiên cứu triển khai ứng dụng Kết thu cho thấy tồn cạnh tranh hai hiệu ứng: hiệu ứng Shear Lag (mẫu lớn hiệu ứng từ-điện cao) hiệu ứng trường khử từ (mẫu có L >> W hệ số từ-điện từ trường thấp cao) Cấu hình tối ưu hệ hai hiệu ứng thu mẫu bilayer với hệ số αE = 38,4 V/cmOe từ trường 10 Oe - Chế tạo cấu hình xen kẽ sử dụng băng từ hình chữ nhật có kích thước 15x1 mm (n = L/W = 15) chí cịn cho hiệu ứng từ-điện tốt với αE = 41318 (mV/cmOe) từ trường Oe Đặc biệt so sánh với nhóm S.X Dong kết hệ bilayer xen kẽ có từ trường làm việc, độ lớn hệ số từ-điện lớn gấp gần lần, kích thước mẫu nhỏ lần Các kết thu luận văn khả thi cho hướng nghiên cứu triển khai ứng dụng đặc biệt chế tạo sensor đo từ trường trái đất nhóm nghiên cứu 48 Tài liệu tham khảo Shuxiang Dong, Junyi Zhai, Jiefang Li, and D Viehland, Appl Phys Lett 89 (2006) 252904
D.T Huong Giang and N.H Duc, Sensor and Actuator, A149 (2009) 229 http://www3.imperial.ac.uk/spat/research/areas/space_magnetometer_laboratory/s paceinstrumentationresearch/magnetometers/fluxgatemagnetometers FCB Fluxgate magnetic sensors, Tyndall National Instute (www.tyndall.ie) Ripka, Pavel (ed), Magnetic sensors and Magnetometers, Boston-London: Artech, 2001 http://www.harting-mitronics.ch/en/produkte/anwendungen/sensorik/ Tamara Bratland, Michael J Caruso, Carl H Smith, A New Perspective on Magnetic Field Sensing, Sensors (1998) Junyi Zhai, Shuxiang Dong, Zengping Xing, Jiefang Li, and D Viehland, Geomagnetic sensor based on giant magnetoelectric effect, Applied Physics Letters (2007)123513 J.P Joule, Philosophical Magazine, 30 (1847) 76 Hoàng Mạnh Hà Chế tạo, Nghiên cứu ứng dụng vật liệu tổ hợp từ giảo - áp điện dạng có cấu trúc nanơ, Luận văn thạc sĩ, Đại học Công Nghệ - ĐHQGHN, 2007 D Landau and E Lifshitz., (1960), Electrodynamics of Continuous Media, Perganon Press, Oxford, p.119 G Srinivasan et al., Phys Rev B 64 (2001) 21440 N Nersessian et al, IEEE Trans Magn 40 (2004) 2646 Shuxiang Dong, Junyi Zhai, Jiefang Li, and D Viehland, Appl Phys Lett 89 (2006) 252904
APC International Ltd datasheet: http://americanpiezo.com/piezo_theory/ Fred Hochgraf (October 1, 1998), Materials Handbook, Ninth Edition, Vol 10 Nguyễn Hữu Đức (2008), Vật liệu từ tính cấu trúc nanơ điện tử học spin, Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội, tr 20-22 C.-M Chang and G P Carman, Phys Rev B 76,134116 (2007).William C Elmore and Mark A Heald., Physics of Waves New York: Dover Publications, 1985 49 William C Elmore and Mark A Heald., Physics of Waves New York: Dover Publications, 1985 50 ... động  Hiệu ứng từ - điện tượng vật liệu bị phân cực điện ( P ) đặt từ trường (hiệu ứng từ- điện thuận), hay ngược lại vật liệu bị phân cực từ có điện trường ngồi đặt vào (hiệu ứng từ- điện nghịch)... sống Từ - điện hiệu ứng vật liệu bị phân cực điện (PE) tác dụng từ trường (H) hay ngược lại, vật liệu bị từ hóa tác dụng điện trường Nhờ khả chuyển hóa qua lại lượng điện từ nên hiệu ứng có khả ứng. .. chất từ mềm tăng cường tính chất từ giảo từ- điện nhờ khai thác dị hướng hình dạng băng từ Theo xu hướng mẫu dài hẹp hiệu ứng từ? ?iện quan sát vùng từ trường thấp cao Đây ý tưởng thực luận văn để