ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - - NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2012 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _ NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Phạm Đức Khuê Hà nội - 2012 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Phạm Đức Khuê, Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý, tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập thực luận văn Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm ơn ThS Lê Tuấn Anh, CN Đinh Văn Thìn giúp đỡ, đóng góp ý kiến chia sẻ kinh nghiệm quý báu suốt trình em thực luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hoàn thành luận văn Hà nội, ngày 05 tháng 12 năm 2012 Học viên Nguyễn Hoàng Anh MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT MỞ ĐẦU CHƯƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên 10 I.2 Nhiên liệu Urani 13 I.2.1 Quá trình làm giàu Urani 14 I.2.2 Urani nghèo 15 I.2.3 Dãy phân rã Urani nhiên liệu hạt nhân 16 I.2.4 Cơ chế phân hạch lò phản ứng 17 I.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U nhiên liệu 19 I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu 19 I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) .21 CHƯƠNG II PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI 24 II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 24 II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 25 II.1.2 Phân tích phổ gamma 27 II.1.3 Đường chuẩn lượng 28 II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 30 II.2 Xác định độ giàu urani phương pháp phổ kế gamma 32 II.2.1 Cơ sở phương pháp phổ gamma 33 II.2.2 Tỉ số hoạt độ đồng vị kỹ thuật chuẩn .34 II.2.3 Mối liên hệ tỉ số khối lượng tỉ số hoạt độ 35 II.2.4 Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani36 II.3 Xác định sai số đóng góp kết xử lý 38 II.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên 38 II.3.2 Sai số hệ thống 39 II.3.3 Công thức truyền sai số .40 II.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 40 II.4.1 Hiệu ứng thời gian chết .40 II.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 41 II.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh .41 CHƯƠNG III THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 43 III.1 Mẫu vật liệu Uranium 43 III.2 Một số phần mềm ghi nhận phân tích số liệu thực nghiệm 44 III.2.1 Phần mềm ghi nhận xử lý phổ gamma 44 III.2.2 Phần mềm sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu 45 III.3 Phân tích số liệu kết .47 III.3.1 Xử lý kết đo mẫu chuẩn urani dạng bột 47 III.3.2 Xử lý kết đo mẫu vật liệu Uran1 Uran2 chưa biết độ giàu .53 III.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm 59 III.4.1 Đánh giá sai số đóng góp 60 III.4.2 Nhận xét kết thực nghiệm 61 KẾT LUẬN 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO 63 PHỤ LỤC 65 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nước sôi PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh FET - Field Effect Transistor, transito trường AMC - Access Method Configuration, thư viện cấu hình phương pháp tiếp cận phổ, liệu phân tích phổ theo loại mẫu cụ thể MỞ ĐẦU Ngày nay, công công nghiệp hóa đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp lượng đặt lên hàng đầu, tiên cho ngành nghề, lĩnh vực khác phát triển theo Một mục tiêu phát triển công nghiệp lượng quốc gia Việt Nam phát triển lượng điện hạt nhân nhằm giải vấn đề thiếu hụt lượng thời điểm thay dần nguồn lượng hóa thạch khác ngày cạn kiệt dần tương lai Trong lĩnh vực lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo phản ứng phân chia dây chuyền sinh lượng, vấn đề quan trọng Việt Nam chưa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân dựa vào nhập nhiên liệu Do việc có thông tin xác nhiên liệu hạt nhân độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu rât cần thiết trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân Để xác định đặc trưng nhiên liệu có nhiều phương pháp khác ứng dụng, phương pháp phân tích chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại mẫu mà ta lựa chọn phương pháp phù hợp Ngày nay, nhờ phát triển hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa sở đo xạ gamma phát từ phân rã phóng xạ tự nhiên sử dụng phổ biến, đáp ứng yêu cầu nghiên cứu ứng dụng Dựa vào đặc trưng xạ gamma lượng thấp đồng vị nhiên liệu urani phát ra, ta bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệu urani đo phổ tia X gamma mềm sử dụng sử dụng đetetơ bán dẫn HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li), Luận văn với đề tài: “Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa phổ xạ gamma tia X lượng thấp”, trình bày số kết nghiên cứu thực nghiệm việc phân tích số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Dựa đặc tính phân rã tự nhiên đồng vị chuỗi urani, hàm lượng mẫu urani xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ hạt nhân cháu hạt nhân bố mẹ Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối kỹ thuật chuẩn kết hợp với đo tia gamm vùng lượng thấp áp dụng để xác định hàm lượng thành phần mẫu vật liệu urani Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương I: Một số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan urani phương pháp xác định thành phần, hàm lượng mẫu urani Chương II: Phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani, giới thiệu phương pháp phổ gamma lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ thành phần phương pháp chuẩn giải pháp nâng cao độ tin cậy kết thực nghiệm Chương III: Thực nghiệm kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu kết thu việc xác định thành phần hàm lượng số mẫu urani CHƯƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung Để thay cho nguồn nhiên liệu hóa thạch tự nhiên, lựa chọn lượng hạt nhân số lựa chọn nhiều quốc gia Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Tuy nhiên, đồng vị nặng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân chế phân hạch hàm lượng nguyên tố [1] Có nguyên tố nặng lại chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công nghệ phức tạp Vì lý đó, Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho Việc hiểu biết đặc trưng nguyên tố nhiên liệu tạo từ Urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác chúng I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, kí hiệu U (Hình 1.1) Trong thời gian dài, urani nguyên tố cuối bảng tuần hoàn Các đồng vị phóng xạ urani có số nơtron từ 140 đến 146 phổ biến đồng vị urani-238 (238U) urani-235 (235U) Tất đồng vị urani không bền có tính phóng xạ yếu Urani có khối lượng nguyên tử nặng thứ nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni Mật độ urani lớn mật độ chì khoảng 70%, không đặc vàng hay wolfram Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) đất, đá nước, sản xuất thương mại từ khoáng sản chứa urani uraninit [1] Trong tự nhiên, urani tìm thấy dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), lượng nhỏ 234U (0.0058 %) Urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238U khoảng 4.47 tỉ năm năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất 235 U 704 triệu Hình 1.1 Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit bị ăn mòn không khí Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238U phân hạch neutron nhanh, chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác Urani-233 (233U) 235 tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch neutron nhanh, 235U đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani Nó dùng làm thuốc nhuộm màu sắc bóng phim ảnh Martin Heinrich Klaproth công nhận người phát urani khoáng vật Pitchblend năm 1789 Ông đặt tên nguyên tố theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vương) Trong đó, Eugène-Melchior Péligot người chiết tách thành công kim loại tính chất phóng xạ Antoine Becquerel phát năm 1896 Nghiên cứu Enrico Fermi tác giả khác bắt đầu thực năm 1934 đưa urani vào ứng dụng công nghiệp lượng hạt nhân I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Trong tự nhiên, đồng vị 238U 235U sinh dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ Uranium (238U với 18 đồng vị con) Actinium (235U với 14 đồng vị con) Tất hạt nhân dãy (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đồng vị phóng xạ Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ tự nhiên này, dựa quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho sơ đồ phân rã cân hình 1.2 [7] Các họ phóng xạ tự nhiên có chung đặc điểm sau [7]: - Các đồng vị dãy có liên hệ với phân rã alpha beta - Sau phân rã alpha hay beta, đồng vị phát tia gamma để giải phóng lượng dư sau phản ứng Các tia gamma mang lượng bước sóng đặc trưng cho đồng vị - Mỗi họ có đồng vị sống lâu (chu kỳ rã lớn) đứng đầu họ (đứng đầu họ Uranium 238U92 đứng đầu họ Actinium 235U92) đồng vị bền nằm vị trí cuối (Cuối dãy Uranium 206Pb82 cuối dãy Actinium 207 Pb82) - Mỗi họ có thành viên tồn dạng khí phóng xạ, đồng vị nguyên tố Radon (Rn) Dãy phóng xạ 235U 238U tự nhiên Các đồng vị phóng xạ dãy 238U dãy 235U đặc trưng phân rã phóng xạ chu kỳ bán rã, loại phân rã lượng xạ alpha, gamma, lượng cực đại xạ beta đưa bảng số liệu 1.1 1.2 tương ứng [2] Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 10 Hình 1.2 Những đồng vị đầu dãy hai họ phóng xạ 235U 238U Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ dãy 235U đặc trưng phân rã chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U α 1.7 x 108 năm Th Β 225 235 231 231 Pa α 3.25 x 104 năm 227 Ac Β 2.16 năm 227 α 18.2 ngày 223 Fr Β 22 phút 223 Ra α 11.44 ngày Th 11 STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã α giây 219 215 α 1.78 x 10-3 giây 10 211 Β 36.1 giây 11 211 Bi α 2.16 phút 12 207 Pb (Bền) Rn Po Pb Bảng 1.2 Các đồng vị phóng xạ dãy 238U đặc trưng phân rã chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U α 4.507 x 109 năm Th β 24.1 ngày β 1.18 phút U α 2.48 x 105 năm 238 234 234 234 Pa 230 Th α 7.52 x, 104 năm 226 Ra α 1600 năm 222 Rn α 3.824 ngày 218 α 3.05 phút 214 β 26.8 phút 10 214 Bi β 19.7 phút 11 214 Po α 1.85 x 10-4 giây 12 210 β 22.3 năm 13 210 Bi β 5.02 ngày 14 210 Po α 138.4 ngày 15 206 (Bền) Po Pb Pb Pb 12 Trong tự nhiên, hai dãy phóng xạ Uran, có dãy phóng xạ Thori, bắt đầu 232Th kết thúc đồng vị chì bền 208Pb Dãy trải qua phân rã α phân rã β- Chu kỳ bán rã hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm Có thể nhận thấy rằng, ba dãy phóng xạ hạt nhân phân rã α có chu kỳ lớn so với chu kỳ bán rã hạt nhân cháu dãy Tuổi mẫu quặng thực tế lớn, cỡ tuổi Trái Đất, lớn nhiều chu kỳ bãn rã hạt nhân con, nên ba dãy phóng xạ xảy tượng cân phóng xạ Khi tượng cân phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ nguyên tố dãy Ta có phương trình cân phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) λi số phân rã đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) dãy phóng xạ liên tiếp; Ni số hạt nhân phóng xạ đồng vị phóng xạ thứ i có mẫu; k số đồng vị phóng xạ có dãy phóng xạ [2] Khi tượng phóng xạ xảy ra, biết hoạt độ phóng xạ hạt nhân dãy suy hoạt độ phóng xạ hạt nhân khác dãy biết hàm lượng nguyên tố dãy Điều đồng nghĩa với việc đo hoạt độ phóng xạ đồng vị dãy ta suy hàm lượng nguyên tố uran đầu dãy Thông thường đồng vị chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ đồng vị phát xạ gamma có lượng thích hợp, cường độ lớn Các đồng vị phát gamma lượng cao thường đồng vị nằm cuối dãy phóng xạ Đối với xạ gamma lượng thấp, cường độ nhỏ sử dụng để xác định hàm lượng đồng vị mẹ Trong ba dãy phóng xạ tự nhiên, nguyên tố phóng xạ đầu dãy phân rã phóng xạ hạt nhân thường trạng thái trạng thái kích thích thấp, xạ gamma nguyên tố đầu dãy phát thường có lượng thấp cường độ nhỏ [2] I.2 Nhiên liệu Urani Ta biết rằng, tự nhiên tồn ba đồng vị Uranium 238U, 235U 234U với hàm lượng thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) đất đá dạng hỗn hợp muối Uraninit Trong chủ yếu 238U, chiếm cỡ 99.284 % tổng số đồng vị Uranium, 235U chiếm 0.711 % 234U (con cháu 238U) chiếm khoảng 0.0058 % Trong đồng vị tự nhiên Urani có 13 235 U có khả tự phân hạch phân hạch gây nơtron lượng thấp, nơtron nhiệt [1] Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân công đoạn sàng lọc tách chiết từ mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có hỗn hợp Urani hàm lượng cao Tuy nhiên chưa phải nhiên liệu hạt nhân Urani sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt tiêu chí quan trọng, hàm lượng 235U phải đủ lớn để trì phản ứng phân hạch dây chuyền hạt nhân Chính mà người ta phân loại vật liệu Urani thành dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu siêu giàu, sở để phân loại hàm lượng 235 U tự nhiên (0.72 %) Khái niệm giàu hay nghèo nói đến tỉ lệ 235U mẫu hỗn hợp Urani hay nhiều so với Urani tự nhiên Nếu hàm lượng 235U mẫu mức 0.72 % coi làm giàu Tuy nhiên vật liệu Urani làm giàu chia làm loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho lò phản ứng hạt nhân độ giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân Hình 1.3: Độ giàu Urani I.2.1 Quá trình làm giàu Urani Quá trình làm giàu sản phẩm Urani công nghiệp, dạng oxit Urani chứa trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao Uran Trong có dạng oxit phổ biến nhất, tồn thể rắn, hòa tan nước, tương đối bền nhiều điều kiện môi trường, Triuran Octaoxit (U3O8) Urani Điôxit (UO2) U3O8 dạng oxit tự nhiên Uran, đưa vào lò nung tạo trạng thái oxi hóa cao Uran, UO2 nguyên liệu để làm giàu Urani Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ (Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion), khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách 14 đồng vị La-de (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn hoá học (Chemical and Ion Exchange), tách Plasma (Plasma Separation) khí ly tâm (Gas Centrifuge) Trong Ly tâm khí phương pháp phổ biến Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U khỏi 238U dựa khác lực ly tâm phân tử khí nhẹ nặng Sự tách riêng phương pháp ly tâm thực xy lanh quay Hỗn hợp phân tử loại khác vào xy lanh quay tách thành hai dòng Những phân tử nặng bị gạt vùng ngoại biên máy ly tâm chuyển động xuống dọc theo thành ngoài, phân tử nhẹ bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên dọc theo trục máy ly tâm Trong phương pháp này, 238U 235U đạt tách riêng hoàn toàn cho hỗn hợp khí qua máy liên tục hàng nghìn lần Công đoạn tạo phân tử hỗn hợp khí bắt đầu trình Hydroflorua hóa Urani dioxit để tạo Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản ứng sau: UO2 + HF → UF4 + H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2) Tiếp tục florua hóa Urani tetraflorua nhiệt độ cao tạo Uranium Hexaflorua hay gọi tắt Halua (UF6): UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt) (1.3) UF6 chất kết tủa màu trắng, có áp suất hoạt tính cao nên dễ dàng bay nhiệt độ phòng, hợp chất dễ bay Urani Hỗn hợp sau đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để chia tách làm giàu theo mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác I.2.2 Urani nghèo Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt DU) để loại Urani có hàm lượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị lên mức 3.2% hay 3.6% , gọi chung Urani làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo Urani làm giàu đồng thời sinh sản phẩm phụ, xem phế liệu, DU chứa 0.2 – 0.3 % 235U Với công nghệ từ 8.05 Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, người ta sản xuất Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo 7.05 DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo có nghĩa nhiều hay 235U so với Urani thiên nhiên 15 Ngoài ra, DU sản phẩm sau phân hạch lò phản ứng, hàm lượng đáng kể hầu hết 235U phân hạch, nên lượng “sỉ” đưa không 235U Một phần nhỏ 238U phân hạch trình thu neutron nhanh, không đáng kể, coi sản phẩm lò phản ứng hỗn hợp Urani nghèo [8] Urani nghèo không nhiều tác dụng với trình tạo nhiên liệu hạt nhân nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho trình xử lý hay lưu giữ lại Đối với nước có công nghiệp hạt nhân phát triển cao việc xử lý rác thải hạt nhân lại khó khăn hơn, họ tìm cách ứng dụng vào mục đích khác, đặc biệt quân Ứng dụng DU việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho chì, mật độ Urani lớn Chì cỡ 70%, đồng thời lại nguyên tố có khối lượng nặng thứ nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ cao, đồng thời tính phóng xạ Uran lại yếu, nên sử dụng DU để che chắn hiệu Tuy nhiên ứng dụng DU sản phẩm sau trình làm giàu ứng dụng DU sau phản ứng phân hạch lò hạt nhân Do đặc thù mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động di chuyển lớn tính dễ bốc cháy, phát nổ hỗn hợp DU, Urani nghèo ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, sử dụng làm áo giáp chống đạn cho loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính thiết kế máy bay hay tên lửa hành trình, thành phần quan trọng cấu định vị thiết bị này, DU nhồi vào đầu đạn pháo hay tên lửa giải pháp nhằm gia tăng sức công phá loại vũ khí [8] I.2.3 Dãy phân rã Urani nhiên liệu hạt nhân Do tuổi nhiên liệu lớn không vượt 80 năm, tức nhỏ so với chu kỳ bán rã 238U, thời gian sống nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U không đáng kể so với lượng 234 U có sẵn nhiên liệu Do nhiên liệu, ta coi đồng vị phóng xạ đứng sau 234U 234U làm giàu phân rã Vì vậy, nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi nhiên liệu có dãy phóng xạ, dãy: 234U, 235U 238U Dãy 238U coi gồm có đồng vị phóng xạ ban đầu bảng 1.1 Dãy 234U bao gồm đồng vị lại bảng 1.1 234U Dãy phóng xạ 235U đưa bảng 1.2 [2] 16 Ngoài ra, nhiên liệu tái sử dụng, có lượng 235U hấp thụ neutron sinh 236 236 U Sau U phân rã tạo 232 Th 232 Th chuyển 232 U theo chuỗi phương trình sau:   233  233  233 232 n 232 90Th 90Th  91 Pa  92 U  n 92 U  2n (1.4) Sự có mặt 232U cháu cho biết thông tin quan trọng để xác định nhiên liệu sản xuất qua sử dụng tái chế lại Bảng 1.3 Các đồng vị loại phân rã dãy phóng xạ 232U TT Đồng vị phóng xạ 232 01 Loại phân rã Chu kỳ bán rã (T1/2) U α 68.9 năm 02 228 Th α 1.91 03 224 Ra α 3.66 ngày 04 220 Rn α 55.6 giây 05 216 α 0.15 giây 06 212 β- 10.64 07 212 β- , α 1.009 Po Pb 212 08 09 Bi 208 Po (64%) Tl (35.9%) α β- (212Po) (208Tl) 208 Pb Bền 3.053 phút 208 ( Tl) 298 ns (212Po) I.2.4 Cơ chế phân hạch lò phản ứng Giải thích (theo chế mẫu giọt): Đầu tiên, neutron chậm (năng lượng cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau tạo nên 236U Hạt nhân 236U không bền vững, tồn dạng hạt nhân hợp phần, dao động hình 1.5 Hạt nhân biến đổi thành dạng lê với hai đầu phình Đến lượng kích thích (E*) lớn lượng ngưỡng (Eng), tức lớn độ cao bờ phân chia, điểm nối bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành hai hạt nhân (Ví dụ 144Ba56 89Kr36), đồng thời có ba nơtron giải 17 phóng Mảnh vỡ phân hạch có khối lượng trung bình, tổng lượng giải phóng cỡ 215MeV) Phương trình phản ứng phân hạch nhìn chung có dạng sau: 92U 236  144 56Ba + 36Kr89 + 3n + 177 MeV (1.5) Hình 1.4 Ví dụ phản ứng dây chuyền phân hạch 235U Tuy nhiên, 235U hấp thụ neutron nhiệt hai đường: Khoảng 82 % xảy phân hạch, 18 % lại không phân hạch mà thay phát xạ gamma tạo nên 236U Ngoài sau hấp thụ neutron nhiệt, 236U không qua phân hạch mà trở thành 237U, phân rã beta nhanh chóng để trở thành 237Np Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron 236U thấp, trình không xảy nơtron nhiệt Một nhiên liệu tái sử dụng điển hình có chứa khoảng 0.4 % 236U Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237Np hấp thụ nhiều nơtron hơn, trở thành 238Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu 236 U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau trở thành 232Th Nó có thời gian sống lâu đồng vị actinit nhân tạo sản phẩm phân hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân 18 I.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U nhiên liệu I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu Đây phương pháp xác định hàm lượng có tính xác độ tin cậy cao, nhiên nhược điểm lớn lại việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo áp dụng Các công đoạn trình đo đạc xác định thường phức tạp có chi phí lớn Trong phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến phương pháp phổ biến đo xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, đo xạ gamma ống khí ly tâm UF6 Đo xạ alpha: Đây phương pháp phương pháp phân tích mẫu Uran Ta biết đồng vị Urani đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp phát tia alpha (α) có mức lượng đặc trưng khác Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm tính tỉ số hoạt độ tỉ số khối lượng xác định hàm lượng độ giàu mẫu nhiên liệu cần đo Các vạch phổ xạ alpha sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]: - Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV - Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV - Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV Phương pháp không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông đơn giản, dễ dàng, tính toán xử lý số liệu không phức tạp bắt buộc phải nghiền mẫu cho số liệu xác Về nguyên tắc đo trực tiếp nguyên mẫu số liệu thiếu xác (do vỏ bên đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh số liệu sai khác so với thực tế Khối phổ kế: Là phương pháp phức tạp có độ xác cao nhất, dựa nguyên lý phụ thuộc lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có mẫu đo Khối phổ kế thường kết hợp với phương pháp khác phổ biến phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS) rong khối phổ kế thông thường có phận 19