MỤC LỤC MỤC LỤC MỞ ĐẦU .1 Chương TỔNG QUAN 1.1 Giới thiệu quản lý chất thải phóng xạ 1.1.1 Chất thải phóng xạ phân loại [12] 1.1.2 Quản lý chất thải phóng xạ [13] 1.1.3 Ổn định hóa chất thải phóng xạ [3] 1.2 Ổn định hóa chất thải phóng xạ vật liệu synroc [11-24] 10 1.2.1 Giới thiệu vật liệu gốm ổn định hóa chất thải phóng xạ 10 1.2.2 Các pha tinh thể ổn định hóa chất thải phóng xạ [8] 11 1.2.3 Vật liệu synroc [25] 13 1.3 Các tính chất vật liệu ổn định hóa synroc 20 1.3.1 Tính chất vật lý vật liệu ổn định hóa synroc [15] .20 1.3.2 Tính chất hóa học vật liệu ổn định hóa synroc 22 1.3.3 Tính chất phóng xạ vật liệu ổn định hóa synroc 23 1.4 Các phương pháp tổng hợp vật liệu synroc .25 1.4.1 Phương pháp sol-gel 25 1.4.2 Phương pháp đồng kết tủa [19] 26 1.4.3 Phương pháp phân tán rắn - lỏng .26 1.4.4 Quá trình ép nóng đẳng tĩnh (HIP) 27 1.4.5 Phương pháp điều chế gốm truyền thống [2-5] 28 Chương PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ THỰC NGHIỆM 32 2.1 Hóa chất dụng cụ nghiên cứu .32 2.1.1 Hóa chất: 32 2.1.2 Dụng cụ 32 2.2 Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm .33 2.2.1 Đối tượng nghiên cứu .33 2.2.2 Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm 33 2.2.3 Phương pháp kỹ thuật phân tích đánh giá 34 Đây phương trình để nghiên cứu cấu trúc mạng tinh thể Căn vào cấu trúc cực đại nhiễu xạ giản đồ, tìm giá trị 2θ Từ suy d theo phương trình Vufl-Bragg So sánh giá trị d tìm với d chuẩn xác định thành phần cấu trúc mạng tinh thể chất cần nghiên cứu Đây phương pháp sử dụng rộng rãi nghiên cứu cấu trúc tinh thể vật chất Trong luận văn này, phân tích XRD sử dụng để nhận dạng pha thực khoa công nghệ lọc hóa dầu vật liệu xúc tác – ĐH BKHN 35 Chương KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 40 3.1 Sự hình thành pha hệ CaO-TiO2-ZrO2 40 3.2 Ảnh hưởng Al2O3 BaO đến hình thành pha hollandite hệ CaOTiO2-ZrO2 49 3.3 Khảo sát nạp strontri mạng synroc 60 3.4 Đánh giá mức độ hòa tách Sr synroc 66 KẾT LUẬN 71 TÀI LIỆU THAM KHẢO 72 MỞ ĐẦU Trong nhiều thập kỷ qua, nghiên cứu phát triển khoa học công nghệ hạt nhân nhiều lĩnh vực khác sản xuất điện, công nghiệp, dược học, nông nghiệp đem lại nhiều ứng dụng vào sống Tồn song song với lợi ích đem lại, trình ứng dụng lượng nguyên tử sinh lượng chất thải phóng xạ yêu cầu cần phải quản lý cách thích hợp an toàn Quản lý chất thải phóng xạ nhằm tiếp cận với chất thải phóng xạ theo tiêu chí bảo vệ sức khỏe người môi trường đồng thời giảm thiểu gánh nặng cho hệ tương lai Để quản lý chất thải phóng xạ hiệu quả, nhân phóng xạ thường ổn định chất tạo dạng bền nhằm che chắn chất phóng xạ với môi trường bên Sự áp dụng kỹ thuật ổn định hóa chất thải phóng xạ kể đến xi măng hóa bitum hóa Trong phương pháp xi măng hóa, xi măng với chất thải phóng xạ trộn đều, rót khuôn qua thời gian xi măng chất phóng xạ đóng rắn tạo khối đồng Còn với bitum hóa phương pháp có sử dụng kỹ thuật nhiệt, tác dụng nhiệt độ bitum làm nóng chảy sau trộn với chất thải phóng xạ theo tỉ lệ để nguội tạo khối Cả xi măng bitum áp dụng nhiều để cố định nhân phóng xạ Bên cạnh xi măng bitum, thủy tinh bo silicat sử dụng để đưa nhân phóng xạ dạng thủy tinh tạo sản phẩm có độ đặc để lưu giữ chôn cất Thủy tinh thể nhiều tính chất quí cho chất thải phóng xạ, nhiên yêu cầu mức đầu tư phải lớn Để phát triển kỹ thuật ổn định hóa, nhà nghiên cứu tiếp tục tìm kiếm vật liệu cố định chất phóng xạ theo hướng cân vật liệu – nhân phóng xạ - điều kiện môi trường Người ta thấy số khoáng chất tự nhiên chứa nhân phóng xạ U, Th khoáng tồn đến hàng trăm triệu năm mà không gây ô nhiễm môi trường Vật liệu đá synroc nghiên cứu tổng hợp với kết hợp số khoáng tự nhiên chứa nhân phóng xạ bên cấu trúc khoáng Synroc thể nhiều ưu điểm độ bền cơ, bền hóa cố định chất thải phóng xạ Thời gian qua, việc nghiên cứu phương pháp ổn định hóa chất thải phóng xạ như: phương pháp xi măng bitum thực số đơn vị nghiên cứu, giải số vấn đề ổn định chất thải phóng xạ Tuy nhiên, mở rộng ứng dụng lượng nguyên tử cần có chuẩn bị biện pháp quản lý an toàn, bền vững với lượng chất thải phóng xạ để lại Với mục tiêu tìm loại vật liệu thích hợp để ứng dụng có nhu cầu đặt ra, lựa chọn luận văn: “Nghiên cứu ổn định hóa chất thải phóng xạ phương pháp gốm hóa tạo vật liệu dạng synroc” Chương TỔNG QUAN 1.1 Giới thiệu quản lý chất thải phóng xạ 1.1.1 Chất thải phóng xạ phân loại [12] Chất thải phóng xạ vật liệu chứa bị nhiễm nhân phóng xạ nồng độ hoạt tính lớn mức xả thải miễn trừ quan pháp quy ban hành không dự tính sử dụng tiếp Chất thải phóng xạ tồn với vật liệu hóa chất độc hại vật liệu sinh học Chất thải phóng xạ hình thành trình vận hành, tháo dỡ sở hạt nhân, sản xuất, sử dụng vật liệu phóng xạ lĩnh vực nghiên cứu, y tế, công nghiệp, nông nghiệp, thương mại, khai thác, chế biến đốt cháy nguyên liệu chứa vật liệu phóng xạ tự nhiên Chất thải phóng xạ tồn nhiều dạng khác tính chất hóa học, vật lý nồng độ đời sống bán hủy nhân phóng xạ Chất thải phóng xạ tồn dạng: • Dạng khí, sinh từ sở sử dụng vật liệu phóng xạ, nhà máy điện hạt nhân • Dạng lỏng, từ dung dịch nhấp nháy sở nghiên cứu, sản xuất đồng vị chất thải lỏng hoạt độ cao từ trình tái chế nhiên liệu cháy • Dạng rắn, từ vật dụng nhiễm xạ bệnh viện, sở nghiên cứu, phòng thí nghiệm dược chất phóng xạ chất thải tái chế thủy tinh hóa nhiên liệu cháy từ nhà máy điện hạt nhân coi chất thải Chất thải phóng xạ phân loại theo nhiều cách khác như: theo nguồn gốc (từ nhà máy điện hạt nhân, chế biến quặng phóng xạ, chu trình nhiên liệu ), theo trạng thái vật lý (rắn, lỏng, khí) theo chu kỳ bán hủy Cách phân loại phổ biến sử dụng phân làm ba nhóm theo hoạt độ phóng xạ: chất thải hoạt độ thấp, trung bình cao [IAEA 1970] Đây cách phân loại có tính chất thực tế hoạt động có liên quan đến chất thải phóng xạ Thông thường có phân loại dựa kết hợp hoạt độ trạng thái vật lý sử dụng, ví dụ chất thải lỏng hoạt độ trung bình (ILLW), chất thải rắn hoạt độ thấp (LLSW) chất thải lỏng hoạt độ cao (HLLW) Cho đến năm 1994, IAEA đưa hệ thống phân loại trọng tâm vào tiêu chí chôn cất chất thải sau xem xét chỉnh lý hệ thống phân loại cũ Trong cách phân loại chất thải hoạt độ thấp trung bình kết hợp vào nhóm, nhóm tiếp tục chia thành hai nhóm nhỏ: chất thải đời sống ngắn chất thải đời sống dài Khoảng thời gian để chia hai nhóm ngắn dài 30 năm Bảng 1.1 đưa tính chất điển hình nhóm chất thải theo hệ thống phân loại Bảng 1.1 Các tính chất điển hình nhóm chất thải phóng xạ [IAEA, 1994] Nhóm chất thải Các tính chất điển hình Phương án chôn cất Chất thải miễn Các mức hoạt độ nhỏ mức Không trừ dựa suất liều hàng năm công khuyến cáo Chất thải hoạt chúng < 0,01 mSv Các mức hoạt độ lớn mức độ thấp trung công suất nhiệt < kWm-3 bình 2.1 Chất thải đời Giới hạn nồng độ hoạt độ nhân đời sống Chôn cất nông sống ngắn dài (các nhân rã alpha đời sống dài có nồng chôn cất độ hoạt độ trung bình giới hạn mức 400Bq.g- địa chất /1 cấu kiện chất thải nồng độ hoạt độ nhân rã anpha đến 4000Bq.g-1/ cấu kiện chất thải riêng lẻ 2.2 Chất thải Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ đời sống Chôn cất địa đời sống dài dài vượt giới hạn chất thải đời chất sống ngắn Chất thải hoạt Công suất nhiệt > kWm-3 nồng độ hoạt Chôn cất địa độ cao độ nhân phóng xạ đời sống dài vượt qua giới chất hạn chất thải đời sống ngắn 1.1.2 Quản lý chất thải phóng xạ [13] Quản lý chất thải phóng xạ hiệu cần thiết phải có chiến lược phương pháp cụ thể với tham gia bên có trách nhiệm quản lý chất thải phóng xạ Quản lý chất thải phóng xạ định nghĩa toàn hoạt động vận hành quản lý hành phục vụ việc xử lý sơ bộ, xử lý, ổn định hóa, vận chuyển, lưu giữ, chôn cất chất thải Việc quản lý chất thải phóng xạ gồm có số bước từ phát sinh chất thải chôn cất sau (hình 1.1): Hình 1.1 Các bước quản lý chất thải phóng xạ Trước hết, chất thải cần xác định tính chất đặc trưng vật lý, hóa học tính phóng xạ Việc xác định tính chất đặc trưng thải nhằm phân loại chất thải phóng xạ dạng miễn trừ, tái sử dụng để áp dụng biện pháp chôn cất, đóng gói chất thải đáp ứng yêu cầu bảo quản chôn cất Việc vận chuyển chất thải xảy bước quản lý chất thải Lưu giữ chất thải phóng xạ bao gồm trì chất thải phóng xạ như: tách biệt, bảo vệ môi trường, kiểm soát số hành động như: xử lý, ổn định hóa chôn cất Trong số trường hợp, lưu giữ chủ yếu mặt kỹ thuật bảo quản chất thải chứa nhân phóng xạ đời sống ngắn để phân rã thải môi trường giới hạn cho phép, bảo quản chất thải hoạt độ cao với lưu tâm nhiệt trước chôn cất Xử lý sơ chất thải bước đầu quản lý chất thải Quá trình xử lý sơ bao gồm việc thu gom, phân loại, điều chỉnh hóa học tẩy xạ bao gồm việc lưu giữ tạm thời Đây khâu quan trọng cách tốt để phân loại chất thải thực bước tiếp theo, ví dụ tái sử dụng chôn cất chất thải chất thải phóng xạ thông thường Xử lý chất thải sơ đưa phương án chôn cất nông chôn cất sâu Bước xử lý chất thải phóng xạ bao gồm trình làm tăng tính an toàn cách làm thay đổi tính chất chất thải phóng xạ Khái niệm xử lý làm giảm thể tích, tách nhân phóng xạ thay đổi thành phần Ví dụ trình: đốt chất thải nén ép chất thải rắn khô (giảm thể tích); bay hơi, lọc trao đổi ion thải lỏng (tách nhân phóng xạ); kết tủa keo tụ hóa học (thay đổi thành phần) Thông thường trình sử dụng kết hợp để làm tăng tính hiệu việc xử lý chất thải lỏng số chất thải thứ cấp sinh (vật liệu lọc, nhựa trao đổi ion, bùn thải) Ổn định hóa chất thải phóng xạ hoạt động nhằm tạo cấu kiện chất thải thích hợp cho việc tiếp xúc, vận chuyển, lưu giữ chôn cất Sự ổn định hóa bao gồm việc cố định chất thải, chứa thải container chuyển thể rắn Các phương pháp ổn định hóa phổ biến bao gồm hóa rắn chất thải phóng xạ hoạt độ thấp trung bình xi măng bitum thủy tinh hóa chất thải phóng xạ hoạt độ cao thủy tinh Chất thải sau ổn định hóa chứa thùng thép thích hợp có độ dày tùy thuộc vào đặc trưng chất thải phóng xạ Trong nhiều trường hợp bước xử lý ổn định hóa có liên hệ chặt chẽ với Chôn cất bước cuối hoạt động quản lý chất thải phóng xạ Cơ sở chôn thải thiết kế đảm bảo an toàn việc bố trí chất thải bên Các chất thải ổn định hóa dạng thích hợp đặt tách biệt với môi trường sở chôn cất lớp che chắn xung quanh nhằm ngăn chặn rò rỉ nhân phóng xạ Lớp che chắn tự nhiên kỹ thuật hệ tách biệt có nhiều lớp che chắn Một hệ thống nhiều lớp che chắn có tính an toàn cao đảm bảo cho rò rỉ nhân phóng xạ môi trường giới hạn thấp chấp nhận 1.1.3 Ổn định hóa chất thải phóng xạ [3] Ổn định hóa chất thải phóng xạ khâu quan trọng quản lý chất thải trước đem thải lưu giữ, chôn cất Đối với loại thải khac người ta sử dụng kỹ thuật ổn định hóa khác Nhưng cách tổng quát kỹ thuật ổn định hóa chất thải nhằm mục đích cố định chất thải vật liệu hữu vô có xảy liên kết hóa học vật lý nhằm giảm thiểu tối đa phát tán nhân phóng xạ môi trường Theo định nghĩa IAEA ổn định hóa chuyển dạng chất phóng xạ thành dạng bền phương pháp hóa rắn đóng gói Sau vật liệu chứa thải sau ổn định hóa đem lưu giữ chôn cất nhân phóng xạ phân rã đến giới hạn chấp nhận Các kỹ thuật ổn định hóa triển khai nhiều nước có ứng dụng công nghệ hạt nhân Đối với thải hoạt độ thấp trung bình nhắc đến kỹ thuật điển xi măng hóa, bitum hóa, chất thải trộn với xi măng, bitum với tỷ lệ thích hợp sau đóng rắn thành khối đem lưu giữ, cố định thải gắn kết vật lý thải lớp vật liệu sử dụng, số trình hóa học xảy sử dụng xi măng (quá trình xi măng hóa) Sự ổn định hóa chất thải có hoạt độ cao thực kết hợp hóa học nhân phóng xạ cấu trúc có thích hợp (điển hình thủy tinh gốm) tạo liên kết hóa học bền chặt để ngăn cản tối đa phát tán chất phóng xạ Một số yêu cầu vật liệu sử dụng để ổn định hóa chất thải phóng xạ sau: - Tải lượng chất thải cao: vật liệu phải có khả chứa lượng đáng kể chất thải (thường 20-35 %) để giảm thiểu khối lượng chất thải phóng xạ sau ổn định hóa, tiết kiệm không gian kho lưu giữ chôn cất - Tiến hành dễ dàng: trình ổn định hóa thực điều kiện không nghiêm ngặt nhiệt độ khí quyển, tạo môi trường làm việc linh hoạt, dễ thao tác, giảm thiểu liều lao động vốn chi phí đầu tư - Độ bền xạ lớn: chất thải ổn định hóa phải có khả chịu tác động xạ từ phân rã chất phóng xạ bên nhằm giảm thiểu chuyển pha (có thể gây ảnh hưởng đến độ bền chất thải ổn định hóa) phồng nở gây vết nứt - Độ linh hoạt hóa học: chất cần có khả chứa hỗn hợp nhân phóng xạ số chất gây ô nhiễm khác cạnh tranh đến hiệu suất ổn định hóa chất phóng xạ - Độ bền môi trường: chất phải có khả chống chịu xâm thực môi trường điều kiện chôn cất thực tế để giảm phát tán chất phóng xạ môi trường 1.1.3.1 Phương pháp xi măng hóa [6] Xi măng ứng dụng để ổn định chất thải phóng xạ có hoạt độ thấp trung bình Cơ chế ổn định hóa là: tương tác hóa học sản phẩm hydrat hóa xi măng nhân phóng xạ, hấp phụ vật lý chất ô nhiễm bề mặt sản phẩm hydrat hóa, tính cách ly nhân phóng xạ khối xi măng hóa rắn với môi trường bên Có nhiều loại xi măng sử dụng để cố định chất thải như: xi măng Portland, xi măng Portland – natri silicat Việc lựa chọn loại xi măng cho việc cố định hóa chất thải xem xét dựa đặc tính chất thải như: khả tương thích xi măng với chất thải, độ ổn định hóa học nhân phóng xạ, tính cách ly vật lý dạng thải môi trường, độ bền dạng thải, hình thức chất thải hóa rắn chi phí - hiệu việc ổn định hóa Trong thực tế, chất phụ gia thường sử dụng để tăng tính đóng rắn chất thải phóng xạ sử dụng xi măng 1.1.3.2 Phương pháp bitum hóa [11] Bitum hợp chất polymer hữu cao phân tử, thường dùng làm nhựa trải đường bitum có số đặc tính hấp dẫn để cố định chất thải nguy hại, chất thải phóng xạ tính thấm nước, khả chống axit, kiềm, muối, độ nhớt thấp Phương pháp bitum hóa phương pháp có sử dụng nhiệt, có ưu điểm làm bay nước loại thải dạng bùn Chất thải sau đối lớn, với Fm2 4,1 g/cm3 Ảnh SEM không cho thấy có khác biệt nhiều hình thái tinh thể mẫu Fm2 nhiệt độ thiêu kết 1250oC 1300oC 3.3 Khảo sát nạp strontri mạng synroc Trong phần thực nghiệm lựa chọn strontri (strontri cacbonat) hai nguyên tố điển hình với ceri [15] chất thải phóng xạ hoạt độ cao để nghiên cứu, khảo sát tương thích cố định Sr bên cấu trúc mạng synroc, phân tích phân bổ strontri hệ synroc nhiệt độ 1250 oC không nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ, kỹ thuật ổn định hóa chất thải phóng xạ có yêu cầu phải hạn chế tối đa sử dụng nhiệt độ, việc sử dụng nhiệt độ cao gây phát tán nhân phóng xạ khỏi khối vật liệu ổn định bay hơi, thăng hoa Thực nghiệm sử dụng hóa chất TiO (atanase) ZrO2 (> 99,0 %), canxi cacbonat sấy khô (CaCO3, 99,9% nanocrystalline, ủ 200 oC tuần) bari cacbonat (>99% tinh khiết phân tích, ủ 200 oC tuần), Al2O3 (tinh khiết phân tích) SrCO3 (tinh khiết phân tích) với kỹ thuật nạp strontri sau: mẫu bột chuẩn bị theo tỉ lệ (phần mol) gồm nguyên liệu gốc synroc có tỉ lệ Fm2, lượng strontri nạp vào tính theo lượng giá trị CaO lấy nguyên liệu gốc (thể rõ bảng dưới) Các viên mẫu đặt vào thuyền nung cao nhôm nung thiêu kết không khí 1250 oC, tốc độ nâng nhiệt 20oC/ph trì 2h nhiệt độ 1250 oC, sau thời gian mẫu làm nguội không khí lò nhiệt độ phòng Như vậy, hình thành pha synroc nghiên cứu khảo sát xác định tỉ lệ thích hợp hệ, thực nghiệm nạp đồng vị mạng synroc cần thiết để đánh giá tương thích mặt cấu trúc ổn định hóa chất thải phóng xạ hoạt độ cao sử dụng vật liệu synroc, mặt khác khẳng định lý thuyết thực nghiệm cố định đồng vị cấu trúc mạng synroc kiểm chứng số công cụ phân tích phân giải cao, nạp thải đại diện với strontri nghiên cứu đạt số kết sau 60 Bảng 3.5 Bảng kết phân tích synroc sau nạp Sr Tên Thành phần pha đặc Thành phần (% mol) mẫu Mt 90 93 95 98 Mt1 Mt2 Mt3 Mt4 SrO 10 trưng CaO (trong Mt) 10 PER, ZIR, HOL, SrO PER, ZIR, HOL PER, ZIR, HOL PER, ZIR, HOL Mt có tỉ lệ oxit xác định từ Fm2 Bảng 3.6 Bảng kết xác định độ co ngót synroc sau nạp Sr Tên mẫu Do D Ho H Độ co ngót (%) Mt1 Mt2 Mt3 Mt4 (mm) 13,50 13,50 13,50 13,50 (mm) 12,27 12,31 12,41 12,25 (mm) 11,00 11,00 11,00 11,00 (mm) 10,42 10,55 10,17 10,25 7,39 6,69 7,84 8,16 Từ kết thu bảng ta dựng đồ thị độ co ngót viên gốm theo thành phần sau Hình 3.22 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc độ co ngót vào thành phần mẫu synroc nạp strontri sau nung 61 Bên cạnh giá trị độ co ngót, độ thấm nước mẫu đo đạc kết thể bảng 3.7 Bảng 3.7 Bảng kết xác định độ thấm nước synroc sau nạp strontri Tên mẫu mo (g) Mt1 4,1002 Mt2 4,1241 Mt3 4,1365 Mt4 4,1253 Từ kết độ thấm nước m (g) Độ thấm nước (%) 3,9390 3,93 3,9895 3,26 3,9695 4,03 3,9798 3,53 bảng 3.7 ta dựng đồ thị độ hấp thụ nước mẫu theo thành phần sau nung sau: Hình 3.23 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc độ hấp thụ nước vào thành phần mẫu synroc nạp strontri sau nung Nhìn chung, mẫu nạp strontri không ảnh hưởng đến hình thành pha perovskit, zirconolite hollandite Strontri oxit tồn mạng synroc có cấu trúc perovskit ABO3, thay CaO trình tạo perovskit CaTiO3 Đối với mẫu Mt2, Mt3, Mt4 có tỷ lệ nạp strontri tương ứng 2, 5, phần trăm cho thấy xuất pha đồng đều, tính chất vật lý độ co ngót, độ thấm nước không khác thể tương thích Sr toàn mạng synroc Mặt khác thấm nước nhỏ phần phản ánh mật độ lớn vật liệu điều đặc biệt quan trọng tiến hành nạp chất thải có hoạt độ cao 62 nước tác nhân gây rò rỉ nhân phóng xạ khỏi khối vật liệu ổn định hóa theo chế trình bày trước Mẫu Mt1 cho thấy nạp Sr tối đa với ngưỡng 10% qua xuất SrO tự Như tỉ lệ nạp Sr synroc xác định % Để khảo sát chi tiết có đánh giá tổng thể hình thái synroc nạp Sr, tiếp tục chụp ảnh hiển vi điện tử quét mẫu, hình ảnh SEM sau: Hình 3.24 Ảnh SEM mẫu Mt1 63 Hình 3.25 Ảnh SEM mẫu Mt2 Hình 3.26 Ảnh SEM mẫu Mt3 Hình 3.27 Ảnh SEM mẫu Mt4 Các kết ảnh SEM cho thấy mẫu Mt1 có độ xốp với lỗ rỗng tương đối lớn, số kẽ nứt vi nội xuất điều nạp strontri ngưỡng 10%, với mẫu lại cho thấy mật độ tinh thể đồng có cấu trúc trật tự Để xác định phân bố nguyên tử miền vi cấu trúc synroc, phương pháp phân tích phổ tán xạ lượng tia X (EDS) 64 thực mẫu Mt2, kết cho thấy sau: Hình 3.28 Bề mặt phân tích phân bổ nguyên tử synroc phân tích phổ tán xạ lượng tia X Trên hình 3.28 cho thấy có hai vùng lựa chọn để phân tích phân bổ nguyên tử có mặt vùng (selected Area 1) vùng (Selected Area 2), phổ tán xạ lượng tia X cho kết hai vùng sau: Hình 3.29 Phổ EDS vùng tinh thể 65 Hình 3.30 Phổ EDS vùng tinh thể Có thể thấy nguyên tử phân bổ theo hai vùng khác điều khẳng định kết pha theo cấu trúc pha thành phần pha synroc kết pha tương đối hoàn chỉnh 3.4 Đánh giá mức độ hòa tách Sr synroc Đây tính chất hóa học quan trọng synroc nạp thải Độ hòa tách đại diện cho độ ổn định hóa học sản phẩm, thực nghiệm nhằm đánh giá khả lưu giữ đồng vị thải điều kiện xâm nhập môi trường, điều điện môi trường địa hóa học chôn cất viên gốm synroc tầng địa chất sâu Mẫu synroc nạp % strontri (mẫu Mt2) lựa chọn cho nghiên cứu tiến hành ngâm chiết nước cất với thời gian ngày, ngày, 14 ngày, 28 ngày Các cation hòa tách mẫu nước phân tích ứng với thời điểm 66 Các kết thực nghiệm trình bày bảng 3.8 Bảng 3.8 Kết xác định tốc độ hòa tách mẫu Sr/synroc R (g/m2.d) Sr Ti 12,10 x 10-5 17,9 x 10-6 7,21 x 10-5 12,76 x 10-6 14 ngày 28 ngày 2,56x10-5 2,12x10-5 8,75 x 10-6 4,84 x 10-6 Từ kết độ hòa tách Sr Ti ta dựng đồ thị biểu diễn hòa tách Sr Ti khỏi mạng synroc theo thời gian sau Hình 3.31 Đồ thị biểu diễn độ hòa tách Sr Ti theo thời gian - Đường Sr: thang Oy R x 10-5 - Đường Ti: thang Oy R x 10-6 Từ kết thực nghiệm thấy tốc độ hòa tách strontri khỏi mạng synroc nhỏ, tốc độ hòa tách giảm tăng thời gian hòa tách Điều thể đồng Sr cấu trúc perovskit thông qua hình thành dung dịch rắn đồng Tốc độ hòa tách nhỏ thể tính chất lý, độ ổn định hóa học, khả lưu giữ vật liệu synroc điều kiện hóa chất thải phóng xạ có chứa strontri Có thể giải thích tốc độ hòa tách nhỏ vật liệu synoc sau nạp Sr dựa kết chụp hình ảnh SEM với mẫu Mt2 sau: 67 Hình 3.32 Ảnh SEM mẫu Mt2 sử dụng cho thí nghiệm hòa tách Ảnh SEM cho thấy đồng viên gốm Mt2 (gần toàn lỗ xốp có kích thước [...]... tinh hóa không thích hợp với một số thải chứa các oxit chịu lửa (spinel, R2O3) và chất thải phóng xạ chứa các chất dễ bay hơi (I, Cl), gây ăn mòn các vật liệu chịu lửa hoặc tạo thành các tinh thể ngưng tụ tại đáy nồi nấu trong quá trình thủy tinh hóa 1.2 Ổn định hóa chất thải phóng xạ trên nền vật liệu synroc [11-24] 1.2.1 Giới thiệu về vật liệu gốm trong ổn định hóa chất thải phóng xạ Vật liệu gốm. .. Tổng (%) 96,5