BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ    LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐỀ TÀI: THEO DỎI QUÁ TRÌNH ĐỘNG HỌC PHÂN TỬ CỦA ADENINE BẰNG LADE XUNG CỰC NGẮN GVHD: PGS.TSKH. LÊ VĂN HOÀNG SVTH: LÊ HẢI MỸ NGÂN NIÊN KHÓA: 2006 – 2010 TP. HỒ CHÍ MINH – 5/2010 THƯ VIỆN Lôøi caûm ôn Để hoàn thành được khóa học và luận văn tốt nghiệp này, tôi đã nhận được sự động viên, giúp đỡ và hỗ trợ nhiệt tình từ gia đình, thầy cô, nhà trường và bạn bè. Thông qua luận văn tốt nghiệp, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến tất cả mọi người. Đầu tiên tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc nhất đến Thầy hướng dẫn PGS.TSKH. Lê Văn Hoàng đã tận tình hướng dẫn, định hướng và tạo mọi điều kiện thuận lợi nhất cho tôi thực hiện và hoàn thành luận văn. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến Thầy Nguyễn Ngọc Ty đã nhiệt tình chỉ dẫn, giúp đỡ và động viên tôi trong thời gian thực hiện luận văn. Cùng với các bạn sinh viên cùng khóa, tôi xin được gửi lời cảm ơn chân thành đến toàn thể thầy cô thuộc khoa Vật lí trường Đại học Sư phạ m TP.HCM trong suốt khóa học đã truyền đạt cho chúng tôi những tri thức và dạy cho chúng tôi những bài học làm thầy, làm người. Đặc biệt tôi xin gửi lời cảm ơn và chúc sức khỏe đến hội đồng chấm bảo vệ luận văn tốt nghiệp chuyên ngành Vật lí lí thuyết, khoa Vật lí trường Đại học Sư phạm TP.HCM. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến cha mẹ, gia đình đã ủng hộ, động viên tinh thần cũng như tạo mọi điều kiện thuận lợi tối đa giúp tôi hoàn thành tốt luận văn này. Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn đến tất cả các thành viên trong nhóm nghiên cứu cũng như bạn bè đã giúp đỡ, động viên tôi trong thời gian làm luận văn cũng như những năm tháng trên giảng đường đại học. Cuối cùng tôi xin gửi lời chúc sức khỏe và hạnh phúc đến gia đ ình, thầy cô và bạn bè. Xin chân thành cảm ơn! Tp. Hồ Chí Minh ngày 29 tháng 4 năm 2010 Lê Hải Mỹ Ngân DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT ADN: Axit Deoxyribonucleic as: Attosecond(10 -18 s) DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) fs: Femtosecond (10 -15 s) HHG: Sóng hài bậc cao (High-order Harmonic Generation) HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) IRC: (Intrinsic Reaction Coordinate) LASER: Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation Opt: (Optimization) PES: Mặt thế năng (Potential Energy Surface) MỞ ĐẦU Trong cuộc sống hiện nay, khoa học dường như đã trở thành một người bạn đồng hành quan trọng của con người. Với tốc độ phát triển ở mức cấp số nhân, khoa học như một chuyến tàu tốc hành đưa con người đến với những miền đất tri thức mới lạ. Hiện nay, chiếc tàu đầy “sức mạnh” đó đang tiến sâu vào gi ới vi mô cực kì bé nhỏ, trong đó, chiếc hộp bí ẩn về cấu tạo vật chất luôn là một vấn đề thôi thúc sự quan tâm và kích thích niềm đam mê khám phá của rất nhiều nhà khoa học trên thế giới. Mong muốn “nhìn thấu, nhìn rõ” hơn nữa về cấu trúc của các phân tử luôn là một vấn đề hấp dẫn trong cộng đồng khoa học. Hiện nay, một số phương pháp thường được sử dụng trong lĩnh v ực này, có thể kể đến như: phương pháp quang phổ gồm quang phổ hồng ngoại, quang phổ Raman…;phương pháp nhiễu xạ gồm nhiễu xạ electron, nhiễu xạ tia X… Tuy nhiên, với các phương pháp này thì thông tin cấu trúc thu được đều là những thông tin tĩnh, vì độ phân giải thời gian của các phương pháp này lớn hơn nhiều so với thời gian xảy ra các hiện tượng ở cấp độ phân tử, nguyên tử. Cụ thể, các phân tử thực hi ện chuyển động quay trong khoảng thời gian pico giây (1 ps = 10 -12 s), sự dao động của các nguyên tử diễn ra trong thang thời gian femto giây (1 fs = 10 -15 s) và điện tử chuyển động quanh hạt nhân ở mức atto giây (1 as = 10 -18 s); ngoài ra, các phản ứng hóa học thì xảy ra ở thang thời gian femto giây. Do đó, mong muốn thu nhận các thông tin cấu trúc động của nguyên tử, phân tử luôn thôi thúc các nhà nghiên cứu trên thế giới. Việc thu nhận được các thông tin này sẽ giúp cho khoa học có “sức mạnh” để can thiệp vào các quá trình biến đổi của phân tử và các phản ứng hóa học. Đây là một vấn đề có ý nghĩa thiết thực và quan trọng. Sự ra đời của các nguồn xung lade siêu ngắn đã mở ra một hướng giải quyết cho bài toán trên. Kể từ khi được ra đời vào năm 1960 cho đến nay, xung lade đã được phát triển và rút ngắn độ dài một cách nhanh chóng, và được biết đến như một cuộc chạy đua giữa các nhà khoa học để rút ngắn độ dài xung lade . Đây là một “cuộc chạy đua tiếp sức” bởi chỉ sau hơn 20 năm kể từ khi xuất hiện, xung lade đã được rút ngắn tới mức femto giây. Đến năm 2006, nhóm nghiên cứu thuộc phòng thí nghiệm quốc gia Ý đã chế tạo thành công lade có độ dài xung 130 atto giây. Gần đây nhất, vào tháng 8 năm 2008, xung lade 80 as đã được chế tạo trong phòng thí nghiệm Max-Planck (Đức) và Lawrence Berkeley (Mỹ). Từ đó, các xung lade siêu ngắn đã mở ra con đường đầy triển vọng cho các nhà nghiên cứu trong việc tìm hiểu về thế giới vi mô, trong đó có thể kể đến là việc chụp ảnh phân tử bằng lade siêu ngắn, quan sát các quá trình trong phân tử ở cấp thời gian femto giây hay theo dõi các quá trình đồng phân hóa và các phản ứng hóa học. Cụ thể, trên tạp chí Nature ra ngày 16 tháng 12 năm 2004, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Corkum (Canada) công bố công trình [9] về chụp ảnh phân tử ni-tơ (N 2 ) bằng phát xạ sóng hài bậc cao (HHG) và đã gây ra sự chú ý trong cộng đồng khoa học. HHG là một hiệu ứng phi tuyến xảy ra khi lade có cường độ mạnh và xung cực ngắn tương tác với nguyên tử, phân tử. Do thông tin HHG thu nhận được trong khoảng thời gian femto giây, là cấp thời gian dao động của phân tử và cũng là cấp thời gian của các phản ứng hóa học, nên các tác giả cho rằng đã thu được thông tin cấu trúc động của phân tử. Công trình chụp ảnh N 2 đã mở đường cho những công trình kế tiếp nghiên cứu chụp ảnh phân tử sử dụng nguồn sóng hài bậc cao [6]. Ứng dụng của HHG đã không dừng lại ở đó, trong các công trình [7], [8], các tác giả đã khẳng định theo dõi được quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và quá trình đồng phân hóa acetylen/vinyliden từ nguồn cơ sở dữ liệu HHG thu được do sự tương tác của lade có xung cực ngắn (10 femto giây) và cường độ cực mạnh (~10 14 W/cm 2 ) với các phân tử. Với mong muốn được tiếp cận với một hướng phát triển mới đầy tiềm năng, tác giả đã quyết định sẽ tìm hiểu về cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao và sử dụng chính cơ chế này để tìm hiểu thông tin động và quá trình biến đổi của một phân tử có cấu trúc phức tạp hơn so với những nghiên cứu đã tiến hành, đó chính là các base củ a phân tử ADN. Sở dĩ tác giả lựa chọn phân tử ADN để thực hiện nghiên cứu là bởi tính chất cần thiết và “hấp dẫn” của phân tử này. Axit Deoxyribonucleic (ADN) là phân tử mang thông tin di truyền mã hóa cho hoạt động sinh trưởng và phát triển của tất cả các dạng sinh vật sống bao gồm cả một số virus. ADN là môt đại phân tử được tạo thành bởi hai chuỗi xoắn kép liên kết với nhau bởi liên kết hydro, mỗi sợi đơn là một chuỗi polynucleotide gồm nhiều các nucleotide nối với nhau bằng liên kết photphat. Mỗi nucleotide gồm ba thành phần: bazơ nitơ (base), đường pentose, nhóm phosphate. Thông tin di truyền chứa trong ADN được giải mã dưới dạng trình tự sắp xếp của các base. Base trong phân tử ADN là các dẫn xuất hoặc của pyrimidine gồm cytosine (C) và thymine (T), hoặc của purine gồm adenine (A) và guanine (G). Các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm đều chỉ ra rằng mỗi base thường tồn tại dưới hai dạng đồng phân h ỗ biến (tautomer): base adenine và cytosine có hai tautomer là amino (bền) và imino (kém bền), base thymine và guanine có hai tautomer là keto (bền) và enol (kém bền). Thông thường, các base sẽ tồn tại trong phân tử ADN dưới dạng tautomer tự nhiên bền (keto và amino). Tuy nhiên trong quá trình phát triển của sinh vật, dưới một số điều kiện nào đó, đôi khi các base sẽ không tồn tại ở dạng tautomer phổ biến nữa mà chuyển sang dạng tautomer hiếm gặp hơn là enol và imino. Các dạng hiếm gặp này dù có thời gian tồn tại rất ngắn như ng nếu trong thời gian đó chúng được huy động vào quá trình tổng hợp ADN thì đột biến sẽ xảy ra. Khi đó các cặp bazơ nitơ được hình thành là A và C (bằng hai liên kết hydro); G và T (bằng ba liên kết hydro). Sau hai lần sao chép thì cặp A và T thành cặp G và C, cặp G và C thành cặp A và T, dẫn đến hậu quả là thông tin di truyền sẽ không được nguyên vẹn cho thế hệ sau. Quá trình các base bị biến đổi từ dạng tautomer này sang dạng tautomer khác gọi là quá trình hỗ biến hóa học (tautomerism) [1]. Như vậy quá trình tautomerism chính là mộ t trong những cơ chế gây đột biến gen, do đó nó đã thu hút sự quan tâm nghiên cứu của nhiều nhóm khoa học trên thế giới kể cả lí thuyết và thực nghiệm [15]. Các nhà nghiên cứu cũng nhận thấy rằng thời gian của quá trình tautomerism là vào cỡ femto giây. Do đó, việc thu nhận được thông tin động ở cấp thời gian femto giây và theo dõi được quá trình tautomerism của các base đã trở thành mục tiêu của các nhà nghiên cứu trên thế giới. Trên cơ sở hướng phát triển của ứng dụng HHG và nhu cầu của việc theo dõi quá trình tautomerism của các base của ADN, tác giả đã quyết định lựa chọn đề tài “Theo dõi quá trình động học phân tử của adenine bằng lade xung siêu ngắn” cho luận văn tốt nghiệp. Trong phạm vi một luận văn tốt nghiệp, tác giả đã quyết định lựa chọn phân tử adenine thuộc base purine, có cấu trúc hai mạch vòng làm đối tượng nghiên cứu. Phương pháp nghiên cứu quá trình tautomerism của adenine bằng tính toán phổ HHG phát xạ có ưu điểm là có thể xác định được những sự thay đổi cấu trúc phân tử ở thang thời gian femto giây. Từ đó cung cấp cho các nhà thực nghiệm mộ t cơ sở lí thuyết để có thể chủ động can thiệp vào quá trình tautomer hóa của base này và từ đó điều khiển được cơ chế đột biến gen. Mục tiêu chính của luận văn là sử dụng dữ liệu (HHG) thu được khi cho lade siêu ngắn 5 fs, bước sóng 800 nm, cường độ mạnh 2.10 14 W/cm 2 tương tác với base adenine để theo dõi quá trình tautomerism của phân tử này. Để có thể đạt được kết quả như mong muốn, chúng tôi cần tiến hành từng bước cụ thể sau:  Tìm hiểu lí thuyết về ADN, các base và quá trình tautomerism;  Tìm hiểu cơ chế phát xạ HHG và mô hình ba bước Lewenstein;  Tìm hiểu về phần mềm tính toán Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ lập trình Fortran;  Mô phỏng cấu trúc phân tử và orbital ngoài cùng HOMO của phân tử adenine. So sánh với số liệu thực nghiệm;  Mô phỏng quá trình tautomerism của adenine bằng cách tính toán mặt thế năng PES để tìm ra hai trạng thái bền của phân tử đồng thời mô phỏng đường IRC;  Tính toán HHG thu được khi cho lade xung 5 fs, cường độ 2.10 14 W/cm 2 , bước sóng 800 nm tương tác với phân tử;  Phân tích dữ liệu HHG phụ thuộc góc định phương để phân biệt ba trạng thái của phân tử;  Phân tích dữ liệu HHG phụ thuộc vào góc định phương và góc cấu trúc để theo dõi quá trình tautomerism của phân tử này. Trong thực tế khi cho lade có cường độ mạnh tương tác với phân tử thì có nhiều hiệu ứng phi tuyến xảy ra, tuy nhiên, trong đề tài này, chúng tôi chỉ chú ý đến hiệu ứng phát xạ HHG. Kể t ừ khi ra đời cho đến nay, HHG là một trong những vấn đề gây chú ý đối với nhiều nhóm nghiên cứu trên thế giới. Thực chất bài toán HHG ở đây chính là giải phương trình Schrodinger phụ thuộc vào thời gian khi electron chịu tác dụng của trường lade. Trên thực tế, bài toán đã được giải chính xác cho vài phân tử đơn giản như H 2 , hay ion của nó H 2 + . Tuy nhiên do tính chất phức tạp của các phân tử nên không phải lúc nào ta cũng có thể áp dụng phương pháp TDSE để giải quyết bài toán này. Vì vậy yêu cầu đặt ra là cần có những mô hình vật lí để thực hiện tính toán gần đúng nhưng vẫn giữ được bản chất vật lí của hiện tượng. Có nhiều mô hình được nêu ra để giải quyết bài toán này và một trong những mô hình được cộng đồng khoa học hiện nay chấp nhận rộng rãi đó là mô hình ba bước bán cổ điển Lewenstein. Trong luận văn này, chúng tôi thực hiện thu nhận dữ liệu HHG dựa vào mô hình ba bước này với công c ụ được sử dụng để tính toán là ngôn ngữ lập trình Fortran. Chương trình tính toán phổ HHG trên ngôn ngữ này được xây dựng bởi GS. Lin Chii-Dong (Đại Học Kansas, Mỹ) và sau đó được phát triển bởi nhóm các nhà khoa học tại Khoa Vật Lý-Trường ĐHSP.TPHCM. Chương trình này đã được kiểm chứng qua các công trình đăng trên các tạp chí Vật lý quốc tế có uy tín. Ở đây, chúng tôi không tiến hành viết lại chương trình tính toán này mà chỉ tiếp thu các kĩ thuật tính toán được sử dụng và xem như đây là một công cụ cho chúng tôi thực hiện luận văn này. Như đã nêu trong phần nhiệm vụ, để có thể tính toán được HHG phát ra, chúng tôi cần phải mô phỏng được cấu trúc phân tử adenine. Nhiệm vụ này được chúng tôi giải quyết bằng cách sử dụng phần mềm Gaussian 03W với mô hình tính toán dựa trên phương pháp lý thuyết phiếm hàm mật độ DFT, có tính đến hiệu chỉnh Gradient B3LYP và hệ hàm cơ sở 6-31G+(d,p). Bằ ng phương pháp này chúng tôi đã mô phỏng được ba trạng thái của phân tử adenine: amino, trạng thái chuyển tiếp và imino. Khi có được các thông tin này, chúng tôi tiến hành tính toán và đã mô phỏng được HHG phát ra do sự tương tác này. Khảo sát sự phụ thuộc vào góc định phương của phân tử, chúng tôi nhận thấy không thể phân biệt được các trạng thái nêu trên do hình dạng HOMO của các trạng thái trên là khá giống nhau. Tuy nhiên điều chúng tôi quan tâm ở đây chính là quá trình tautomerism của adenine. Vẫn sử dụng phương pháp nêu trên, chúng tôi đã mô phỏng được quá trình tautomerism của adenine bằng cách tính toán được mặt thế năng cũng như đường phản ứng hóa học của phân tử này. Khi đã mô phỏng được đường phản ứng hóa học này chúng tôi đã tiến hành cho lade tương tác với phân tử thymine trong cả quá trình quá trình tautomerism này. Tuy nhiên từ dữ liệu HHG thu được, chúng tôi nhận thấy chưa thể theo dõi được quá trình tautomerism của adenine bằng dữ liệu HHG thu được khi sử dụng lade 5 fs, 800 nm, 2.10 14 W/cm 2 . Bố cục luận văn gồm bốn chương chính:  Chương 1. Cơ sở lí thuyết về ADN Trong chương này, tác giả sẽ trình bày một cách ngắn gọn về cấu trúc, đặc điểm, cơ chế đột biến trong phân tử ADN, trong đó sẽ giới thiệu với bạn đọc về quá trình hỗ biến hóa học (tautomerism). Đây là quá trình khi một tautomer của base này bị biến đổi thành dạng tautomer khác hi ếm gặp hơn, từ đó dẫn đến kết quả bắt cặp sai, và hậu quả là gây đột biến gen. Nắm được những thông tin khái quát về ADN, hay cụ thể đó là sự đột biến do quá trình hỗ biến hóa học của các base trong ADN sẽ giúp cho bạn đọc thấy được tầm quan trọng và cần thiết trong việc nắm bắt thông tin cấu trúc động của phân tử ở cấp thời gian femto giây, để t ừ đó có thể chủ động can thiệp vào quá trình gây nên đột biến gen trong cơ thể sinh vật.  Chương 2. Tổng quan lade và cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao Trong chương 2, tác giả sẽ tập trung trình bày về công cụ chính được sử dụng để thu nhận thông tin của phân tử. Đó chính là cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao – HHG [12]. Trong phần thứ nhất của chương này, tác giả sẽ dành vài trang để giới thiệu những nét cơ bản nhất về lade. Hiện nay, có thể nói lade là một thuật ngữ rất quen thuộc đố i với nhiều người, nó đã thâm nhập vào rất nhiều lĩnh vực trong cuộc sống, do đó tác giả sẽ không đề cập nhiều đến những ứng dụng của nó mà thay vào đó sẽ đề cập đến một hướng phát triển mới – lade xung siêu ngắn. Quá trình rút ngắn chiều dài xung lade sẽ được tác giả đề cập theo tiến trình thời gian. Kể từ khi được chế tạo lần đầu tiên, công nghệ lade ngày càng có những tiến triển mang tính chất đột phá. Cường độ lade được tăng lên nhiều lần, song song đó độ dài xung lade được giảm đáng kể. Trong năm 1990, Zewail et al [13] đã tạo ra xung lade vào cỡ femto giây, đánh dấu sự ra đời của một lĩnh vực mới gọi là Hóa học thang thời gian femto giây (Femtosecond chemistry). Những nổ lực rút ngắn độ dài của xung lade vẫn tiếp diễn. Trong những năm gần đây, cuộc chạy đua xung lade siêu ngắn đã có những đích đến mới, đột phá và ấn tượng bằng công trình của các nhóm nghiên cứu trên thế giới khi tạo ra được xung lade ở cấp độ atto giây, mở ra một lĩnh vực mới Vật lí thang thời gian atto giây (Attosecond Physics). Ngành khoa học này đã mở ra những hướng đi mới đầy tiềm năng cho nhiều ngành khoa học khác nhau, không chỉ riêng vật lí học. Đó chính là một tia sáng hứa hẹn những thay đổi sự hiểu biết của con người về thế giới vật chất. Chính sự phát triển của các xung lade siêu ngắn đã thực sự tạo điều kiện cho các nhà nghiên cứu tìm hiểu sâu hơn về sự tương tác giữa nguyên tử, phân tử với các xung lade siêu ngắn có cường độ mạnh, trong đó có hiện tượng phát xạ HHG. Do đó, nội dung thứ hai của chương này sẽ trình bày về sự tương tác gi ữa trường lade và nguyên tử, phân tử. Đây là sự tương tác phi tuyến, nghĩa là nguyên tử sẽ phản ứng khác nhau đối với cường độ trường lade khác nhau, mở ra một ngành quang học mới gọi là quang học phi tuyến. Khi trường lade yếu so với trường Coulomb trong nguyên tử thì lade chỉ khuấy nhiễu nhẹ trạng thái của nguyên tử và sự ion hóa chỉ có thể xảy ra theo cơ chế đa photon, nghĩa là nguyên tử hấp thụ liên tiếp nhiều photon để chuyển lên trạng thái kích thích. Khi trường lade tương đối mạnh so với trường Coulomb thì sự ion hóa sẽ xảy ra theo cơ chế xuyên hầm, tức là electron có xác suất xuyên hầm qua rào thế tạo bởi trường Coulomb của nguyên tử và trường lade để đi ra vùng phổ liên tục. Còn trong trường hợp trường lade rất mạnh so với trường Coulomb thì đỉnh của rào thế trở nên thấp hơn so với thế năng của electron, do đó electron có thể vượt rào thế đi vào vùng liên tục, đó chính là sự ion hóa vượt rào. Để đặc trưng cho sự tương tác giữa lade với nguyên tử, tác giả sẽ trình bày về một hệ số quan trọng được phát triển bởi Viện sĩ Keldysh, vì vậy hệ số này được đặt theo tên ông, hệ số Keldysh. Như vậy khi trường lade tương đối mạnh đối với trường Coulomb của nguyên tử thì electron có thể thoát ra ngoài miền liên tục theo cơ chế xuyên hầm, và một trong những hiện tượng rất đặc biệt đã xảy ra đó là sự phát xạ HHG – công cụ chính để thực hiện nghiên cứu trong luận văn. Phần cuối cùng của chương hai sẽ cung cấp cho người đọc những kiến thức cần thi ết về cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao. Được phát hiện lần đầu tiên bởi nhà nghiên cứu M.Ferray (Pháp) vào năm 1988, từ đó HHG đã trở thành một điểm sáng thu hút sự quan tâm để tìm kiếm một lí thuyết phù hợp cho việc giải thích các đặc tính của nó. Ban đầu, HHG được nghiên cứu là một trong những cơ chế để tạo ra xung ánh sáng siêu ngắn cấp độ atto giây. Sau đó, trong quá trình nghiên cứu, các nhà khoa học đã nhận thấy rằng khi bắn lade cường độ mạnh vào phân tử thì cường độ HHG phát ra sẽ phụ thuộc vào góc định phương phân tử đó [14]. Mặt khác, HHG phát ra ngay tại thời điểm electron tái kết hợp với ion mẹ, sau khi nó được xuyên hầm ra vùng liên tục của trường lade, chịu tác dụng của trường lade và chuyển động ngược trở lại. Vì vậy, các nhà nghiên cứu đã chứng minh rằng HHG thu được mang thông tin cấu trúc phân tử. Từ đó HHG được xem là m ột công cụ trong việc quan sát cấu trúc và quá trình biến đổi của các phân tử, cụ thể trong luận văn là cấu trúc và quá trình biến đổi của phân tử adenine. Trong phần này, tác giả sẽ nhấn mạnh trình bày về mô hình tính toán ba bước bán cổ điển được xây dựng bởi Lewenstein (do đó mô hình còn được gọi là mô hình Lewenstein) [10]. Cho đến nay, có thể nói rằng đây chính là một mô hình “đẹp” về giải thích cơ chế cũng như những đặc tính của hiện tượng phát xạ sóng hài bậc cao.  Chương 3. Mô hình tính toán Đề tài không tiến hành những thí nghiệm cụ thể mà dựa vào những chương trình tính toán để tìm được số liệu HHG phát ra. Vì vậy, trong chương 3, tác giả muốn giới thiệu đến người đọc đôi nét khái niệm về một mô hình tính toán, và source code thiết lập trên ngôn ngữ Fortran được sử dụng trong luận văn. Mục đích chính của chương 3 là cung cấp cho người đọc cái nhìn tổng quan về các chươ ng trình được sử dụng trong luận văn, do đó nội dung chương 3 được trình bày ngắn gọn, đơn giản. Nếu người đọc muốn tìm hiểu thêm về các chương trình này có thể tham khảo tài liệu [5],[16].  Chương 4. Kết quả và đánh giá kết quả nghiên cứu Phần này gồm 4 mục, tác giả trình bày về các kết quả đạt được và đánh giá đối với từng nội dung.  Mô phỏng c ấu trúc và orbital ngoài cùng (HOMO) của phân tử adenine: Sử dụng Gaussian mô phỏng hai đồng phân và cấu trúc chuyển tiếp của phân tử adenine. Với mô hình tính toán được thiết lập bởi phương pháp phiếm hàm mật độ DFT hiệu chỉnh Gradient B3LYP và hệ hàm cơ sở 6-31G+(d,p), tác giả đã mô phỏng cấu trúc tối ưu của phân tử sau đó so sánh với số liệu thực nghiệm. Có khá nhiều công trình nghiên cứu cả lí thuyết lẫn thực nghiệm đưa ra k ết quả về cấu trúc phân tử các base của ADN, với việc sử các số liệu này để so sánh, tác giả nhận thấy kết quả đạt được bằng tính toán có độ tin cậy cao (sai số <2%), do đó có thể sử dụng số liệu đã có cũng như mô hình tính toán đã thiết lập cho các phép tính toán tiếp theo. Sau đó cũng với mô hình tính toán này, tác giả đã mô phỏng thành công HOMO của adenine.  Mô phỏng quá trình tautomerism của phân tử adenine: tác giả sẽ mô phỏng quá trình đồng phân hóa của adenine chuyển từ trạng thái imino sang amino. Để thực hiện được mục tiêu này, tác giả cần tính toán mặt thế năng của phân tử adenine cũng như phải mô phỏng được đường phản ứng hóa học trong quá trình chuyể n đồng phân này. Tác giả cũng tính được năng lượng tương quan của quá trình tautomerism của adenine, và thấy rằng kết quả này phù hợp với kết quả trong công trình [17].  Sử dụng dữ liệu HHG thu được để phân biệt ba trạng thái của base adenine trong quá trình tautomerism: tác giả sử dụng source code viết bằng ngôn ngữ Fortran dựa trên mô hình ba bước Lewenstein để tính các số liệu HHG phát xạ ra khi hai tautomer và trạng thái chuyển tiếp của adenine tương tác với lade xung cự c ngắn. Tiến hành phân tích số liệu HHG phụ thuộc góc định phương để nhận xét về sự khác biệt giữa ba trạng thái của phân tử.  Theo dõi quá trình tautomerism của phân tử adenine: tác giả thực hiện tính toán cường độ HHG phát ra khi chiếu lade vào phân tử adenine khi thực hiện quá trình tautomerism. Khảo sát sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương và góc cấu trúc để nhận xét kết quả theo dõi quá trình tautomerism được hay không. Kết luận sẽ là phần cuối của luận văn. Trong phần này, tác giả sẽ tóm tắt lại các kết quả đã đạt được, và đề xuất hướng phát triển cho đề tài vì hiện nay bài toán HHG về thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử và các quá trình đồng phân hóa đang thu hút được sự chú ý của nhiều nhà nghiên cứu trên thế giới. [...]... E0(t) là biên độ cường độ điện trường của trường lade, cũng biến thiên theo thời gian, E0(t)=E0sinω0t, với E0 là cường độ đỉnh của xung lade Hình 2.7: Cường độ điện trường biến thiên trong một xung lade Cường độ điện trường của trường lade biến thên trong một xung độ dài p Khi xung lade được chiếu đến nguyên tử, phân tử thì cường độ của trường lade sẽ tăng từ 0 đến cực đại Do đó sự tương tác phi tuyến... nguyên tử Chính vì vậy, sự tương tác của trường lade với phân tử, nguyên tử sẽ chịu sự ảnh hưởng bởi cường độ điện trường của bức xạ lade Lúc này vectơ phân cực của môi trường có sự ảnh hưởng của trường lade sẽ không biến thiên tuyến tính theo cường độ điện trường, mà sẽ là một ma trận Khi này, sự tương tác của trường lade với vật chất sẽ xảy ra những hiệu ứng quang học mới, và dẫn đến sự ra đời của một... có thể thấy vai trò của xung lade siêu ngắn trong quá trình nghiên cứu về tương tác lade – vật chất là rất quan trọng Trong luận văn này, tác giả sẽ sử dụng xung lade 5 fs để khảo sát sự tương tác giữa lade và bazơ nitơ adenine của phân tử ADN Trong sự tương tác này, hiện tượng ion hóa xuyên hầm xảy ra, electron thoát khỏi phân tử, và chuyển động trong miền liên tục trong trường lade 2.2.4 Hệ số Keldysh... ra khi cho lade xung ngắn, cường độ mạnh tương tác với phân tử, nguyên tử để tìm hiểu về thông tin cấu trúc của các phân tử Đây là một trong những lĩnh vực thu rút nhiều sự quan tâm của các nhà nghiên cứu trên thế giới [6], [7], [9] 2.3.2 Mô hình ba bước Lewenstein Yêu cầu của bài toán tính toán phổ HHG là giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian của điện tử trong nguyên tử, phân tử khi chịu... thông tin cấu trúc động của nguyên tử, phân tử Từ đó, công cuộc rút ngắn xung lade đã trở thành một yêu cầu bức thiết đối với các nhà nghiên cứu Sau 4 năm kể từ lần đầu tiên ra đời, xung lade đã ở đạt mức cỡ pico giây, đến năm 1990, xung lade đã được rút ngắn vào cỡ femto giây Điều này có ý nghĩa rất quan trọng, bởi lẽ femto giây chính là cấp thời gian của nguyên tử; là một chu kì của sóng ánh sáng... triển cho các phân tử [19] Trong luận văn này, tác giả đã dùng chương trình AT-code mô phỏng HHG trên ngôn ngữ Fortran và thu được kết quả đối với phân tử adenine Theo mô hình Lewenstein đã được xây dựng và phát triển thì lade chiếu vào được xem như chỉ tương tác với vân đạo ngoài cùng của phân tử (HOMO), đó chính là orbital có chứa điện tử có năng lượng cao nhất của phân tử, hay hiểu theo lí thuyết... giả sẽ trình bày về cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao khi cho lade xung cực ngắn, cường độ mạnh tương tác với phân tử, nguyên tử Đây là một phương pháp để tạo nguồn ánh sáng xung siêu ngắn trong vùng XUV (Extreme urtraviolet) và vùng tia X mềm (Soft X-rays) Tuy nhiên chính sự ra đời của sóng hài bậc cao đã mang lại cho khoa học những con đường khám phá mới mẻ về thế giới vi mô ở cấp nguyên tử, phân tử Hình... trong chùm tia lade luôn cùng pha  Có khả năng phát xung cực ngắn: cỡ mili giây (ms), nano giây, pico giây, cho phép tập trung năng lượng tia lade cực lớn trong thời gian cực ngắn Nhờ các tính chất đặc biệt này, ánh sáng lade trở thành một công cụ thiết yếu trong các ngành khoa học, đặc biệt hiện nay là ngành khoa học nghiên cứu về thế giới vi mô 2.1.4 Các chế độ hoạt động của lade Lade có thể được... sẽ đổi chiều chuyển động và dao động trong trường lade Ta giả sử electron bắt đầu đi vào miền liên tục với vận tốc đầu bằng 0 tại thời điểm t0 và trường lade phân cực tuyến tính dọc theo trục z với độ mạnh của trường điện là E(t)=E0sinωt, lúc này, ta có thể giải ngay phương trình Newton cho electron chuyển động trong trường lade: m z  eE(t )  eE 0 sin  t Nghiệm của phương trình có dạng: z (t )... pháp ta trên sẽ chỉ thu nhận được các thông tin tĩnh về cấu trúc phân tử Bài toán mới được đặt ra cho các nhà nghiên cứu là phải xây dựng được những phương pháp mới có khả năng thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử trong khoảng thời gian gắn liền với sự chuyển động ở cấp độ nguyên tử, phân tử Lade ra đời hoạt động theo cơ chế phát xung đã thực sự trở thành một công cụ hữu hiệu mở ra cơ hội mới . thái của phân tử.  Theo dõi quá trình tautomerism của phân tử adenine: tác giả thực hiện tính toán cường độ HHG phát ra khi chiếu lade vào phân tử adenine. việc chụp ảnh phân tử bằng lade siêu ngắn, quan sát các quá trình trong phân tử ở cấp thời gian femto giây hay theo dõi các quá trình đồng phân hóa và